| 研究課題/領域番号 |
20KK0116
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| 研究種目 |
国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B))
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分28:ナノマイクロ科学およびその関連分野
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| 研究機関 | 大阪公立大学 (2022-2023)
大阪市立大学 (2020-2021) |
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研究代表者 |
吉田 朋子 大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 教授 (90283415)
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| 研究分担者 |
東 正信 大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 特任准教授 (10711799)
山本 旭 京都大学, 人間・環境学研究科, 助教 (30769443)
山本 宗昭 大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 特任助教 (50823712)
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| 研究期間 (年度) |
2020-10-27 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
18,590千円 (直接経費: 14,300千円、間接経費: 4,290千円)
2024年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2023年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2022年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2021年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2020年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
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| キーワード | XAFS / EELS / 光触媒 / X線励起発光 / 定量的構造解析 / XAFS測定 / XANES解析法 / X線発光 / 放射光分光 / 電子分光 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本提案では，反応中に刻々と変化する固体光触媒活性サイトを抽出し，その場観察するための分析法を世界に先駆けて構築する．具体的には，触媒の局所構造・化学状態解析に有用なＸ線吸収分光法（XAFS）を活性サイト分析法に発展させるために，化学状態を選別した測定法や定量的解析法を共同開発する．この方法論を電子線エネルギー損失分光法（EELS）に応用し，固体光触媒の活性サイトの分布を定量的，且つ原子レベルで可視化する高空間分解分析法へと発展させる．本提案では，研究代表者を中心としてイタリア側研究拠点に出向き，国際共同研究を強力に推進すると共に，国際的に活躍する若手研究者を育成することも大きな目標としている．
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| 研究実績の概要 |
透過型電子顕微鏡を用いて得られる電子エネルギー損失分光スペクトル（Electron Energy Loss Spectroscopy : EELS）の中のエネルギー損失吸収端微細構造（Energy Loss Near Edge Structure: ELNES）はXANESと同様の情報を与える．この特質に着目し，今年度はELNESを半導体光触媒（金属酸化物触媒）に添加した不純物元素の化学状態解析に応用した．Padova大学が得意とするイオン注入法を用いて，紫外光照射下でのみ触媒機能を発現する金属酸化物光触媒に対して，Nなどの各種アニオンを添加し可視光応答化（可視光照射下でも触媒機能を発現させること）を試みた．具体的には，添加したアニオン種を対象としたELNESスペクトルを測定することで，可視光応答化したアニオン種（活性種）と応答化しなかったアニオン種（不活性種）の化学状態をそれぞれ同定することに成功した．更にXANESスペクトルを利用した定量的化学状態解析法をELNESスペクトルにも応用することで，活性種と不活性種に由来するELNESスペクトルを分離抽出し，これを用いて活性種及び不活性種の金属酸化物光触媒中での空間分布を得ることが可能になった．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
今年度もイタリア側チームと連携をとりながら効率よく研究を進めた．イタリア側はイオンビーム照射による半導体光触媒への不純物元素の添加を担当し，日本側は，若手研究者を中心に電子顕微鏡を用いたEELS測定に着手し，エネルギー分解能の違いはあるもののEELSはXAFSと同等の微細構造を有するスペクトルを与えること，即ち，測定の基本コンセプトを確認した．これを踏まえて，金属酸化物光触媒に対してイオン注入法により光触媒表面に窒素などのアニオン種を添加し，このアニオン種を対象としたELNESスペクトルと表面敏感測定法により取得したXANESスペクトルの比較と化学状態解析をイタリア側と日本側が議論しながら効率的に進めることができたことから，概ね順調に実施できていると判断した．
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| 今後の研究の推進方策 |
イオン注入法の特徴を積極的に利用すると，光触媒に添加する不純物イオンの加速エネルギーを制御することで，光触媒中の目的とする深さ領域に，濃度勾配をつけて中に有することができる．このことから今後の研究においては，可視光照射下での触媒反応活性と，不純物イオンの化学状態や濃度を比較することによって，可視光応答化などの機能を発現させるうえでの最適な不純物イオン濃度や，最適な添加深さ領域に関する知見を得ることを考えている．その際に，イタリア側が得意とする不純物イオンの深さや濃度分布シミュレーション技術も導入し，実験結果に対する理論的解釈も進めたい．
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