残留性有害有機ハロゲン化合物の生成を支配する要因の解明と安価な除去技術の開発

• 研究課題/領域番号: 21681008
• 研究種目: 若手研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 環境技術・環境材料
• 研究機関: 北海道大学 (2011); 東北大学 (2009-2010)
• 研究代表者: 坪内 直人 北海道大学, 大学院・工学研究院, 准教授 (90333898)
• 研究期間 (年度): 2009 – 2011
• 研究課題ステータス: 完了 (2011年度)
• 配分額: 25,870千円 (直接経費: 19,900千円、間接経費: 5,970千円); 2011年度: 6,110千円 (直接経費: 4,700千円、間接経費: 1,410千円); 2010年度: 7,280千円 (直接経費: 5,600千円、間接経費: 1,680千円); 2009年度: 12,480千円 (直接経費: 9,600千円、間接経費: 2,880千円)
• キーワード: 高温プロセス / 塩化水素 / フッ化水素 / 炭素活性サイト / 有機ハロゲン化合物 / 鉱物質 / 微量金属 / 二次的反応 / 残留性有害有機ハロゲン化合物 / 炭紫活性サイト

研究概要

製鋼用電気炉のバグフィルターで回収したダストならびに微粉炭火力発電所の電気集じん機から回収したアッシュ中の炭素・塩素・フッ素・金属種の存在状態を主に調べた結果、ダスト中のヘキサクロロベンゼン濃度は、100℃までに生成する炭素活性サイトの数や表面ZnCO_3の量が多い種で高くなることが見出された。また、アッシュ中のFの多くはCと結合しており、C-F結合の割合は炭素表面の含酸素官能基量とともに増加する傾向にあった。

研究成果

• [雑誌論文] Catalytic decomposition of N-containing heterocyclic compounds with highly dispersed iron nanoparticles on carbons (2012)
  • 著者名/発表者名: Matsuyama, T.; Tsubouchi, N.; Ohtsuka, Y
  • 雑誌名: Journal of Molecular Catalysis A : Chemical 巻: 356 ページ: 14-19
  • 査読あり
• [雑誌論文] Iron-catalyzed nitrogen removal as N_2 from PAN-derived activated carbon (2012)
  • 著者名/発表者名: Ohshima, Y.; Tsubouchi, N.; Ohtsuka, Y
  • 雑誌名: Applied Catalysis B : Environmental 巻: 111-112 ページ: 614-620
  • 査読あり
• [雑誌論文] Functional forms of nitrogen and sulfur in coals and fate of heteroatoms during coal carbonization (2012)
  • 著者名/発表者名: Tsubouchi, N.; Mochizuki, Y.; Ono, Y.; Uebo, K
  • 雑誌名: Tetsu to Hagane-Journal of the Iron and Steel Institute of Japan 巻: 98 ページ: 161-169
  • NAID: 130002127290
  • 査読あり
• [雑誌論文] Functional Forms of Nitrogen and Sulfur in Coals and Fate of Heteroatoms during Coal Carbonization (2012)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 雑誌名: Tetsu-to-Hagane 巻: 98 ページ: 161-169
  • NAID: 130002127290
  • 査読あり
• [雑誌論文] Catalytic Decomposition of Nitrogen-Containing Heterocyclic Compounds with Highly Dispersed Iron Nanoparticles on Carbons (2012)
  • 著者名/発表者名: Tetsuya Matsuyama
  • 雑誌名: Journal of Molecular Catalysis A : Chemical 巻: 356 ページ: 14-19
  • 査読あり
• [雑誌論文] Iron-Catalyzed Nitrogen Removal as N_2 from PAN-Derived Activated Carbon (2012)
  • 著者名/発表者名: Yasuhiro Ohshima
  • 雑誌名: Applied Catalysis B : Environmental 巻: 111-112 ページ: 614-620
  • 査読あり
• [雑誌論文] Decomposition of Pyrrole and Pyridine with Iron Catalysts Supported on Carbons (2012)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 雑誌名: Preprints, American Chemical Society, Division of Fuel Chemistry 巻: 243(CD-ROM)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chemical forms of the fluorine and carbon in fly ashes recovered from electrostatic precipitators of pulverized coal-fired plants (2011)
  • 著者名/発表者名: Tsubouchi, N.; Hayashi, H.; Kawashi ma, A.; Sato, M.; Suzuki, N.; Ohtsuka, Y
  • 雑誌名: Fuel 巻: 90 ページ: 376-383
  • 査読あり
• [雑誌論文] Secondary Reactions of HCl during Coal Pyrolysis : Studies on Reactions of HCl with Model Carbons (2011)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 雑誌名: Proceedings, International Conference on Coal Science and Technology 巻: (CD-ROM)
• [雑誌論文] Rapid In-Situ Steam Gasification of Low Rank Coal with Catalyst from Low-Cost Minerals (2011)
  • 著者名/発表者名: Li-xin Zhang
  • 雑誌名: Proceedings, The 13th Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering 巻: 13(CD-ROM)
• [雑誌論文] Catalytic Effects of Na and Ca from Inexpensive Materials on the Steam Gasification of Nascent Char from Rapid Pyrolysis of Low Rank Coal in a Drop Tube Reactor (2011)
  • 著者名/発表者名: Li-xin Zhang
  • 雑誌名: Proceedings, The 11th China-Japan Symposium on Coal and C1 Chemistry 巻: 11(CD-ROM)
• [雑誌論文] Catalytic Steam Gasification of Low Rank Coals Using Inexpensive Catalyst Resources (2011)
  • 著者名/発表者名: Li-xin Zhang
  • 雑誌名: Proceedings, The 7th International Conference on Clean Coal Technology and Fuel Cells 巻: 7(CD-ROM)
• [雑誌論文] Chemical Forms of the Fluorine and Carbon in Fly Ashes Recovered from Electrostatic Precipitators of Pulverized Coal-Fired Plants (2011)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 雑誌名: Fuel 巻: 90 ページ: 376-383
  • 査読あり
• [雑誌論文] 石炭の熱分解ならびにチャーのガス化過程における塩素とフッ素の行方 (2011)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 雑誌名: 第11回北海道エネルギー資源環境研究発表会講演予稿集 巻: 11 ページ: 41-42
• [雑誌論文] Chemical characterization of dust particles recovered from bag filters of electric arc furnaces for steelmaking : some factors influencing the formation of hexachlorobenzene (2010)
  • 著者名/発表者名: Tsubo uchi, N.; Hashimoto, H.; Ohtaka, N.; Ohtsuka, Y
  • 雑誌名: Journal of Hazardous Materials 巻: 183 ページ: 116-124
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chemical Characterization of Dust Particles Recovered from Bag Filters of Electric Arc Furnaces for Steelmaking : Some Factors Influencing the Formation of Hexachlorobenzene (2010)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 雑誌名: Journal of Hazardous Materials 巻: 183 ページ: 116-124
  • 査読あり
• [雑誌論文] Leaching Behavior of the Boron and Fluorine in Fly Ashes Formed in Pulverized Coal Combustion (2010)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 雑誌名: Journal of the Japan Institute of Energy 巻: 89 ページ: 1164-1171
  • NAID: 130004540955
  • 査読あり
• [雑誌論文] Steam Gasification of Low Rank Coals with Ion-Exchanged Sodium Catalysts Prepared Using Natural Soda Ash (2010)
  • 著者名/発表者名: Yuu Hanaoka
  • 雑誌名: Proceedings, The 27^<th> Annual International Pittsburgh Coal Conference 巻: 27(CD-ROM)
• [雑誌論文] 石炭利用時のハロゲンのケミストリーの解明:熱分解チャーの燃焼過程におけるフッ素の脱離と濃縮 (2010)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 雑誌名: 第10回多元物質科学研究所研究発表会講演予稿集 巻: 10 ページ: 111-111
• [雑誌論文] 循環流動床を用いる低炭化度炭の水蒸気ガス化におけるCa触媒の効果 (2010)
  • 著者名/発表者名: 松岡浩一
  • 雑誌名: 第47回石炭科学会議発表論文集 巻: 47 ページ: 104-105
• [雑誌論文] 熱分解チャーの燃焼過程におけるフッ素の脱離と濃縮 (2010)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 雑誌名: 第47回石炭科学会議発表論文集 巻: 47 ページ: 56-57
• [雑誌論文] Effects of Metal Cations Present Naturally in Coal on the Fate of Coal-Bound Nitrogen in the Fixed-Bed Pyrolysis of 25 Coals with Different Ranks : Correlation between Inherent Fe Cations and N_2 Formation from Low-Rank Coals (2009)
  • 著者名/発表者名: Yasuo Ohtsuka
  • 雑誌名: Energy & Fuels 23 ページ: 4774-4781
  • 査読あり
• [雑誌論文] Formation of Hydrogen Fluoride during Coal Pyrolysis and Subsequent Char Combustion (2009)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 雑誌名: Proceedings, The 10th Japan-China Symposium on Coal and C1 Chemistry 10 ページ: 1-2
• [学会発表] Decomposition of Pyrrole and Pyridine with Iron Catalysts Supported on Carbons (2012)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 学会等名: The 243rd American Chemical Society National Meeting
  • 発表場所: San Diego Convention Center (USA)
  • 年月日: 2012-03-27
• [学会発表] 石炭中の窒素と硫黄の化学形態と乾留過程での行方 (2012)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 学会等名: 日本鉄鋼協会高温プロセス部会資源・エネルギーフォーラム講演会
  • 発表場所: 日本鉄鋼協会(東京都)(招待講演)
  • 年月日: 2012-02-07
• [学会発表] アルゴンヌ標準炭中の塩素のファンクショナリティと熱分解時の形態変化 (2012)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 学会等名: 第12回北海道エネルギー資源環境研究発表会
  • 発表場所: 北海道大学学術交流会館.
  • 年月日: 2012-01-31
• [学会発表] Rapid In-Situ Steam Gasification of Low Rank Coal with Catalyst from Low-Cost Minerals (2011)
  • 著者名/発表者名: Li-xin Zhang
  • 学会等名: The 13th Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering
  • 発表場所: 九州大学筑紫キャンパス(福岡県)
  • 年月日: 2011-11-23
• [学会発表] Catalytic Steam Gasification of Low Rank Coals Using Inexpensive Catalyst Resources (2011)
  • 著者名/発表者名: Li-xin Zhang
  • 学会等名: The 7th International Conference on Clean Coal Technology and Fuel Cells
  • 発表場所: 九州大学筑紫キャンパス(福岡県)
  • 年月日: 2011-11-09
• [学会発表] CO_2排出量の削減を目指したクリーン・コール・テクノロジーの開発 (2011)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 学会等名: 日本鉄鋼協会コークス部会発表会
  • 発表場所: JFEスチール西日本製鉄所(岡山県)(招待講演)
  • 年月日: 2011-10-28
• [学会発表] Secondary Reactions of HCl during Coal Pyrolysis : Studies on Reactions of HCl with Model Carbons (2011)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 学会等名: International Conference on Coal Science and Technology 2011
  • 発表場所: Conference and Exhibition Centre Ciudad de Oviedo (Spain)
  • 年月日: 2011-10-11
• [学会発表] Catalytic Effects of Na and Ca from Inexpensive Materials on the Steam Gasification of Nascent Char from Rapid Pyrolysis of Low Rank Coal in a Drop Tube Reactor (2011)
  • 著者名/発表者名: Li-xin Zhang
  • 学会等名: The 11th China-Japan Symposium on Coal and C1 Chemistry
  • 発表場所: Ningxia Yuehai Hotel (China)
  • 年月日: 2011-08-04
• [学会発表] 石炭の熱分解ならびにチャーのガス化過程における塩素とフッ素の行方 (2011)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 学会等名: 第11回北海道エネルギー資源環境研究発表会
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 2011-02-01
• [学会発表] 石炭利用時のハロゲンのケミストリーの解明:熱分解チャーの燃焼過程におけるフッ素の脱離と濃縮 (2010)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 学会等名: 第10回多元物質科学研究所研究発表会
  • 発表場所: 仙台
  • 年月日: 2010-12-01
• [学会発表] Steam Gasification of Low Rank Coals with Ion-Exchanged Sodium Catalysts Prepared Using Natural Soda Ash (2010)
  • 著者名/発表者名: Yuu Hanaoka
  • 学会等名: The 27^<th> Annual International Pittsburgh Coal Conference
  • 発表場所: Istanbul (Turkey)
  • 年月日: 2010-10-14
• [学会発表] ヘテロ界面を用いる劣質・未利用炭素資源のコークス化鼓術の検討 (2010)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 学会等名: 劣質・未利用炭素資源コークス化技術研究会討論会
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 2010-09-28
• [学会発表] 熱分解チャーの燃焼時におけるフッ素の脱離と濃縮 (2010)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人,赤間佑紀,大塚康夫
  • 学会等名: 第47回石炭科学会議
  • 発表場所: 岐阜県長良川国際会議場
  • 年月日: 2010-09-22
• [学会発表] 循環流動床を用いる低炭化度炭の水蒸気ガス化におけるCa触媒の効果 (2010)
  • 著者名/発表者名: 松岡浩一
  • 学会等名: 第47回石炭科学会議
  • 発表場所: 岐阜
  • 年月日: 2010-09-22
• [学会発表] 熱分解チャーの燃焼過程におけるフッ素の脱離と濃縮 (2010)
  • 著者名/発表者名: 坪内直人
  • 学会等名: 第47回石炭科学会議
  • 発表場所: 岐阜
  • 年月日: 2010-09-22
• [学会発表] Formation of Hydrogen Fluoride during Coal Pyrolysis and Subsequent Char Combustion (2009)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tsubouchi
  • 学会等名: The 10th Japan-China Symposium on Coal and C1 Chemistry
  • 発表場所: つくば国際会議場(茨城)
  • 年月日: 2009-07-28