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Operando ME分光に立脚した固体触媒反応場の設計と創出

研究課題

研究課題/領域番号 20KK0111
研究種目

国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B))

配分区分基金
審査区分 中区分27:化学工学およびその関連分野
研究機関北海道大学

研究代表者

鳥屋尾 隆  北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (80775388)

研究分担者 前野 禅  工学院大学, 先進工学部, 准教授 (30721154)
研究期間 (年度) 2020-10-27 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
18,720千円 (直接経費: 14,400千円、間接経費: 4,320千円)
2023年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2022年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2021年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2020年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
キーワード固体触媒 / Modulation Excitation / 触媒反応場 / オペランド分光 / 不均一系触媒 / in situ/operando分光 / Operando分光 / 計算科学 / 放射光 / X線吸収分光
研究開始時の研究の概要

Modulation Excitation (ME)法は分光法におけるシグナル/ノイズ(S/N)比を劇的に向上させ、物理・化学現象の動的過程に関与する種を選択的に解析することのできる強力な手法である。本研究では、このME分光と、触媒動作条件下で触媒の分光学的評価と触媒活性・選択性の測定を同時に行う手法と定義されているOperando観測とを組み合わせることで触媒反応機構研究を行い、触媒反応場の設計指針を確立する。触媒反応としては主に二酸化炭素の水素化反応を扱う。得られる触媒設計指針に基づいて実触媒を開発するとともに、当該分野の学術基盤を確立する。

研究成果の概要

Modulation Excitation (ME)法は分光法におけるシグナル/ノイズ(S/N)比を劇的に向上させ、物理・化学現象の動的過程に関与する種を選択的に解析することのできる強力な手法である。本研究では、Operando ME分光を用いた検討を通して、CO2水素化反応に有効な触媒反応場を設計することを目的とした。より具多的には、150℃程度の低温におけるCO2/H2からのメタノール合成に対して、Operando ME分光を適用して反応機構解明及び触媒反応場設計指針の構築を目指した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

Operando ME分光を用いた検討により、CO2水素化反応、特に、CO2/H2からの低温メタノール合成反応に有効な触媒設計を行うにあたって重要な知見が得られた。得られた結果および触媒設計指針を基に、更なる触媒性能の向上と実用化に向けた研究開発を進めることを計画している。また本研究では、反応場での触媒の活性化というより一般性の高いユニークな現象も発見した。CO2水素化反応のみならず、他の触媒反応や、物質のダイナミクスが関わる幅広い科学分野において本研究成果が活用されると期待できる。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (12件) (うち国際共著 5件、 査読あり 12件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 2件、 招待講演 5件)

  • [国際共同研究] デルフト工科大学(オランダ)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] デルフト工科大学(オランダ)

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [国際共同研究] デルフト工科大学(オランダ)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [国際共同研究] Paul Scherrer Institute(スイス)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Enhanced N2O decomposition on Rh/ZrO2 catalysts through the promotional effect of palladium2024

    • 著者名/発表者名
      Zhang Ningqiang、He Chenxi、Jing Yuan、Qian Yucheng、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Surfaces and Interfaces

      巻: 46 ページ: 104120-104120

    • DOI

      10.1016/j.surfin.2024.104120

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanism of NH3-SCR over P/CeO2 Catalysts Investigated by Operando Spectroscopies2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Ningqiang、Tong Jiahuan、Miyazaki Shinta、Zhao Shirun、Kubota Hiroe、Jing Yuan、Mine Shinya、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Environmental Science & Technology

      巻: 57 号: 43 ページ: 16289-16295

    • DOI

      10.1021/acs.est.3c05787

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Continuous Unsteady-State De-NOx System via Tandem Water Gas Shift, NH3 Synthesis, and NH3-SCR under Periodic Lean/Rich Conditions2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Ningqiang、Qian Yucheng、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Environmental Science & Technology

      巻: 57 号: 48 ページ: 19584-19593

    • DOI

      10.1021/acs.est.3c06390

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Promotional Effect of Ag on the Catalytic Decomposition of N2O in the Presence of O2 over the Al2O3-Supported Rh Catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Jing Yuan、He Chenxi、Zhang Ningqiang、Murano Yu、Toyoshima Ryo、Kondoh Hiroshi、Kageyama Yuuta、Inomata Hironori、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 号: 19 ページ: 12983-12993

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02446

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Operando Spectroscopic Study of Reduction and Oxidation Half-Cycles in NH3-SCR over CeO2-Supported WO32023

    • 著者名/発表者名
      Kubota Hiroe、Jing Yuan、Wan Li、Tong Jiahuan、Zhang Ningqiang、Mine Shinya、Toyao Takashi、Toyoshima Ryo、Kondoh Hiroshi、Ferri Davide、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 号: 13 ページ: 9274-9288

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c01665

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Bifunctionality of Re Supported on TiO2 in Driving Methanol Formation in Low-Temperature CO2 Hydrogenation2023

    • 著者名/発表者名
      Phongprueksathat Nat、Ting Kah Wei、Mine Shinya、Jing Yuan、Toyoshima Ryo、Kondoh Hiroshi、Shimizu Ken-ichi、Toyao Takashi、Urakawa Atsushi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 号: 16 ページ: 10734-10750

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c01599

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] The reducibility and oxidation states of oxide-supported rhenium: experimental and theoretical investigations2022

    • 著者名/発表者名
      Ting Kah Wei、Mine Shinya、Ait El Fakir Abdellah、Du Pengfei、Li Lingcong、Siddiki S. M. A. Hakim、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 24 号: 46 ページ: 28621-28631

    • DOI

      10.1039/d2cp04784e

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Promoting effect of basic metal additives on DeNOx reactions over Pt-based three-way catalysts2022

    • 著者名/発表者名
      Jing Yuan、Wang Gang、Mine Shinya、Kawai Jumpei、Toyoshima Ryo、Kondoh Hiroshi、Zhang Xiaorui、Nagaoka Shuhei、Shimizu Ken-ichi、Toyao Takashi
    • 雑誌名

      Journal of Catalysis

      巻: 416 ページ: 209-221

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2022.10.018

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mechanism of NH3-Selective Catalytic Reduction (SCR) of NO/NO2 (Fast SCR) over Cu-CHA Zeolites Studied by In Situ/Operando Infrared Spectroscopy and Density Functional Theory2021

    • 著者名/発表者名
      Liu Chong、Malta Grazia、Kubota Hiroe、Toyao Takashi、Maeno Zen、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 号: 40 ページ: 21975-21987

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c06651

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Analogous Mechanistic Features of NH3-SCR over Vanadium Oxide and Copper Zeolite Catalysts2021

    • 著者名/発表者名
      Kubota Hiroe、Toyao Takashi、Maeno Zen、Inomata Yusuke、Murayama Toru、Nakazawa Naoto、Inagaki Satoshi、Kubota Yoshihiro、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 11 号: 17 ページ: 11180-11192

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c02860

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Roles of the basic metals La, Ba, and Sr as additives in Al2O3-supported Pd-based three-way catalysts2021

    • 著者名/発表者名
      Jing Yuan、Wang Gang、Ting Kah Wei、Maeno Zen、Oshima Kazumasa、Satokawa Shigeo、Nagaoka Shuhei、Shimizu Ken-ichi、Toyao Takashi
    • 雑誌名

      Journal of Catalysis

      巻: 400 ページ: 387-396

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2021.06.016

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reverse water-gas shift reaction over Pt/MoOx/TiO2: reverse Mars-van Krevelen mechanism via redox of supported MoOx2021

    • 著者名/発表者名
      Mine Shinya、Yamaguchi Taichi、Ting Kah Wei、Maeno Zen、Siddiki S. M. A. Hakim、Oshima Kazumasa、Satokawa Shigeo、Shimizu Ken-ichi、Toyao Takashi
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 11 号: 12 ページ: 4172-4180

    • DOI

      10.1039/d1cy00289a

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Machine-learning-assisted discovery of multi-elemental RWGS catalyst and its mechanistic study using in situ/operando spectroscopies2023

    • 著者名/発表者名
      Takashi Toyao
    • 学会等名
      Operando VII - the 7th International Congress on Operando Spectroscopy
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] データ駆動型固体触媒開発と放射光を用いた触媒作用機構研究2023

    • 著者名/発表者名
      鳥屋尾隆
    • 学会等名
      第1回 先端放射光活用研究会「放射光を用いた触媒キャラクタリゼーションの現在と未来」
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 固体触媒を用いた二酸化炭素水素化による低温メタノール合成2022

    • 著者名/発表者名
      鳥屋尾隆
    • 学会等名
      2022 年度触媒学会「水素の製造と利用に関するシンポジウム」
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 機械学習を用いたCO2水素化触媒の開発とin situ/operando実験による作用機構調査2022

    • 著者名/発表者名
      鳥屋尾隆
    • 学会等名
      NanospecFY2022mini
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] In situ/operando分光を用いた固体触媒研究2021

    • 著者名/発表者名
      鳥屋尾隆
    • 学会等名
      「低次元系光機能材料研究会」第10回サマーセミナー2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Roles of Ba on Al2O3-Supported Pd-based Catalyst under Practical Three-Way Catalysis Condition2021

    • 著者名/発表者名
      Yuan Jing・Gang Wang・Shinya Mine・Takashi Toyao・Zen Maeno・Shuhei Nagaoka・Ken-ichi Shimizu
    • 学会等名
      第128回 触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

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公開日: 2020-10-29   更新日: 2025-01-30  

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