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高速ゲストLi+伝導体の開発と、全固体電池構築

研究課題

研究課題/領域番号 20K15379
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関名古屋工業大学

研究代表者

宮崎 怜雄奈  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (10756191)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2021年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2020年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
キーワード固体電解質 / ナトリウム化合物 / 全固体リチウム電池 / リチウムイオン伝導体 / Na化合物 / 全固体Li電池 / Li+伝導体 / Li+/Na+混合材料 / ゲストLi+伝導体 / Liフリー化合物 / NaI
研究開始時の研究の概要

全固体Li電池の早期実用化に向け、Liフリー化合物にドープされたLi+(ゲストLi+)に着目し、高速ゲストLi+伝導体を開発する。ゲストLi+伝導体は、Li+をドープできる全てのLiフリー化合物が開発対象となる。これまでに、Li+を10 mol%ドープしたNaIで最大のLi+伝導度を達成している。本研究では引き続きNaIに着目し、合成時の副反応を解明した上で第二相を低減し、更に低温ボールミル(@-80℃)により格子欠陥を導入し、Li+伝導度を向上させる。また、NaNH2やYbI3等のLiフリー化合物にも着目する。高Li+伝導度が発現次第、ゲストLi+伝導体を用いた全固体電池を構築していく。

研究成果の概要

NaI-NaBH4-LiI系固溶体におけるLi+伝導度を向上させるため、①不純物を含まない単相試料の合成、②Ca2+ドープによるカチオン空孔導入を行った。この試料は合成時に副反応でLiBH4が生成し、これがLi+伝導を阻害する。合成温度や圧力を変化させ、最適な合成条件を調べた結果、低温高圧下ではLiBH4が減少することが分かった。Ca2+ドープは、Li+伝導度向上への影響が少なく、Ca2+ドープ試料をLi金属で挟み数日間放置すると、電池が短絡することが分かった。従ってNaI-NaBH4-LiI系固体電解質の伝導度向上は、ボールミリングのような化学修飾を行わない手法が効果的であることが分かった。

研究成果の学術的意義や社会的意義

現状はLi+伝導体はLi化合物、Na+伝導体はNa化合物から合成されている。これは2種類のアルカリイオンが同じ相に共存すると、イオン伝導度が低下するためである(混合アルカリ効果)。それ故Na化合物はLi+伝導のベース材料とは見なされていなかった。本研究では申請者が敢えてNa化合物を出発材料として開発したNaI-NaBH4-LiI系固体固体電解質について、全固体Li電池の動作を実証しただけでなく、伝導度向上に有効な指針が従来のLi化合物ベースのイオン伝導体とは異なることを明らかにした、重要な成果である。

報告書

(3件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (13件) 産業財産権 (3件)

  • [雑誌論文] All-solid-state lithium battery using a NaI-based Li+conductor2022

    • 著者名/発表者名
      Reona Miyazaki, Takehiko Hihara
    • 雑誌名

      Materials Letters

      巻: 312 ページ: 131646-131646

    • DOI

      10.1016/j.matlet.2021.131646

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Dominant Li+ ion conduction in Li+/Na+ mixed crystal, 15NaILiBH42021

    • 著者名/発表者名
      Reona Miyazaki, Isao Sakaguchi, Takehiko Hihara
    • 雑誌名

      Journal of Solid State Electrochemistry

      巻: - 号: 6 ページ: 1927-1936

    • DOI

      10.1007/s10008-021-04966-2

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Static observation of the interphase between NaBH4 and LiI during the conversion reaction2021

    • 著者名/発表者名
      Miyazaki Reona、Onishi Keita、Miyagawa Reina、Hihara Takehiko
    • 雑誌名

      Journal of Solid State Chemistry

      巻: 303 ページ: 122496-122496

    • DOI

      10.1016/j.jssc.2021.122496

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] High capacity anode materials for all-solid-state lithium batteries2020

    • 著者名/発表者名
      Reona Miyazaki
    • 雑誌名

      Frontiers in Energy Research

      巻: 8

    • DOI

      10.3389/fenrg.2020.00171

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 中性子全散乱測定によるNaI-NaBH4-LiI系固溶体の局所構造解析2021

    • 著者名/発表者名
      宮崎 怜雄奈、池田 一貴、北村 尚斗、木村 耕治、高林 康裕、林 好一、日原 岳彦
    • 学会等名
      第47回固体イオニクス討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] NaBH4/LiI間のConversion反応の解析2021

    • 著者名/発表者名
      大西啓太、宮崎怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      日本金属学会2021年秋期(第169回)講演大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Li+/Na+混合系固溶体15NaI・LiBH4における優先的なLi+伝導2021

    • 著者名/発表者名
      宮崎怜雄奈、坂口勲、日原岳彦
    • 学会等名
      日本金属学会2021年秋期(第169回)講演大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] NaI-NaBH4-LiI系ゲストLi+伝導体の合成における副反応の解析2021

    • 著者名/発表者名
      大西啓太、宮崎怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      ナノ学会第19回大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] L10-FePt/Fe-Al ナノコンポジット 薄膜の磁気特性2021

    • 著者名/発表者名
      上田悠乃、宮崎怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      第 31 回 材料フォーラム TOKAI
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] L10-FePt / Fe-Alナノコンポジット薄膜の磁気特性2021

    • 著者名/発表者名
      落合将基、宮崎怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      ナノ学会第19回大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 気相合成法で作製したPt-Ceカソード触媒を用いたPEFCの性能評価2021

    • 著者名/発表者名
      岡島駿斗、宮崎怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      ナノ学会第19回大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] NaIを用いたゲストLi+伝導体の合成とイオン伝導特性2020

    • 著者名/発表者名
      宮崎怜雄奈、坂口勲、日原岳彦
    • 学会等名
      第46回固体イオニクス討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] クライオミリング法を用いた LiI-LiBH4系固溶体の作製2020

    • 著者名/発表者名
      宮崎怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      日本金属学会2020年秋期(第167回)講演大会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] プラズマ・ガス凝縮法で作製したFeCoPt複合ナノ粒子の磁気特性評価2020

    • 著者名/発表者名
      山田 崚涼、宮崎 怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      第30回学生による材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] プラズマガス凝縮法で作製したPt-Hf合金のPEFC電極触媒性能評価2020

    • 著者名/発表者名
      野村晋矢、宮崎 怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      第30回学生による材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] プラズマ・ガス凝縮法で作製したFe-Pt/Fe-B複合ナノ粒子の磁気特性評価2020

    • 著者名/発表者名
      田川 亮輔、宮崎 怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      第30回学生による材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] B2型CoAl粉末のケミカルリーチングによるbcc-Coの作製と磁気的性質2020

    • 著者名/発表者名
      柴田 卓実、宮崎 怜雄奈、日原岳彦
    • 学会等名
      第30回学生による材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [産業財産権] ミリングポット冷却容器、それを用いた遊星型ボールミル装置及びクライオミリング方法2021

    • 発明者名
      宮﨑秀俊, 宮﨑怜雄奈, 日原岳彦, 西野洋一
    • 権利者名
      宮﨑秀俊, 宮﨑怜雄奈, 日原岳彦, 西野洋一
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [産業財産権] 固体電解質および固体電解質の製造方法2021

    • 発明者名
      佐藤洋介, 宮崎怜雄奈ら
    • 権利者名
      佐藤洋介, 宮崎怜雄奈ら
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [産業財産権] ミリングポット冷却容器、それを用いた遊星型ボールミル装置及びクライオミリング方法2021

    • 発明者名
      宮﨑秀俊, 宮﨑怜雄奈, 日原岳彦, 西野洋一
    • 権利者名
      宮﨑秀俊, 宮﨑怜雄奈, 日原岳彦, 西野洋一
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2023-01-30  

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