| 研究課題/領域番号 |
21H01698
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27020:反応工学およびプロセスシステム工学関連
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| 研究機関 | 群馬大学 |
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研究代表者 |
中川 紳好 群馬大学, 大学院理工学府, 教授 (70217678)
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| 研究分担者 |
石飛 宏和 群馬大学, 大学院理工学府, 助教 (00708406)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
16,770千円 (直接経費: 12,900千円、間接経費: 3,870千円)
2023年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2022年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2021年度: 10,660千円 (直接経費: 8,200千円、間接経費: 2,460千円)
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| キーワード | 電極触媒 / 燃料電池 / ナノ材料 / 複合体構造 / 多孔質カーボンナノファイバー / 酸化グラフェン / 電極過電圧 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
2次元シート状の還元酸化グラフェン(ｒGO)を担体としたPt系触媒（2D触媒）は高いメタノール酸化活性を持つが、自身の積層化による緻密化が問題で、従来の調整法では有効な燃料電池触媒層が形成されないという問題がある。本研究では、積層体として、薄層で適度な多孔性を持つ理想的な燃料電池触媒層を実現する高活性２D触媒の開発を目指す。具体的には、凍結乾燥に熱処理を加えた新たな調整法により積層化を抑制し、正の相互作用をもたらすナノ粒子との複合化により2D触媒の機能を最大限に発揮した高活性な触媒と燃料電池触媒層を開発する。これを燃料電池に適用し、世界トップの燃料電池出力密度の実現を目指す。
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| 研究実績の概要 |
酸化グラフェン（GO）担体表面の酸素官能基の割合や炭素網面中の欠陥を増やすことで、PtRuの析出担持の分散性を上げ、またPtRu微粒子とGOとの相互作用をもたらすことを期待して、GOへのオゾン酸化処理がPtRu/rGO触媒のメタノール酸化反応(MOR)活性に及ぼす影響を調べた。オゾン酸化処理の方法として、１）GO分散液へのオゾンバブリング処理（Z1）と２）GOエアロゲルとオゾンガスとの接触処理（Z2）の二つを用いた。XPS測定の結果、オゾン処理を施した触媒ではC-OH, C-O-Cの結合割合が減り、C=O、COOの結合割合および欠陥割合が増加しており、表面の酸化が進行していることを示唆した。XRD測定から、Z1の処理を施した触媒では2 nm程度の粒子径が得られ、未処理およびZ2の場合では約６nmの比較的大きい粒子径が得られた。Z1の処理の場合では、オゾン酸化処理によって表面にPtRu析出の核となる活性点が増え、その結果高分散担持されたことが考えられる。Z2の処理を施した触媒ではGOエアロゲルを用いたものの、GO積層体であったためオゾン処理効果が限定的だった可能性がある。三電極セルを用いて触媒の電気化学的有効表面積とMORの質量活性を比較した。その結果、Z1の処理の場合では未処理に比べ約6倍と大きいMOR活性が得られ、オゾン処理の効果が大きいことを明らかにした。Z2の処理の場合では未処理に比べ約2倍のMOR活性に止まった。これはオゾン酸化処理中のGO積層構造に起因するものと考えられる。オゾン酸化処理の方法としては、GO分散液へのオゾンバブリング処理が有効であることがわかった。一方、Z1の処理で得られた触媒の触媒利用率（Pt粒子径から計算したPt表面積／実測によるPt表面積）の値が1.４と１を大きく超えていたことから、今後データの再現性に加えオゾン処理したGOとPtRu微粒子との相互作用等についてさらに検討を加える必要がある。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
新型コロナウイルス感染症の影響により、研究の進捗が７ヶ月ほど遅れているため。
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| 今後の研究の推進方策 |
触媒の構造はいずれも数十ミクロン径の凝集構造であることがわかった。これは触媒層として考えた場合、触媒の利用率および生成物、反応物の物質移動の観点から高い性能を発揮するかどうか疑問が残る。触媒層を構成し、実際の触媒層としての反応活性、過電圧特性を調べていく必要がある。目的は、DMFC用の高活性触媒層の構築なので、場合によってはGO担体にこだわらず、多孔質CNF担体等の利用も考えていきたい。
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