二次元機能性原子薄膜における超高速ダイナミクスの原子スケール評価

• 研究課題/領域番号: 21F21351
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 外国
• 審査区分: 小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 吉田 昭二 (2021) 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (90447227)
• 研究分担者: PENG JINBO 筑波大学, 数理物質系, 外国人特別研究員
• 受入研究者: 吉田 昭二 (2022) 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (90447227)
• 外国人特別研究員: PENG JINBO 筑波大学, 数理物質科学研究科(系), 外国人特別研究員
• 研究期間 (年度): 2021-11-18 – 2023-03-31
• 研究課題ステータス: 中途終了 (2022年度)
• 配分額: 2,200千円 (直接経費: 2,200千円); 2022年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円); 2021年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
• キーワード: 走査トンネル顕微鏡 / テラヘルツ / ２次元層状物質 / 走査プローブ顕微鏡 / 超高速分光

研究開始時の研究の概要

遷移金属ダイカルコゲナイド2次元層状物質(TMDC)は優れた電子物性、光学特性を持つことから次世代電子デバイスとしての応用が期待されている。その応用に向けて重要な移動度や量子効率などマクロな物性は欠陥、不純物、ドメイン境界、モアレ干渉など原子～ナノスケール構造の影響を強く受ける。そこで本研究では、時間分解THz-STMを用いることで、光パルスによりTMDC中に励起したキャリア・励起子のダイナミクスを原子スケールの空間分解能かつピコ秒の時間分解能で測定し原子～ナノスケール構造がキャリアダイナミクスに及ぼす影響を解明する。

研究実績の概要

本研究では時間分解テラヘルツSTM装置(以下THz-STM)を用いて遷移金属ダイカルコゲナイド原子層(TMDC)におけるキャリアダイナミクスの計測を進めてきた。THz-STMはTHzパルス光を走査トンネル顕微鏡(STM)の探針-試料間に照射することで誘起されるパルス的なトンネル電流を用いて試料の瞬間的な状態をとらえることができる。本研究では可視~赤外域の光パルスにより試料を励起し、その励起状態をTHz電流により計測する。THzパルスの時間幅は1ピコ秒程度であるためピコ秒の時間分解能かつ、STMの原子分解能を併せ持つ計測が可能となる。本研究では、マイカ上Au表面にMoS2単層、WSe2単層を転写した際に自発形成される20nm ～ 100 nmサイズのサスペンド構造上でTHz-STM計測を行った。サスペンド構造の周辺では、TMDC単層はAu表面と強く結合しているため光励起されたキャリアや励起子は直ちにクエンチを起こし光励起に伴う変化は観測されなかったが、サスペンド構造上ではAu表面とデカップリングしており、光生成キャリアに伴うTHz電流の変化が観測され、サスペンド構造上で時間分解計測を行ったところ数psと数100 psの2つの指数関数減衰を示すことがわかった。同様のサスペンド構造上で時間分解発光計測を行ったところTHz-STMの結果と同様の数100 psの緩和時間が得られたことからTHz-STM計測の信号の起源としては励起子との関連が強く示唆された。本成果TMDC単層上の超高速ダイナミクスをTHz-STMを用いて計測できることを示す重要な成果である。TMDCサスペンド構造はサイズに加えて、形状や歪に依存して緩和ダイナミクスが変化する結果も得られており、今後さらに実験を進めていくことでより局所的なキャリアダイナミクスの詳細が明らかになると期待できる。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Externally-triggerable optical pump-probe scanning tunneling microscopy with a time resolution of tens-picosecond (2023)
  • 著者名/発表者名: Iwaya Katsuya、Yokota Munenori、Hanada Hiroaki、Mogi Hiroyuki、Yoshida Shoji、Takeuchi Osamu、Miyatake Yutaka、Shigekawa Hidemi
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 13 号: 1 ページ: 818-818
  • DOI: 10.1038/s41598-023-27383-z
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 最先端光技術とSPMを利用したダイナミクス計測の現状と展開 (2022)
  • 著者名/発表者名: Shoji Yoshida, Yusuke Arashida, Hiroyuki Mogi, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • 雑誌名: 表面と真空 巻: 65 号: 2 ページ: 66-71
  • DOI: 10.1380/vss.65.66
  • NAID: 130008159246
  • ISSN: 2433-5835, 2433-5843
  • 年月日: 2022-02-10
  • 査読あり
• [雑誌論文] Phase-controllable multi-laser system with coaxially combined near-infrared and subcycle mid-infrared and THz pulsed beams (2022)
  • 著者名/発表者名: Arashida Yusuke、Umeda Naoki、Mogi Hiroyuki、Ishikawa Masashi、Hatanaka Akira、Takeuchi Osamu、Yoshida Shoji、Shigekawa Hidemi
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 15 号: 9 ページ: 092006-092006
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ac88b6
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Hydrogen Bonding Propagated Phase Separation in Quasi-Epitaxial Single Crystals: A Pd－Br Molecular Insulator (2022)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Takefumi、Takaishi Shinya、Guerin Laurent、Kojima Tatsuhiro、Ohtsu Hiroyoshi、Kawano Masaki、Miyamoto Tatsuya、Okamoto Hiroshi、Kato Kenichi、Takata Masaki、Hosomi Yuka、Yoshida Shoji、Shigekawa Hidemi、Tanaka Hisaaki、Kuroda Shin-ichi、Iguchi Hiroaki、Breedlove Brian K.、Li Zhao-Yang、Yamashita Masahiro
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 61 号: 35 ページ: 14067-14074
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c02078
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Subcycle Mid-Infrared Electric-Field-Driven Scanning Tunneling Microscopy with a Time Resolution Higher Than 30 fs (2022)
  • 著者名/発表者名: Arashida Yusuke、Mogi Hiroyuki、Ishikawa Masashi、Igarashi Ippo、Hatanaka Akira、Umeda Naoki、Peng Jinbo、Yoshida Shoji、Takeuchi Osamu、Shigekawa Hidemi
  • 雑誌名: ACS Photonics 巻: 9 号: 9 ページ: 3156-3164
  • DOI: 10.1021/acsphotonics.2c00995
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ultrafast nanoscale exciton dynamics via laser-combined scanning tunneling microscopy in atomically thin materials (2022)
  • 著者名/発表者名: Mogi Hiroyuki、Arashida Yusuke、Kikuchi Ryusei、Mizuno Ryosuke、Wakabayashi Jun、Wada Naoki、Miyata Yasumitsu、Taninaka Atsushi、Yoshida Shoji、Takeuchi Osamu、Shigekawa Hidemi
  • 雑誌名: npj 2D Materials and Applications 巻: 6 号: 1 ページ: 72-72
  • DOI: 10.1038/s41699-022-00345-1
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Streaking of a Picosecond Electron Pulse with a Weak Terahertz Pulse (2022)
  • 著者名/発表者名: Yajima Wataru、Arashida Yusuke、Nishimori Ryota、Emoto Yuga、Yamamoto Yuki、Kawasaki Kohei、Saida Yuri、Jeong Samuel、Akada Keishi、Takubo Kou、Shigekawa Hidemi、Fujita Jun-ichi、Koshihara Shin-ya、Yoshida Shoji、Hada Masaki
  • 雑誌名: ACS Photonics 巻: 10 号: 1 ページ: 116-124
  • DOI: 10.1021/acsphotonics.2c01304
  • 査読あり
• [雑誌論文] Tracking the light-driven layer stacking of graphene oxide (2021)
  • 著者名/発表者名: Hada Masaki、Ohmura Satoshi、Yamamoto Yuki、Kishibe Yoshiya、Yajima Wataru、Shikata Ryo、Iguchi Tomohiro、Akada Keishi、Yoshida Shoji、Fujita Jun-ichi、Koshihara Shin-ya、Nishina Yuta
  • 雑誌名: Carbon 巻: 183 ページ: 612-619
  • DOI: 10.1016/j.carbon.2021.07.058
  • 査読あり
• [雑誌論文] Low-frequency multiplex CARS microscopy with a high-repetition near-infrared supercontinuum laser (2021)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Arashida, Atsushi Taninaka, Takahiro Ochiai, Hiroyuki Mogi, Shoji Yoshida, Masamichi Yoshimura, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • 雑誌名: Appl. Phys. Express 巻: 14 号: 12 ページ: 122006-122006
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ac39b1
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] A Versatile Post-Doping Towards Two-Dimensional Semiconductors (2021)
  • 著者名/発表者名: Yuya Murai, Shaochun Zhang, Takato Hotta, Zheng Liu, Takahiko Endo, Hiroshi Shimizu, Yasumitsu Miyata, Toshifumi Irisawa, Yanlin Gao, Mina Maruyama, Susumu Okada, Hiroyuki Mogi, Tomohiro Sato, Shoji Yoshida, Hidemi Shigekawa, Takashi Taniguchi, Kenji Watanabe, Canton-Vitoria Ruben, Ryo Kitaura
  • 雑誌名: ACS Nano 巻: 2021,15,12 号: 12 ページ: 19225-19232
  • DOI: 10.1021/acsnano.1c04584
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] 時間分解 STM のための中赤外パルスの高強度化 (2023)
  • 著者名/発表者名: 髙松 暉, 嵐田 雄介，畑中 陽，梅田 直輝, 茂木 裕幸, 武内 修，吉田 昭二，重川 秀実
  • 学会等名: 第２２回レーザー学会東京支部研究会
• [学会発表] 第二次高調波発生による二次元半導体材料の高精度結晶方位評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 清水 歩，茂木 裕幸，嵐田 雄介，吉田 昭二，武内 修，重川 秀実
  • 学会等名: 第２２回レーザー学会東京支部研究会
• [学会発表] 近赤外及びサブサイクルの中赤外・THzパルスを同軸に組み合わせた位相制御可能なマルチレーザーシステム (2023)
  • 著者名/発表者名: 梅田 直輝，嵐田 雄介， 茂木 裕幸，石川 雅士，畑中 陽， 武内 修，吉田昭二，重川 秀実
  • 学会等名: 第２２回レーザー学会東京支部研究会
• [学会発表] 中赤外レーザー融合走査型トンネル顕微鏡と物質科学 (2023)
  • 著者名/発表者名: 嵐田 雄介, 畑中 陽, 梅田 直樹, 高松 暉, 茂木 裕幸, 吉田 昭二, 武内 修, 重川 秀実
  • 学会等名: 第２２回レーザー学会東京支部研究会
  • 招待講演
• [学会発表] Analysis of Trap-related Conduction Dynamics in Atomically Thin Materials by an Optically Excited Multiprobe Setup (2022)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Mogi, Zi-han Wang, Ibuki Kuroda, Yuhei Takaguchi, Yasumitsu Miyata, Atsushi Taninaka, Yusuke Arashida, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi and Hidemi Shigekawa
  • 学会等名: 22nd international vacuum congress
• [学会発表] Development of field-driven time-resolved STM using subcycle mid-infrared pulses (2022)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Arashida, Hiroyuki Mogi, Masashi Ishikawa, Ippo Igarashi, Akira Hatanaka, Naoki Umeda, Jinbo Peng, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • 学会等名: 22nd international vacuum congress
• [学会発表] Probing local potential dynamics by ultrafast photoelectron pulse emitted from STM probe (2022)
  • 著者名/発表者名: R. Wakabayashi, H. Mogi, Y. Arashida, S. Yoshida, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: 22nd international vacuum congress
• [学会発表] Combining high repetition subcycle MIR and THz pulses to study field-driven ultrafast phenomena (2022)
  • 著者名/発表者名: Naoki Umeda, Yusuke Arashida, Masashi Ishikawa, Akira Hatanaka, Hiroyuki Mogi, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi and Hidemi Shigekawa
  • 学会等名: 22nd international vacuum congress
• [学会発表] Externally triggerable optical pump-probe scanning tunneling microscope with time resolution of approximately 70 ps (2022)
  • 著者名/発表者名: Katsuya Iwaya, Munenori Yokota, Hiroaki Hanada, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi, Hidemi Shigekawa, Yutaka Miyatake
  • 学会等名: The 92nd IUVSTA workshop on Advanced Spectroscopy and Transport for 2D Materials at Surfaces and The 4th Asia-Pacific Symposium on Solid Surfaces
• [学会発表] 時間分解走査トンネル分光法の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 武内 修，木榑 太一, 藤巻 慶大, 茂木 裕幸, 嵐田 雄介, 谷中 淳, 吉田 昭二, 重川 秀実
  • 学会等名: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] STM探針光電子放出を利用した局所ポテンシャルダイナミクス評価 (2022)
  • 著者名/発表者名: 茂木 裕幸，若林 凜, 嵐田 雄介, 吉田 昭二, 武内 修, 重川 秀実
  • 学会等名: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] テラヘルツ波による極短パルス電子線のパルス幅計測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 矢嶋 渉, 嵐田 雄介, 西森 亮太, 江本 悠河, 山本 祐揮, 川崎 康平, 齋田 友梨, 鄭 サムエル, 赤田 圭史, 田久保 耕, 重川 秀実, 藤田 淳一, 腰原 伸也, 吉田 昭二, 羽田 真毅
  • 学会等名: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Development of a terahertz pump and electron diffraction probe setup for the dynamics measurements of liquid crystals (2022)
  • 著者名/発表者名: Wataru Yajima, Yusuke Arashida, Ryota Nishimori, Yuga Emoto, Yuki Yamamoto, Kohei Kawasaki, Yuri Saida, Samuel Jeong, Keishi Akada, Kou Takubo, Hidemi Shigekawa, Jun-ichi Fujita, Shin-ya Koshihara, Shoji Yoshida and Masaki Hada
  • 学会等名: OLC SWS 2022
• [学会発表] THz 励起-時間分解STM に向けた広帯域赤外パルス合波技術開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 梅田 直輝，嵐田 雄介，石川 雅士，畑中 陽，茂木 裕幸，吉田 昭二，武内 修，重川 秀実
  • 学会等名: 2022年第69回応用物理学会春季学術講演会
  • 国際学会
• [学会発表] 時間分解STMを用いた二次元原子層状物質中励起子ダイナミクスのナノイメージング (2022)
  • 著者名/発表者名: 吉田昭二
  • 学会等名: ナノプローブテクノロジー第１６７委員会 第101回研究会
  • 招待講演
• [学会発表] 時間分解THz-STMを用いたサブピコ秒電子ダイナミクスのイメージング (2021)
  • 著者名/発表者名: 吉田昭二
  • 学会等名: ナノプローブテクノロジー第１６７委員会 第97回研究会
  • 招待講演
• [学会発表] 100 ps を超える時間分解能を持つ光ポンプ・バイアス電圧プローブ走査トンネル顕微鏡 (2021)
  • 著者名/発表者名: 武内 修、藤巻 慶大、木榑 太一、茂木 裕幸、嵐田 雄介、吉田 昭二、谷中 淳、重川 秀実
  • 学会等名: 2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 時間分解多探針STMを用いた単層WS2/WSe2面内ヘテロ接合の局所励起子ダイナミクス評価 (2021)
  • 著者名/発表者名: 茂木 裕幸, 水野 良祐, 和田 尚樹, 宮田 耕充, 嵐田 雄介, 谷中 淳, 吉田 昭二，武内 修，重川 秀実
  • 学会等名: 2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 表面キャリアダイナミクスの観察に向けたフェムト秒レーザーを用いた超高速走査型電子顕微鏡の開発 (2021)
  • 著者名/発表者名: 山本 祐揮, 江本 悠河, 嵐田 雄介, 岸部 義也, 赤田 圭史, 羽田 真毅, 吉田 昭二, 藤田 淳一
  • 学会等名: 2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 中赤外STMにおけるトンネル電流の超高速変調の観測 (2021)
  • 著者名/発表者名: 石川 雅士、嵐田 雄介、五十嵐 一歩、畑中 陽、裕幸 茂木、吉田 昭二、武内 修、重川 秀実
  • 学会等名: 2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 大面積TMDC単層の作製と表面構造のSTM解析 (2021)
  • 著者名/発表者名: 佐藤 智拓、伊藤 圭汰、茂木 裕幸、嵐田 雄介、吉田 昭二、武内 修、宮田 耕充、重川 秀実
  • 学会等名: 2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] STM探針先端における中赤外パルスの熱影響計測 (2021)
  • 著者名/発表者名: 畑中 陽、嵐田 雄介、石川 雅士、茂木 裕幸、吉田 昭二、武内 修、重川 秀実
  • 学会等名: 2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Ultrafast Time-Resolved Electron Diffraction Capturing Layer Stacking Dynamics of Graphene Oxide (2021)
  • 著者名/発表者名: Yuki Yamamoto, Satoshi Ohmura, Yoshiya Kishibe, Wataru Yajima, Ryo Shikata, Keishi Akada, Shoji Yoshida, Jun-ichi Fujita, Shin-ya Koshihara, Yuta Nishina, Masaki Hada
  • 学会等名: OLC 2021
  • 国際学会
• [学会発表] 時間分解多探針STMを用いた単層WS2の局所励起子ダイナミクス評価 (2021)
  • 著者名/発表者名: 水野 良祐, 茂木 裕幸, 和田 尚樹, 宮田 耕充, 嵐田 雄介, 吉田 昭二, 武内 修, 重川 秀実
  • 学会等名: 2021年日本表面真空学会学術講演会
• [学会発表] 100 ps time resolution realized with optical-pump bias-voltage-probe scanning tunneling microscopy (2021)
  • 著者名/発表者名: O. Takeuchi , Y. Fujimaki , T. Kogure , H. Mogi , Y. Arashida , S. Yoshida , A. Taninaka and H. Shigekawa
  • 学会等名: The 9th International Symposium on Surface Science
  • 国際学会
• [学会発表] Revealing Local Exciton Dynamics on a Monolayer WS2 probed by Time-resolved Multiprobe STM (2021)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Mogi, Ryosuke Mizuno, Naoki Wada, Yasumitsu Miyata, Yusuke Arashida, Atsushi Taninaka, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi and Hidemi Shigekawa
  • 学会等名: The 9th International Symposium on Surface Science
  • 国際学会
• [学会発表] Field-driven ultrafast STM using sub-cycle mid-infrared pulses (2021)
  • 著者名/発表者名: Y. Arashida , M. Ishikawa , A. Hatanaka , N. Umeda , H. Mogi , S. Yoshida , O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: The 9th International Symposium on Surface Science
  • 国際学会
• [学会発表] Development of Optical-pump Biasvoltage-probe Time-resolved STM (2021)
  • 著者名/発表者名: Osamu Takeuchi, Yoshihiro Fujimaki, Taichi Kogure, Hiroyuki Mogi, Yusuke Arashida, Shoji Yoshida, Atsushi Taninaka, and Hidemi Shigekawa
  • 学会等名: 29th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy
  • 国際学会
• [学会発表] Fabrication of large-area twisted bilayer TMDC moire superlattice (2021)
  • 著者名/発表者名: Tomohiro Sato, Keita Ito, Jinbo Peng, Hiroyuki Mogi, Osamu Takeuchi, Shoji Yoshida, Yasumitsu Miyata, Hidemi Shigekawa
  • 学会等名: 29th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy
  • 国際学会
• [学会発表] Time-resolved measurement of tunneling current on MoTe2 using multi-terahertz STM (2021)
  • 著者名/発表者名: A. Hatanaka, Y. Arashida, M. Ishikawa, H. Mogi, S. Yoshida, O. Takeuchi, and H. Shigekawa
  • 学会等名: 29th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy
  • 国際学会
• [学会発表] Combining high repetition subcycle MIR and THz pulses to study field-driven phenomena in condensed matters (2021)
  • 著者名/発表者名: Naoki Umeda, Yusuke Arashida, Masashi Ishikawa, Akira Hatanaka, Hiroyuki Mogi, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi and Hidemi Shigekawa
  • 学会等名: 29th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy
  • 国際学会