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分子長の伸縮によりゲストの保持・放出を制御できる動的カプセル分子の設計と合成

研究課題

研究課題/領域番号 20K21206
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分34:無機・錯体化学、分析化学およびその関連分野
研究機関金沢大学

研究代表者

秋根 茂久  金沢大学, ナノ生命科学研究所, 教授 (30323265)

研究期間 (年度) 2020-07-30 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2021年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2020年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワード分子カプセル / かご型分子 / 動的構造変換 / 包接化合物 / 応答性分子 / 分子認識 / 環状化合物 / 動的共有結合 / コバルト錯体 / 金属錯体ホスト / カプセル分子 / ゲスト取り込み制御 / 分子長伸縮
研究開始時の研究の概要

本研究では、金属配位により収縮する構造を活用して、ゲストの取り込みと放出を制御できるような新規なかご型分子を開発する。かご型ホストの内部空間は、ゲストを取り込んで保存する場として有用であるが、開閉機構がない限り、取り込んだゲストを完全に保持することができない。一方、我々は日常において、手のサイズよりも大きな物体でも、両手で挟み込んで保持することができる。これにヒントを得て、二つのbowl型ユニットを多座配位子型リンカーにより連結した構造のホスト分子を設計した。このタイプのホストを用い、多座配位子型リンカー部での遷移金属との錯形成により分子長を縮小させて、取り込んだゲストを保持することを目指す。

研究成果の概要

カプセル状の分子は、内部空間への物質の取り込みや、外部から隔離された特異な空間での物性・反応などの観点から近年注目されている。しかし、これまでのほとんどのカプセル型分子では、物質の取り込みや放出の速度を自在にコントロールするのは困難であった。本研究では、お椀型構造を2つ連結したカプセル状分子の隙間の大きさを金属配位によって変化させる機構の開発を目指した。その結果、カリックス[4]アレーンのlower rimにアミド部位を導入したビスカリックス[4]アレーン型ホストにおいて、アルカリ金属イオンに応答した環状構造とカプセル構造の間の構造変換を実現でき、隙間のサイズのコントロールに成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

カプセル状の分子は、内部空間への物質の取り込みや、外部から隔離された特異な空間での物性・反応などの観点から近年注目されている。特に、このような閉じた構造は、必要になるまで物質を閉じ込めておくための「分子の容器」としての応用が注目されているが、「容器」として活用するためには、その物質が必要になるまでは内部に確実に閉じ込めておき、必要になった際に速やかに物質を放出できるような開閉機構の確立が求められていた。本研究で達成できたカプセルの隙間の大きさの制御の手法は、このような開閉可能な「分子の容器」の開発における重要な知見となる。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (49件)

すべて 2023 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 2件、 査読あり 11件) 学会発表 (37件) (うち国際学会 7件、 招待講演 6件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Synthesis of amphiphilic chiral salen complexes and their conformational manipulation at the air-water interface2023

    • 著者名/発表者名
      Shigehisa Akine, Keisuke Nomura, Mizuho Takahashi, Yoko Sakata, Taizo Mori, Waka Nakanishi, Katsuhiko Ariga
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 52 号: 2 ページ: 260-268

    • DOI

      10.1039/d2dt03201e

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Speed Tuning of the Formation/Dissociation of a Metallorotaxane2023

    • 著者名/発表者名
      Yoko Sakata, Ryosuke Nakamura, Toshihiro Hibi, Shigehisa Akine
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 号: 11

    • DOI

      10.1002/anie.202217048

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Noncooperative guest binding by metal-free [2 + 2] Schiff-base macrocycles2022

    • 著者名/発表者名
      Chaudhry Mohammad T.、Patrick Brian O.、Akine Shigehisa、MacLachlan Mark J.
    • 雑誌名

      Organic and Biomolecular Chemistry

      巻: 20 号: 42 ページ: 8259-8268

    • DOI

      10.1039/d2ob01511k

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Stimuli-responsive chirality inversion of metallohelices and related dynamic metal complexes2022

    • 著者名/発表者名
      Shigehisa Akine, Hiroyuki Miyake
    • 雑誌名

      Coordination Chemistry Reviews

      巻: - ページ: 214582-214582

    • DOI

      10.1016/j.ccr.2022.214582

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Transient Chirality Inversion during Racemization of Helical Cobalt(III) Complex2022

    • 著者名/発表者名
      Yoko Sakata, Shunsuke Chiba, Shigehisa Akine
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 119 号: 11 ページ: 2113237119-2113237119

    • DOI

      10.1073/pnas.2113237119

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A chiral spirobifluorene-based bis(salen) zinc(ii) receptor towards highly enantioselective binding of chiral carboxylates2021

    • 著者名/発表者名
      Ikbal Sk Asif、Sakata Yoko、Akine Shigehisa
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 50 号: 12 ページ: 4119-4123

    • DOI

      10.1039/d1dt00218j

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhancement of Alkali Metal Ion Recognition by Metalation of a Tris(saloph) Cryptand Having Benzene Rings at the Bridgeheads2021

    • 著者名/発表者名
      Akine Shigehisa、Miyashita Masato、Nabeshima Tatsuya
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 17 ページ: 12961-12971

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c01376

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metal-dependent selective formation of calix[4]arene assemblies based on dynamic covalent chemistry2021

    • 著者名/発表者名
      Yoko Sakata, Ryo Tsuyuki, Shingo Sugimoto, Shigehisa Akine
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 99 ページ: 13510-13513

    • DOI

      10.1039/d1cc05553d

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Contemporary macrocycles for discrete polymetallic complexes: precise control over structure and function2021

    • 著者名/発表者名
      Chaudhry Mohammad T.、Akine Shigehisa、MacLachlan Mark J.
    • 雑誌名

      Chemical Society Reviews

      巻: 50 号: 19 ページ: 10713-10732

    • DOI

      10.1039/d1cs00225b

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Control of guest binding behavior of metal-containing host molecules by ligand exchange2021

    • 著者名/発表者名
      Akine Shigehisa
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 50 号: 13 ページ: 4429-4444

    • DOI

      10.1039/d1dt00048a

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Guest Recognition Control Accompanied by Stepwise Gate Closing and Opening of a Macrocyclic Metallohost2020

    • 著者名/発表者名
      Sakata Yoko、Okada Masahiro、Akine Shigehisa
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 27 号: 7 ページ: 2284-2288

    • DOI

      10.1002/chem.202004487

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書 2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Saloph骨格を有する新規な水溶性ニッケル(II)メタロクリプタンドの合成とゲスト認識2023

    • 著者名/発表者名
      山本侑・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Acceleration and deacceleration of helicity inversion speeds in a dynamic helical trinickel(II) metallocryptand by alkali metal ion binding2023

    • 著者名/発表者名
      Sk Asif Ikbal, Pei Zhao, Masahiro Ehara, Shigehisa Akine
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族架橋配位子を有する大環状コバルト(III)二核メタロホストのゲスト出入り速度の制御2023

    • 著者名/発表者名
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族架橋配位子を導入した開閉可能な環状コバルト(III)二核メタロホストのゲスト認識と出入り速度の制御2022

    • 著者名/発表者名
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      第19回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Metallo-molecular containers with open/close functions based on [CoIII(saloph)] scaffolds2022

    • 著者名/発表者名
      S. Akine
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Size-selective Guest Recognition and the Open/Close Control of Macrocyclic Cobalt(III) Dinuclear Metallohosts Having Aromatic Bridging Ligands2022

    • 著者名/発表者名
      R. Sudo, Y. Sakata, S. Akine
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ion recognition by metallo-molecular cages and macrocycles with open/close feature2022

    • 著者名/発表者名
      S. Akine
    • 学会等名
      44th International Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 芳香族架橋配位子の導入による環状二核メタロホストのゲスト出入り速度の制御2022

    • 著者名/発表者名
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      第32回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族架橋配位子の導入による環状メタロホストのゲスト認識と出入り速度の制御2022

    • 著者名/発表者名
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Regulation of Helicity Inversion Speed by Non-covalent Binding with Alkali Metal Ions in a Dynamic Triple-helical Nickel(II) Complex2022

    • 著者名/発表者名
      S. A. Ikbal, P. Zhao, M. Ehara, S. Akine
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 開口部を塞いだ環状コバルト(III)二核メタロホストによるゲスト出入り速度の制御2022

    • 著者名/発表者名
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業 第12回CSJ化学フェスタ2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族架橋配位子を有する環状二核メタロホストのゲスト出入り速度の制御2022

    • 著者名/発表者名
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      基礎有機化学会若手オンラインシンポジウム(第2回)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Design of metal-containing host molecules with capping functions2022

    • 著者名/発表者名
      S. Akine
    • 学会等名
      International Congress on Pure and Applied Chemistry Kota Kinabalu 2022 (ICPAC2022KK)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Design and Synthesis of Metallomolecular Cages and Macrocycles with Open/Close Functions2022

    • 著者名/発表者名
      S. Akine
    • 学会等名
      The 19th Korea-Japan Joint Symposium on Organometallic and Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Design and Synthesis of Metal-containing Host Molecules for Kinetic Guest Entrapment2022

    • 著者名/発表者名
      S. Akine
    • 学会等名
      The 4th International Symposium of Ionic Coordination Compounds
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 動的共有結合によるカリックス[4]アレーン型分子集合体の構築と錯形成による構造制御2022

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・露木諒・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会(2022)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] かさ高い架橋配位子を導入した環状コバルト(III)二核メタロホストのサイズ選択的ゲスト認識とその開閉の制御2022

    • 著者名/発表者名
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会(2022)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Saloph錯体骨格を有する新規な水溶性メタロホストの合成とゲスト認識2022

    • 著者名/発表者名
      詩丘伊月・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会(2022)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 動的共有結合を用いたトリス(salen)型クリプトファンの合成とジアンモニウムの認識2021

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] キラル自己識別により合成した新規ホモキラルクリプトファンの選択的ゲスト認識と特異な錯形成挙動2021

    • 著者名/発表者名
      酒田陽子・金森瑛大・秋根茂久
    • 学会等名
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 動的共有結合によるトリス(salen)型クリプトファンの合成とゲスト認識2021

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      第31回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 動的共有結合を有するトリス(salen)型クリプトファンのゲスト認識とニッケル(II)イオンとの錯形成2021

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業 第11回CSJ化学フェスタ2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 新規なトリス(salen)型クリプトファンのゲスト認識とニッケル(II)イオンとの錯形成2021

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会近畿支部2021年度北陸地区講演会と研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Dynamic control of coordination chirality of triple-helical metallocryptands2021

    • 著者名/発表者名
      Shigehisa Akine
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021 (Pacifichem2021)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 新規なサリチリデンイミン型クリプトファンの合成およびパラジウム(II)との錯形成におけるキラル自己識別2020

    • 著者名/発表者名
      金森瑛大・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      第49回複素環化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] カリックス[4]アレーン骨格を有するかご型ホストの構築と錯形成による構造変換2020

    • 著者名/発表者名
      露木諒・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] キサンテン骨格を有する平面性メタロホストのイオン認識および配位子交換2020

    • 著者名/発表者名
      大藏健史・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] トリス(salen)型クリプトファン配位子の合成とニッケル(II)イオンとの錯形成2020

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] キラル自己識別による新規なホモキラルクリプトファンの選択的合成2020

    • 著者名/発表者名
      金森瑛大・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業 第10回CSJ化学フェスタ2020
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] サリチルアルデヒドを有するシクロトリベラトリレン誘導体を用いたクリプトファン配位子の構築とNi(II)イオンとの錯形成2020

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業 第10回CSJ化学フェスタ2020
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 動的共有結合を用いたトリス(salen)型クリプトファン配位子の合成とニッケル(II)イオンとの錯形成2020

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会近畿支部2020年度北陸地区講演会と研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] キサンテン骨格型環状二核コバルト(III)メタロホストのキャッピングによるゲスト交換速度の制御2020

    • 著者名/発表者名
      大藏健史・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会近畿支部2020年度北陸地区講演会と研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] カリックス[4]アレーン骨格を動的共有結合で架橋したかご型ホストの構築と錯形成による構造変換2020

    • 著者名/発表者名
      露木諒・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会近畿支部2020年度北陸地区講演会と研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 動的共有結合による自己識別を利用した新規なホモキラルクリプトファンの選択的合成2020

    • 著者名/発表者名
      金森瑛大・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      基礎有機化学会 若手オンラインシンポジウム (第0回)
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 動的共有結合に基づくトリス(salen)型クリプトファンの合成とニッケル(II)イオンとの錯形成2020

    • 著者名/発表者名
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] キサンテン型環状二核コバルト(III)メタロホストの配位子交換による構造変換とゲスト認識挙動の制御2020

    • 著者名/発表者名
      大藏健史・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] トリフェニルベンゼン骨格を有する新規なニッケル三核メタロクリプタンドの合成2020

    • 著者名/発表者名
      井手 瞭・酒田陽子・秋根茂久
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [図書] フロンティア 機能高分子金属錯体2020

    • 著者名/発表者名
      秋根茂久
    • 総ページ数
      550
    • 出版者
      三共出版
    • ISBN
      9784782707913
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書

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公開日: 2020-08-03   更新日: 2024-01-30  

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