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高活性・耐久性に優れた部分酸化Pt多元合金サブナノ触媒の精密合成とメカニズム解明

研究課題

研究課題/領域番号 20K15107
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分28010:ナノ構造化学関連
研究機関名古屋大学 (2021)
東京工業大学 (2020)

研究代表者

Huda Miftakhul  名古屋大学, 工学研究科, 特任助教 (30836010)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2021年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2020年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
キーワードサブナノ触媒 / 合金触媒 / デンドリマー / シクロヘキサン / 酸化反応 / アジピン酸 / 三元素 / PtSnCu / シクロヘキサン酸化反応 / 部分酸化Pt
研究開始時の研究の概要

本研究は、Ptをベースにした多元合金サブナノ触媒を用いて、「典型元素 (In,Sn,Bi) との組み合わせから高活性高耐久性に優れた触媒性能を持つ部分酸化Pt多元合金サブナノ触媒」を開発することである。高活性・高耐久性のPtサブナノ触媒を実現するには、電子陽性を示す典型元素のリガンド効果を利用してPtの電子状態をチューニングする手法を考案した。耐久性の向上を示す本触媒は多段階酸化変換プロセスを要するシクロヘキサンからアジピン酸(AA)への直接酸合成の収率向上を目指す。AAの収率・選択率の向上には、本反応に親和性良い金属(Co、Mn等)の第三金属の導入による三元サブナノ触媒の合成を検討する。

研究成果の概要

合金サブナノ粒子は,触媒として組み合わせる原子の種類や組成を制御することによって配位子効果やアンサンブル効果が生じ,新触媒性能が発現する可能性が想定される。本研究は、DPA デンドリマーを用いて多元合金を精密合成し、直接アジピン酸(AA)へのシクロヘキサン酸素酸化反応を用いて触媒性能を評価した。実験によると Pt5Sn8Cu6 三元素は二元素(Pt5Sn14やPt5Cu14)と比べて高活性や高耐久性を示し、非常に高いAA収率52.3%、高い変換率79.1%を達成した。このような結果で、合金サブナノ粒子はナイロン-6,6の工業的な生産において新たな実用化可能な触媒として実証した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

ナノ粒子より極小サイズのサブナノ粒子は、高い表面割合で分子のように振る舞いしているため、飛躍的に反応性が向上する一方、それ自身の熱耐久性が著しく低下するため、触媒用途の実用性が低いと認識された。本研究では、サブナノ粒子を合金化することで異種金属同士の相互作用による相乗効果で活性及び耐久性を向上し、実用化可能な触媒を実証した。
ナイロン-6,6の生産量は世界的に毎年4.7%伸びているが、工業的に収率が4-11%ものの、温暖化に起因するN2Oを放出する反応を利用されている。今回の結果で、合金サブナノ粒子は新たな実用化可能な触媒として実証されれば全世界のN2Oの放出を5%下げられるにつながる。

報告書

(3件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (4件)

すべて 2021 2020

すべて 学会発表 (4件)

  • [学会発表] 三元素サブナノ合金粒子を基盤とした酸化触媒の開発2021

    • 著者名/発表者名
      飯島 隆輔、フダ ミフタフル、田辺 真、山元 公寿
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 炭化水素酸化触媒に向けた三元素サブナノ合金粒子の精密合成と活性評価2021

    • 著者名/発表者名
      M. Huda, 田邊 真, 山元 公寿
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 脂環式炭化水素酸化反応における三元型サブナノ触媒の合金効果2020

    • 著者名/発表者名
      M. Huda, 田邊 真, 山元 公寿
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 多元合金サブナノ触媒によるシクロヘキサンからアジピン酸への直接合成法2020

    • 著者名/発表者名
      M. Huda, 田邊 真, 山元 公寿
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2025-01-30  

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