| 研究課題/領域番号 |
21H01715
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 信州大学 |
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研究代表者 |
影島 洋介 信州大学, 学術研究院工学系, 准教授 (20821846)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2022年度: 5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円)
2021年度: 7,410千円 (直接経費: 5,700千円、間接経費: 1,710千円)
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| キーワード | 光触媒 / 水分解 / リン酸系官能基 / マストランスファー / シランカップリング修飾 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
光触媒的な水分解反応は、半導体内外での複数プロセスが関与する複雑なシステムであるが、これまで溶液内(半導体外)での物理化学過程の理解・制御はほとんど見落とされてきた。最近研究代表者は、ホスホン基を有するシランカップリング剤を光触媒表面に修飾することで、ホスホン基が効果的に活性点までプロトンを輸送し、光触媒的な水素生成活性が向上することを見出した。本研究では、表面に固定化されたリン酸系官能基が水素生成・酸素生成反応へと及ぼす効果とそのメカニズムを個別に明らかにし、水の全分解反応へと応用することで、光触媒反応における表面官能基を介した物質輸送促進の新たな学理を構築することを目指す。
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| 研究成果の概要 |
本研究では、光触媒的水素生成活性の向上に資する、活性部位近傍での反応物供給促進アプローチを提案する。ホスホン基を有するシランカップリング剤を光触媒粉末表面に修飾することで、光触媒材料の種類によらずに水素生成活性が向上することを見出した。反応のpH依存性や、対流ボルタンメトリーなどの電気化学測定に基づいて、ホスホン基を介した光触媒反応促進の機構を考察した。ホスホン基の緩衝作用が反応駆動時の光触媒近傍のpH勾配を抑制するとともに、ホスホン基がプロトンを供給するメディエーターとしても効果的に機能することで、水素生成反応を促進することが分かった。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
「光触媒的な水分解反応」と一口に言っても、半導体内部での物理的な過程、触媒表面で進行する化学反応、反応物の拡散など、タイムスケールの大きく異なる複数プロセスの関与する複雑な反応系である。これまでの「光触媒研究」では、主として半導体光触媒粉末や助触媒微粒子などの材料そのものの開発が中心的であった。溶液内での反応物供給も全体での反応速度に影響しうるはすだが、光触媒反応におけるこうした物理化学現象の制御はこれまで試みられてこなかった。光触媒／溶液界面のごく近傍のみにおける反応物供給過程の制御を可能にする本研究コンセプトは、光触媒研究における新たなアプローチになり得ると期待できる。
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