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液相法による硫化物系リチウムイオン伝導性固体電解質合成の化学

研究課題

研究課題/領域番号 21H01610
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分26020:無機材料および物性関連
研究機関北海道大学

研究代表者

忠永 清治  北海道大学, 工学研究院, 教授 (90244657)

研究分担者 藤井 雄太  北海道大学, 工学研究院, 助教 (90982653)
ROSERO CAROLINA  北海道大学, 工学研究院, 助教 (50791381)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2022年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 8,840千円 (直接経費: 6,800千円、間接経費: 2,040千円)
キーワード硫化物固体電解質 / 全固体電池 / 液相法 / 液相合成
研究開始時の研究の概要

全固体電池用固体電解質として期待されているリチウムイオン伝導性硫化物固体電解質の液相法での合成における「化学」を、結晶構造・熱力学・速度論・結晶成長・界面形成といった観点から総合的に明らかにする。これによって、液相による様々な硫化物固体電解質の反応経路を設計する指針を得る。低温合成に速度論的な制御によって準安定相の合成が可能といった液相法の特徴を生かして、高イオン伝導性を示す新奇結晶相の探索を行う。

研究成果の概要

硫化物固体電解質の液相合成において、出発原料や構成成分の溶液中での反応を明らかにし、それらをもとに液相による様々な硫化物固体電解質の反応経路を設計すること、および、新奇固体電解質化合物の探索を行うことを主な目的とした。
液相合成途中で形成される前駆体錯体の構造解析を行い、その熱分解挙動と生成相の関係を明らかにした。サスペンションを経る方法と、前駆体の溶解-再析出を組み合わせた方法により硫化物固体電解質を合成し、得られる固体電解質の粒径を制御できることを明らかにした。アルコールを反応溶媒に用いることにより、酸素が構造内に導入されたオキシチオリン酸系固体電解質が合成できることを明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

液相法を用いて硫化物系固体電解質を合成する場合に、その前駆体の構造や前駆体の溶解挙動を理解することにより、固相法で合成が困難な結晶祖を合成できること、あるいは、得られた固体電解質の粒径を制御できることを示し、液相法の特徴を活かした硫化物系固体電解質を合成できることを明らかにした。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (24件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 5件、 招待講演 7件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Synthesis of lithium oxy-thiophosphate solid electrolytes with Li10GeP2S12 structure by a liquid phase process using 2-propanol2023

    • 著者名/発表者名
      Shiba Shunichiro、Miura Akira、Fujii Yuta、Tadanaga Kiyoharu、Terai Kota、Utsuno Futoshi、Higuchi Hiroyuki
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 13 号: 33 ページ: 22895-22900

    • DOI

      10.1039/d3ra03929c

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Inorganic-organic hybrid solid electrolytes in the tetramethylammonium iodide-LiI-Li2S-P2S5 system for all-solid-state lithium batteries2023

    • 著者名/発表者名
      Fang Tong、Tokiwa Hikaru、Miura Akira、Tadanaga Kiyoharu
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 7 号: 17 ページ: 4297-4302

    • DOI

      10.1039/d3se00453h

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 硫化物固体電解質の液相合成とそのメカニズム2022

    • 著者名/発表者名
      MIURA Akira、CALPA Marcela、ROSERO-NAVARRO Nataly Carolina、TADANAGA Kiyoharu
    • 雑誌名

      粉体および粉末冶金

      巻: 69 号: 3 ページ: 95-98

    • DOI

      10.2497/jjspm.69.95

    • ISSN
      0532-8799, 1880-9014
    • 年月日
      2022-03-15
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Formation Mechanism of β-Li3PS4 through Decomposition of Complexes2021

    • 著者名/発表者名
      Calpa Marcela、Nakajima Hiroshi、Mori Shigeo、Goto Yosuke、Mizuguchi Yoshikazu、Moriyoshi Chikako、Kuroiwa Yoshihiro、Rosero-Navarro Nataly Carolina、Miura Akira、Tadanaga Kiyoharu
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 10 ページ: 6964-6970

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c00294

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Two-step liquid-phase synthesis of argyrodite Li6PS5Cl solid electrolyte using nonionic surfactant2021

    • 著者名/発表者名
      Rosero-Navarro Nataly Carolina、Niwa Hazuki、Miura Akira、Tadanaga Kiyoharu
    • 雑誌名

      Boletin de la Sociedad Espanola de Cerrmica y Vidrio

      巻: - 号: 2 ページ: 187-193

    • DOI

      10.1016/j.bsecv.2021.12.001

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Preparation of sulfide-based solid electrolytes for all solid-state lithium batteries using solution processes(2023

    • 著者名/発表者名
      Kiyoharu TADANAGA
    • 学会等名
      International Conference on Sustainable Energy Materials,2023 Sapporo
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Tetramethylammonium Iodide Doped Li7P2S8I Hybrid Electrolytes for All-solid-state Lithium Batteries2023

    • 著者名/発表者名
      Tong FANG, Hikaru TOKIWA, Akira MIURA, Kiyoharu TADANAGA
    • 学会等名
      11th International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT2023), Singapore
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparation of Sulfide-Based Li-ion Conductive Solid Electrolytes Using Solution Processes2023

    • 著者名/発表者名
      Kiyoharu TADANAGA
    • 学会等名
      International Commission on Glass Annual Meeting, Hangzhou, China
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Inorganic-Organic Hybrid Sulfide Electrolytes Based on the Tetraalkylammonium Iodide-LiI-Li2S-P2S5 System2023

    • 著者名/発表者名
      TONG FANG,Kiyoharu TADANAGA,Yuta FUJII,AKIRA MIURA
    • 学会等名
      第64回電池討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 液相法による硫化物固体電解質-Si 負極複合体の合成と全固体電池への応用2023

    • 著者名/発表者名
      常盤 輝、カルパ マルセラ、藤井 雄太、三浦 章、忠永 清治
    • 学会等名
      第64回電池討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Preparation of organic cation-doped LiI-Li2S-P2S5-based hybrid solid electrolytes2023

    • 著者名/発表者名
      ファン トン、常盤 輝、掛須 雅子、三浦 章、忠永 清治
    • 学会等名
      電気化学会第90回大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Preparation of sulfide-based solid electrolytes using solution process for all solid state battery2022

    • 著者名/発表者名
      Kiyoharu Tadanaga
    • 学会等名
      26th International Congress on Glass (ICG2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 液相プロセスを用いた全固体電池用硫化物固体電解質-Si負極複合体の作製2022

    • 著者名/発表者名
      常盤輝・マルセラカルパ・三浦章・ナタリーカロリーナロゼロナバロ・忠永清治
    • 学会等名
      日本化学会北海道支部2022年夏季研究発表会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 液相法による硫化物系固体電解質の合成と全固体リチウム電池への応用2022

    • 著者名/発表者名
      忠永清治
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 液相プロセスによる硫化物固体電解質-Si負極複合体の作製と全固体電池への応用2022

    • 著者名/発表者名
      常盤 輝、カルパ マルセラ、ロゼロナバロ ナタリーカロリーナ、三浦 章、忠永 清治
    • 学会等名
      第63回電池討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Inorganic Material Synthesis for Electrochemical Devices using solution processes or low temperature processes2022

    • 著者名/発表者名
      Kiyoharu TADANAGA
    • 学会等名
      MIRAI2.0 Research & Innovation Week
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 液相法によるLi-P-S-O系固体電解質の合成2022

    • 著者名/発表者名
      柴 駿一郎・ 三浦 章・忠永 清治・寺井 恒太・ 宇都野 太・ 樋口 弘幸
    • 学会等名
      第48回 固体イオニクス討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 液相法によるLi3PS4-LiCl系固体電解質の合成2021

    • 著者名/発表者名
      柴 駿一郎・大嶋 智・マルセラ カルパ・ロゼロ ナバロ ナタリー カロリーナ・三浦 章・忠永清治・寺井恒太・宇都野 太・樋口弘幸
    • 学会等名
      日本化学会北海道支部2021年夏季研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 液相法によるLi3PS4-LiCl系固体電解質の合成と評価2021

    • 著者名/発表者名
      柴 駿一郎、大嶋 智、カルパ マルセラ、ロゼロナバロ ナタリーカロリーナ、三浦 章、忠永 清治、寺井 恒太、宇都野 太、樋口 弘幸
    • 学会等名
      電気化学会2021年秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Li2S-P2S5 Solutions for Forming Solid Electrolyte Coating Layers on Electrode Materials for All-Solid-State Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Marcela Calpa, Nataly Rosero-Navarro, Akira Miura, Kiyoharu Tadanaga
    • 学会等名
      240th ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 硫化物系固体電解質の液相合成と全固体リチウム電池への応用2021

    • 著者名/発表者名
      忠永清治
    • 学会等名
      2021年度電気化学会九州支部シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Preparation of sulfide-based lithium ion conductive solid electrolyte by solution process2021

    • 著者名/発表者名
      Kiyoharu Tadanaga
    • 学会等名
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] 第13章 電池材料(分担執筆)、ゾル-ゲル法の最新動向2023

    • 著者名/発表者名
      忠永清治(監修 中西和樹)
    • 総ページ数
      436
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      9784781317434
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [図書] Solid State Batteries Volume 1: Emerging Materials and Applications Chapter 13 "Sulfide-Based Solid-State Electrolytes", pp 319-3512022

    • 著者名/発表者名
      Rosero-Navarro N. C.、Calpa M.、Miura A.、Tadanaga K.
    • 総ページ数
      440
    • 出版者
      American Chemical Society
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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