| 研究課題/領域番号 |
21H01700
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27020:反応工学およびプロセスシステム工学関連
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
多湖 輝興 東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (20304743)
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| 研究分担者 |
木村 健太郎 東京工業大学, 物質理工学院, 助教 (70965003)
藤墳 大裕 東京工業大学, 物質理工学院, 助教 (90757105)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2022年度: 7,280千円 (直接経費: 5,600千円、間接経費: 1,680千円)
2021年度: 7,150千円 (直接経費: 5,500千円、間接経費: 1,650千円)
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| キーワード | メタンドライ改質 / エタノール水蒸気改質 / Ni触媒 / ゼオライト内包Ni触媒 / 内包構造 / MFIゼオライト / Silicalite-1 / ゼオライト内包金属触媒 / 合成ガス / 炭素析出抑制 / ゼオライト内包Ni微粒子触媒 / Niフィロシリケート / シンタリング抑制 / Betaゼオライト / 金属微粒子内包 / ゼオライト / メタン改質 / 二酸化炭素 / 金属微粒子触媒 / 多孔質触媒 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
卑金属系触媒による炭化水素改質反応では，活性金属種のナノ粒子化，および高温反応条件下でのナノ粒子状態の維持が，触媒活性劣化の抑制に対する最重要課題である．本研究では超微粒子状態の卑金属を，耐水熱安定性を有する多孔質担体に固定化した触媒を開発する．メタンのドライリフォーミングに対し，800℃以上の高温度反応条件における優れた熱的安定性と650℃以下の低温度反応条件における炭素析出抑制を実証する．そして，同触媒をバイオマス由来炭化水素の改質反応に展開するとともに，さらなる活性向上を目指し，活性金属種の合金化を検討する．
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| 研究実績の概要 |
ニッケル(Ni)を主成分とする卑金属系触媒による炭化水素改質反応では，活性金属種のナノ粒子化，および高温反応条件下でのナノ粒子状態の維持が，触媒活性劣化の抑制に対する最重要課題である．本研究では超微粒子状態のNiを，耐水熱安定性を有するシリカ系多孔質材料であるMFIゼオライト（Silicalite-1，以降S-1と略記）に内包状態で固定化した触媒（Ni@S-1触媒）を開発し，同触媒によるメタンの二酸化炭素改質反応（Dry Reforming of Methane，以降DRM反応と略記）とエタノールの水蒸気改質反応（Ethanol Steam Reforming，以降 ESR反応と略記）を実施した．
DRM反応において，含浸法触媒（Ni/S-1触媒）では，Ni微粒子の熱凝集と炭素析出が顕著であった．一方，Niフィロシリケートを前駆体として調製した，Ni@S-1触媒は，850℃の高温度反応条件における優れた熱的安定性と650℃の低温度反応条件における炭素析出抑制を示した．Ni粒子サイズは3～4nm程度であり炭素析出抑制のためには5nnm以下のNi粒子が不可欠であることが明らかとなった．
バイオマスタールのモデル物質としてエタノール水溶液を取り上げ，Ni@S-1触媒によるエタノールの水蒸気改質反応(ESR反応）を実施した．Ni/S-1触媒と比較し，600~800℃ではNi@S-1はより低温で反応が熱力学平衡まで達しており，Ni@S-1は優れた活性を示すことが明らかとなった．さらに，Ni@S-1は900℃の高温条件下での加速劣化試験後もNi種の微粒子状態を維持し優れた耐水熱安定性を有することが示された．再生処理前後におけるNi種の安定性評価では，Ni@S-1は再生処理後もESR活性を維持したことから優れた再利用性を示した．
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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