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層状ルテニウム酸化物の超伝導秩序変数と一軸圧力誘起の磁気秩序

研究課題

研究課題/領域番号 21H01033
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
研究機関国立研究開発法人物質・材料研究機構

研究代表者

菊川 直樹  国立研究開発法人物質・材料研究機構, マテリアル基盤研究センター, 主幹研究員 (00442731)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2022年度: 6,110千円 (直接経費: 4,700千円、間接経費: 1,410千円)
2021年度: 7,410千円 (直接経費: 5,700千円、間接経費: 1,710千円)
キーワードSr2RuO4 / 超伝導 / 対称性 / 単結晶 / ルテニウム酸化物 / 超伝導対称性 / 高品質単結晶 / 一軸圧力効果 / 磁性
研究開始時の研究の概要

層状ペロフスカイト構造をもつSr2RuO4 は,温度1.5ケルビン以下で新奇な超伝導状態が発現する.超伝導の舞台となる常伝導状態は,電子間の相互作用が強いことを反映した,フェルミ流体的な電子状態で理解できる.一方で,超伝導状態についてはその発現機構も含めいまだ明らかになっていない.Sr2RuO4の超伝導は,結晶内のわずかな不純物により消失する.そこで本研究では,研究の大前提となる高品質な単結晶を育成し,それを用いた精密物性測定をおこなう.それにより,銅酸化物・鉄系超伝導などの電子間の相互作用が強い物質の超伝導状態について,より普遍的な理解を得ることが目的である.

研究実績の概要

本研究「層状ルテニウム酸化物の超伝導秩序変数と一軸圧力誘起の磁気秩序」の目的は,高品質単結晶Sr2RuO4を育成し,強相関電子系の典型物質であるこの物質の超伝導秩序変数の決定につなげることである.最近,Sr2RuO4の非従来型超伝導状態は,われわれの育成した試料を用い,スピン一重項状態の実現が,超伝導転移温度(1.5ケルビン)以下でのスピン磁化率の減少から明らかになった.このことは,Sr2RuO4の超伝導秩序変数について,時間反転対称性を破るのかも含め再考を促している.2022年度では特に,超伝導転移温度が急激に上昇し,さらには磁気秩序の誘起まで観測した[100]方向への一軸圧力下での実験について,熱力学的プローブである弾性熱量効果の測定に成功した.それにより超伝導転移温度,およびリフシッツ転移におけるエントロピー変化を定量的に評価することができた.さらに,これまでミューオンスピン緩和実験のみであった一軸圧力誘起の磁気秩序についても,この熱力学測定からバルクの相転移であることを決定づけた.これにより,一軸圧力を制御パラメータとして,超伝導相と磁気秩序相がリフシッツ転移を挟んで隣接する相図が得られ,銅酸化物や鉄系,さらには有機超伝導と類似した,強相関電子系に普遍的といえる相図がルテニウム酸化物超伝導体Sr2RuO4でも得られることを明らかにした.また,[001]方向への一軸圧力効果から,超伝導転移温度は低下していく一方で,上部臨界磁場は上昇するという,一見相反する結果も得られた.一方,比熱・弾性熱量測定からはミューオンスピン緩和実験から示唆される時間反転対称性の破れについての兆候が見え,定性的解釈もできている.多様な実験を通じて得られたこれらの結果について,さらなる共同研究も含め,今後整合性のある解釈に向けて研究を進める予定である.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

これまでSr2RuO4において,一軸圧力下での熱力学量の測定は比熱測定のみであったが,今回,弾性熱量効果の測定に成功し,相境界におけるエントロピー変化を求めることができた.また,1点の圧力下である約1 GPaの環境下でのミューオンスピン緩和実験でのみ,一軸圧力誘起の磁気秩序が観測されていた.今回の弾性熱量効果は,一軸圧力を外部パラメータとして,”連続的に”一軸圧力を印加していく熱力学量の測定ができた.これにより,超伝導相に隣接する磁気秩序相を明確にとらえることができた.これらの結果から,一軸圧力下におけるSr2RuO4の物性についてより精緻な理論構築にも貢献できうる舞台へとまた一段と進めることができた.

今後の研究の推進方策

スピン一重項状態が決定的となったSr2RuO4の超伝導状態の理解の確立,特に超伝導対称性について決定づける研究をさらに進めていく.その際,単結晶育成もさらに進め,高品質と大型化を兼ね備えた結晶が得られるよう,確率をさらに高めていく.これについては,近年合金試料の単結晶育成で得た知見もこのルテニウム酸化物の単結晶育成にも活かせられると考えている.育成した単結晶を用いての研究もさらに深化させていく.解決すべき課題の一つとして,ミューオンスピン緩和実験で示唆される時間反転対称性の破れについて,比熱・弾性熱量効果からは対応する相転移として観測できていないことである.これについては,視点を変えたさらなるミューオンスピン緩和実験が必要では,と考えている.また,超伝導転移温度の変化は小さいが,[110]方向への一軸圧力効果についても,[100]方向への一軸圧力効果との比較をさらに進める上で重要と考えられる.大型・高品質単結晶を用いた多様な実験を展開し,Sr2RuO4の超伝導状態について理解をさらに深めていく予定である.

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (17件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (13件) (うち国際共著 12件、 査読あり 13件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (1件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] Max Plank Institute (Dresden)(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] Max Plank Institute (Dresden)(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] Elastocaloric determination of the phase diagram of Sr2RuO42022

    • 著者名/発表者名
      Li You-Sheng、Garst Markus、Schmalian Jorg、Ghosh Sayak、Kikugawa Naoki、Sokolov Dmitry A.、Hicks Clifford W.、Jerzembeck Fabian、Ikeda Matthias S.、Hu Zhenhai、Ramshaw B. J.、Rost Andreas W.、Nicklas Michael、Mackenzie Andrew P.
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 607 号: 7918 ページ: 276-280

    • DOI

      10.1038/s41586-022-04820-z

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] The superconductivity of Sr2RuO4 under c-axis uniaxial stress2022

    • 著者名/発表者名
      Jerzembeck Fabian、Roising Henrik S.、Steppke Alexander、Rosner Helge、Sokolov Dmitry A.、Kikugawa Naoki、Scaffidi Thomas、Simon Steven H.、Mackenzie Andrew P.、Hicks Clifford W.
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 13 号: 1

    • DOI

      10.1038/s41467-022-32177-4

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Tuning the Fermi liquid crossover in Sr2RuO4 with uniaxial stress2022

    • 著者名/発表者名
      Chronister A.、Zingl M.、Pustogow A.、Luo Yongkang、Sokolov D. A.、Jerzembeck F.、Kikugawa N.、Hicks C. W.、Mravlje J.、Bauer E. D.、Thompson J. D.、Mackenzie A. P.、Georges A.、Brown S. E.
    • 雑誌名

      npj Quantum Materials

      巻: 7 号: 1

    • DOI

      10.1038/s41535-022-00519-6

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Strong increase in ultrasound attenuation below Tc in Sr2RuO4: Possible evidence for domains2022

    • 著者名/発表者名
      Ghosh Sayak、Kiely Thomas G.、Shekhter Arkady、Jerzembeck F.、Kikugawa N.、Sokolov Dmitry A.、Mackenzie A. P.、Ramshaw B. J.
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 106 号: 2

    • DOI

      10.1103/physrevb.106.024520

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Propagating charge carrier plasmons in Sr2RuO42022

    • 著者名/発表者名
      Knupfer Martin、Jerzembeck Fabian、Kikugawa Naoki、Roth Friedrich、Fink Jorg
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 106 号: 24

    • DOI

      10.1103/physrevb.106.l241103

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Observation of a robust and active catalyst for hydrogen evolution under high current densities2022

    • 著者名/発表者名
      Zhang Yudi、Arpino Kathryn E.、Yang Qun、Kikugawa Naoki、Sokolov Dmitry A.、Hicks Clifford W.、Liu Jian、Felser Claudia、Li Guowei
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 13 号: 1

    • DOI

      10.1038/s41467-022-35464-2

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Single-Crystal Growth of Sr2RuO4 by the Floating-Zone Method Using an Infrared Image Furnace with Improved Halogen Lamps2021

    • 著者名/発表者名
      Naoki Kikugawa, Dmitry A. Sokolov, Tohru Nagasawa and Andrew P. Mackenzie
    • 雑誌名

      Crystals

      巻: 11 号: 4 ページ: 392-392

    • DOI

      10.3390/cryst11040392

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] High-sensitivity heat-capacity measurements on Sr2RuO4 under uniaxial pressure2021

    • 著者名/発表者名
      Li You-Sheng、Kikugawa Naoki、Sokolov Dmitry A.、Jerzembeck Fabian、Gibbs Alexandra S.、Maeno Yoshiteru、Hicks Clifford W.、Schmalian Jorg、Nicklas Michael、Mackenzie Andrew P.
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 118 号: 10

    • DOI

      10.1073/pnas.2020492118

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Split superconducting and time-reversal symmetry-breaking transitions in Sr2RuO4 under stress2021

    • 著者名/発表者名
      Grinenko Vadim、Ghosh Shreenanda、Sarkar Rajib、Orain Jean-Christophe、Nikitin Artem、Elender Matthias、Das Debarchan、Guguchia Zurab、Bruckner Felix、Barber Mark E.、Park Joonbum、Kikugawa Naoki、Sokolov Dmitry A.、et al.
    • 雑誌名

      Nature Physics

      巻: 17 号: 6 ページ: 748-754

    • DOI

      10.1038/s41567-021-01182-7

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Evidence for even parity unconventional superconductivity in Sr2RuO42021

    • 著者名/発表者名
      Chronister Aaron、Pustogow Andrej、Kikugawa Naoki、Sokolov Dmitry A.、Jerzembeck Fabian、Hicks Clifford W.、Mackenzie Andrew P.、Bauer Eric D.、Brown Stuart E.
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 118 号: 25

    • DOI

      10.1073/pnas.2025313118

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Unsplit superconducting and time reversal symmetry breaking transitions in Sr2RuO4 under hydrostatic pressure and disorder2021

    • 著者名/発表者名
      Vadim Grinenko, Debarchan Das, Ritu Gupta, Bastian Zinkl, Naoki Kikugawa, Yoshiteru Maeno, Clifford W. Hicks, Hans-Henning Klauss, Manfred Sigrist & Rustem Khasanov
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 12 号: 1 ページ: 737800-737800

    • DOI

      10.1038/s41467-021-24176-8

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Magnetoentropic Signatures of the Textured Metamagnetic Phase of an Antiferromagnetic Polar Metal: Ca3Ru2O72021

    • 著者名/発表者名
      Naoki Kikugawa, Dmitry A. Sokolov, Chanchal Sow, Yoshiteru Maeno, and Andrew Peter Mackenzie
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 90 号: 10 ページ: 103704-103704

    • DOI

      10.7566/jpsj.90.103704

    • NAID

      40022710251

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Magnetocaloric effect in ferromagnetic 1/1 quasicrystal approximants Au64Al22R14 (R = Gd, Tb, and Dy)2021

    • 著者名/発表者名
      Kikugawa Naoki、Hiroto Takanobu、Ishikawa Asuka、Suzuki Shintaro、Sakurai Hiroya、Tamura Ryuji
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: 882 ページ: 160669-160669

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2021.160669

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Magnetoentropic Signatures of the Textured Metamagnetic Phase of an Antiferromagnetic Polar Metal: Ca3Ru2O72021

    • 著者名/発表者名
      Naoki Kikugawa
    • 学会等名
      Oxide Superspin 2021 (OSS2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [産業財産権] ルテニウム酸化物単結晶の製造方法及び製造装置2022

    • 発明者名
      菊川直樹,長澤亨
    • 権利者名
      物質・材料研究機構,キヤノンマシナリー
    • 産業財産権種類
      特許
    • 公開番号
      2022-073173
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-12-25  

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