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多元素固溶効果を用いた微細組織制御による高容量蓄電池正極材料の創成

研究課題

研究課題/領域番号 21H01646
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分26040:構造材料および機能材料関連
研究機関東北大学

研究代表者

河口 智也  東北大学, 金属材料研究所, 助教 (00768103)

研究分担者 市坪 哲  東北大学, 金属材料研究所, 教授 (40324826)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2023年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2022年度: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2021年度: 11,050千円 (直接経費: 8,500千円、間接経費: 2,550千円)
キーワードマグネシウム蓄電池 / ハイエントロピー酸化物 / 岩塩型構造 / 蓄電池 / 拡散 / パーコレーション / 酸化物電極材料 / 二次電池 / 酸化物正極材料 / 微細組織構造 / ハイエントロピー / 酸化物正極 / 微細組織
研究開始時の研究の概要

リチウムイオン電池などで用いられる遷移金属酸化物正極材料では,整合界面を有する微細な複相から構成されるナノドメイン微細組織をもつ材料が優れた比容量を示す.ナノドメイン微細構造は,多数の元素を固溶した結果得られるハイエントロピー効果により,柔軟に制御できる可能性がある.そこで本研究では,ナノドメイン微細構造を用いた高容量化機構をより広範な材料群において利用するために,酸化物正極材料におけるハイエントロピー効果が,相分離・固溶挙動,微細組織形成機構,そして電極性能に与える影響を,実験と理論計算の両面から明らかにする.

研究成果の概要

本研究では,蓄電池に用いられる酸化物電極材料に対して,多数の元素を固溶した際に現れるハイエントロピー効果の利用法,並びに電極性能に対する影響を調査した.本研究では特に資源に限りがあるリチウム元素を使用するリチウム蓄電池の代替となることが期待される,資源として豊富なマグネシウム元素を用いたマグネシウム蓄電池の酸化物正極材料を中心に上記の課題に取り組んだ.ハイエントロピー効果を利用することで,マグネシウムイオンの挿入脱離が期待できる組成で,狙いの構造を有する材料の合成に成功し,その作動を実証した.また,その動作機構を明らかにすることで,高性能のマグネシウム蓄電池正極材料の開発指針を示した.

研究成果の学術的意義や社会的意義

これまでの研究より,マグネシウム蓄電池の酸化物正極材料はマグネシウムを挿入できるものの,初期の構造から岩塩型構造に相転移することが知られていた.岩塩型構造は陽イオンが密に詰まった構造であるため,もともと酸素副格子との相互作用の強い二価のマグネシウムの脱離は非常に困難であり,繰り返し充放電特性の悪化の原因となっていた.本研究ではそのような岩塩型構造を有する正極材料をあえて合成し,その活性化機構を明らかにした.この活性化機構は材料科学的に有意義であるだけでなく,ポストリチウムイオン電池として期待されるマグネシウム蓄電池の実現に貢献し,ひいては持続可能社会実現に資する結果であると考えられる.

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2024 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 2件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 3件、 招待講演 4件) 産業財産権 (2件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] Securing cation vacancies to enable reversible Mg insertion/extraction in rocksalt oxides2024

    • 著者名/発表者名
      Kawaguchi Tomoya、Yasuda Masaya、Nemoto Natsumi、Shimokawa Kohei、Li Hongyi、Okamoto Norihiko L.、Ichitsubo Tetsu
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: - 号: 15 ページ: 9088-9101

    • DOI

      10.1039/d3ta07942b

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Alkali Cation Additives Assisting Magnesium Cation Intercalation in Hollandite-Type Manganese Dioxide Cathodes2023

    • 著者名/発表者名
      Qi Yue、Li Hongyi、Shimokawa Kohei、Ye Xiatong、Kawaguchi Tomoya、Ichitsubo Tetsu
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 43 ページ: 21271-21278

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c03803

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Optimizing LiMn1.5M0.5O4 cathode materials for aqueous photo-rechargeable batteries2023

    • 著者名/発表者名
      Shimokawa Kohei、Matsubara Shogo、Kawaguchi Tomoya、Okamoto Akihiro、Ichitsubo Tetsu
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 59 号: 51 ページ: 7947-7950

    • DOI

      10.1039/d3cc01902k

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Evaluating the Validity of a Hydrogen Mapping Method Based on Laser-induced Breakdown Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Imashuku Susumu、Kamimura Takumi、Kawaguchi Tomoya、Ichitsubo Tetsu
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 20 号: 1 ページ: 7-12

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2022-007

    • NAID

      130008161061

    • ISSN
      1348-0391
    • 年月日
      2022-02-17
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Influences of enhanced entropy in layered rocksalt oxide cathodes for lithium-ion batteries2022

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Kawaguchi, Xiao Bian, Takuya Hatakeyama, Hongyi Li, Tetsu Ichitsubo
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: TBD 号: 4 ページ: 4369-4381

    • DOI

      10.1021/acsaem.1c03968

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Operando Nanoscale Imaging of Electrochemically Induced Strain in a Locally Polarized Pt Grain2022

    • 著者名/発表者名
      Sheyfer Dina、Mariano Ruperto G.、Kawaguchi Tomoya、Cha Wonsuk、Harder Ross J.、Kanan Matthew W.、Hruszkewycz Stephan O.、You Hoydoo、Highland Matthew J.
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 23 号: 1 ページ: 1-7

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.2c01015

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Electrochemically Induced Strain Evolution in Pt-Ni Alloy Nanoparticles Observed by Bragg Coherent Diffraction Imaging2021

    • 著者名/発表者名
      Kawaguchi Tomoya、Komanicky Vladimir、Latyshev Vitalii、Cha Wonsuk、Maxey Evan R.、Harder Ross、Ichitsubo Tetsu、You Hoydoo
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 21 号: 14 ページ: 5945-5951

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.1c00778

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際共著
  • [雑誌論文] pH- and Cation-Dependent Water Oxidation on Rutile RuO2(110)2021

    • 著者名/発表者名
      Rao Reshma R.、Huang Botao、Katayama Yu、Hwang Jonathan、Kawaguchi Tomoya、Lunger Jaclyn R.、Peng Jiayu、Zhang Yirui、Morinaga Asuka、Zhou Hua、You Hoydoo、Shao-Horn Yang
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: - 号: 15 ページ: 8195-8207

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c00413

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] ブラッグコヒーレント回折イメージングを用いた触媒合金ナノ粒子の組成分布とひずみの可視化2024

    • 著者名/発表者名
      河口 智也
    • 学会等名
      第37回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ハイエントロピー酸化物を用いた蓄電池電極材料2023

    • 著者名/発表者名
      河口智也, 市坪哲
    • 学会等名
      日本金属学会2023年秋期(第173回)講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 放射光 X 線散乱・分光手法を用いた電気化学系の解析2023

    • 著者名/発表者名
      河口智也
    • 学会等名
      第6回MIRCフォーラム ナノマテリアルの計測技術
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Reaction-driven restructuring of Pt-Rh nanoparticles: Bragg coherent diffraction imaging (BCDI) during gas-surface reactions2023

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Kawaguchi, Thomas F. Keller, Henning Runge, Luca Gelisio, Christoph Seitz, Young Y. Kim, Wonsuk Cha, Stephan O. Hruszkewycz, Ross Harder, Ivan A. Vartanyants, Andreas Stierle and Hoydoo You
    • 学会等名
      APS March Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ハイエントロピー酸化物を用いた蓄電池正極材料2023

    • 著者名/発表者名
      河口智也,安田優哉,根本菜摘,下川航平,李弘毅,岡本範彦,市坪哲
    • 学会等名
      電気化学会第90回大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Strain Evolution in Pt-Ni Alloy Nanoparticles During Electrochemical Ni Leaching Revealed by Bragg Coherent Diffraction Imaging2022

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Kawaguchi, Vladimir Komanicky, Vitalii Latyshev, Wonsuk Cha, Evan R. Maxey, Ross Harder, Tetsu Ichitsubo, and Hoydoo You
    • 学会等名
      241st ECS meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Bragg Coherent Diffraction Imaging Studies of Catalytic Alloy Nanoparticles2022

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Kawaguchi
    • 学会等名
      MIRAI2.0 Research & Innovation Week 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] リチウムイオン電池用酸化物正極材料におけるハイエントロピー化効果2022

    • 著者名/発表者名
      河口智也, 卞篠, 安田優哉, 畠山拓也, 李弘毅, 市坪哲
    • 学会等名
      第48回 固体イオニクス討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 混合エントロピー効果を利用した多元素酸化物正極材料2021

    • 著者名/発表者名
      卞篠,河口智也,李弘毅,市坪哲
    • 学会等名
      金研講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Effects of Enhanced-Entropy in Cathode Materials for Lithium-Ion Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      X. Bian, T. Kawaguchi, T. Hatakeyama, H. Li , T. Ichitsubo
    • 学会等名
      材料科学拠点シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [産業財産権] 正極活物質、マグネシウム蓄電池の製造方法2024

    • 発明者名
      市坪哲,河口智也,安田優哉
    • 権利者名
      市坪哲,河口智也,安田優哉
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 外国
  • [産業財産権] 正極活物質、マグネシウム蓄電池の製造方法2023

    • 発明者名
      市坪哲,河口智也,安田優哉
    • 権利者名
      市坪哲,河口智也,安田優哉
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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