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エネルギー選別供給型触媒反応の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 20K21099
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分27:化学工学およびその関連分野
研究機関九州大学 (2022)
筑波大学 (2020-2021)

研究代表者

中村 潤児  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 教授 (40227905)

研究期間 (年度) 2020-07-30 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
6,240千円 (直接経費: 4,800千円、間接経費: 1,440千円)
2021年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2020年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
キーワードメタノール合成 / Cu/ZnO触媒 / CO2の水素化 / エネルギー選別 / Cu触媒 / 反応メカニズム / ジオキシメチレン / 表面科学 / 反応ダイナミクス / 振動励起
研究開始時の研究の概要

本研究では通常の熱的触媒反応では得られない生成物分布を可能にする、全く新しいタイプの不均一系触媒リアクターの創出を目指している。既存の触媒リアクターでは、熱を気相反応物と触媒の両方に供給して反応を行わせているが、研究代表者はCu触媒を用いたCO2とH2の反応において、Cu触媒を加熱しなくても反応物CO2だけを加熱するだけで反応が進行することを明らかにしてNature Chemistryで発表した。本研究ではこの発見を応用して気相分子と触媒に対して別々にエネルギーを供給することで、生成物を自在に制御するリアクターを開発する。反応としてCO2とH2からのCH3OH(メタノール)合成にターゲットを絞る。

研究成果の概要

CO2の水素化によるメタノール合成にCu/ZnO系触媒が用いられる。この触媒反応の活性点および反応メカニズムは長らく論争となっている。研究代表者は、Cu表面でCO2からフォーメート中間体が生成し、CuZn合金サイトでフォーメートの水素化が進行してメタノールが生成すると主張している。CO2からのフォーメート生成にはO-C-O変角振動を励起することによって進行し、フォーメートの水素化は触媒表面で進行する。本研究では、低温でメタノールを進行させることを目的として、まず、フォーメートの水素化の反応メカニズムを解明し、さらに遠赤外線ヒーターを用いた反応器を設計した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

CO2からのメタノール合成は、温室効果ガスであるCO2の化学的転換として最も有望である。世界中でメタノール合成触媒の研究が盛んであるが、触媒活性点及び反応メカニズムについては論争になっている。本研究では、原子状水素を水素源として使用するという特殊な実験手法を用いて不安定なジオキシメチレン中間体を初めて観測することに成功した。この研究成果は論文誌JACSにて報告した。さらに、メタノール合成のポテンシャルダイアグラムを作成することができた。また、フォーメートの水素化過程を促進する道筋が得られ、触媒反応温度を低下させる可能性が示された。これらの成果はメカニズム論争を終結させる重要な結果である。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件、 招待講演 4件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Hydrogenation of Formate Species Using Atomic Hydrogen on a Cu(111) Model Catalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Kotaro Takeyasu, Yasutaka Sawaki, Takumi Imabayashi, Septia Eka Marsha Putra, Harry Handoko Halim, Jiamei Quan, Yuji Hamamoto, Ikutaro Hamada, Yoshitada Morikawa, Takahiro Kondo, Tadahiro Fujitani, and Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 144 号: 27 ページ: 12158-12166

    • DOI

      10.1021/jacs.2c02797

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] 振動エネルギーが駆動するCO<sub>2</sub>分子の表面反応2020

    • 著者名/発表者名
      近藤剛弘, 全家美, 中村潤児
    • 雑誌名

      表面と真空

      巻: 63 号: 12 ページ: 629-634

    • DOI

      10.1380/vss.63.629

    • NAID

      130007953475

    • ISSN
      2433-5835, 2433-5843
    • 年月日
      2020-12-10
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 二酸化炭素からのメタノール合成における触媒活性点と反応機構2023

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      日本化学会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Reaction intermediates of methanol synthesis from CO2 on a Cu(111) model catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      ACS meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] CO2水素化によるメタノール合成の触媒反応メカニズム2022

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      化学工学会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Detection of unstable intermediates for CO2 conversion into methanol on a Cu(111) model catalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Kotaro Takeyasu
    • 学会等名
      6th International Conference on Catalysis and Chemical Engineering
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Cu触媒を用いたCO2水素化によるメタノール合成の不安定中間体2021

    • 著者名/発表者名
      小島隆聖、澤樹 保隆、菅亮人、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Cu(111)表面上での CO2水素化によるメタノール合成の不安定中間体2021

    • 著者名/発表者名
      小島隆聖、澤樹保隆、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • 学会等名
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Cu系粉体触媒上でのCO2水素化における反応中間体の観測2020

    • 著者名/発表者名
      小島隆聖、菅亮人、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Cu単結晶表面での低温におけるCO2水素化素過程の解析2020

    • 著者名/発表者名
      澤樹保隆、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Zn/Cu(111)モデル触媒におけるメタノール合成反応機構の解析2020

    • 著者名/発表者名
      菅亮人、小島隆聖、 武安光太郎、近藤剛弘、中村潤児、藤谷忠博
    • 学会等名
      2020年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Cu(111)単結晶表面での低温におけるCO2水素化素過程の解析2020

    • 著者名/発表者名
      澤樹保隆、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • 学会等名
      2020年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [備考] 【プレスリリース】CO2水素化によるメタノール合成の反応過程を解明

    • URL

      https://i2cner.kyushu-u.ac.jp/ja/news/8596/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] 筑波大学 触媒表面科学研究グループ

    • URL

      https://www.ims.tsukuba.ac.jp/~nakamura_lab/

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書 2020 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2020-08-03   更新日: 2024-01-30  

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