| 研究課題/領域番号 |
20K23375
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| 研究種目 |
国際共同研究加速基金(帰国発展研究)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
化学
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
吉戒 直彦 東北大学, 薬学研究科, 教授 (50401170)
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| 研究分担者 |
砂田 祐輔 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (70403988)
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| 研究期間 (年度) |
2021-03-12 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
55,900千円 (直接経費: 43,000千円、間接経費: 12,900千円)
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| キーワード | 有機合成 / 触媒 / 遷移金属 / ルイス酸 / 結合活性化 / 有機合成化学 / 分子触媒化学 / 複素環化合物 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
炭素-水素(C-H)結合の直接的かつサイト(位置)選択的な官能基化は，医薬品のリード化合物探索などを劇的に加速する可能性を秘めた技術である。本研究では，医薬品分子において重要な部分構造をなす複素環化合物について高度の反応サイト制御を伴ったC-H結合官能基化を可能にする技術を，精密な分子設計に基づいた遷移金属と典型金属の複合触媒の創製によって実現することを目指す。特に，アジン類・アゾール類と呼ばれる窒素を含む複素環化合物について，窒素原子の近傍位および遠隔位のC-H結合のサイト選択的な化学修飾に焦点を当てて触媒開発を行う。
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| 研究成果の概要 |
本研究では，精密に分子設計された遷移金属と典型金属ルイス酸の複合触媒系を用いた分子変換手法の創出に取り組んだ。特筆すべき主な成果は以下の通りである。1)ホスフィン・第二級ホスフィンオキシド(PSPO)二官能性配位子によって支持されたコバルト・アルミニウムおよびコバルト・マグネシウム触媒系による，ピリジン，ピリドン，イミダゾピリジン等の複素環のサイト選択的C-H結合アルケニル化の開発に成功した。2)コバルト・亜鉛触媒系によるニトリル化合物の炭素ーシアノ結合活性化を経るアルキンのカルボシアノ化およびヒドロシアノ化反応を見出し，立体配置の異なる置換アクリロニトリル類の作りわけにも成功した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
単純で入手容易な有機分子の直接的かつ位置選択的な官能基化は，複雑分子の合成や医薬品のリード化合物探索を加速するうえで強力なアプローチである。本研究で見出した，遷移金属・ルイス酸複合触媒によるヘテロ環化合物や有機ニトリル化合物の結合活性化を伴う分子変換は，有機金属反応化学・触媒有機化学における重要な知見であるとともに，有用分子の迅速供給に資する新たな手法や設計指針を与えるものと期待される。
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