• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 前のページに戻る

活性点立体構造と表面吸着種のオペランド複合計測による触媒反応機構の原子レベル解明

研究課題

研究課題/領域番号 21H01802
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
研究機関北海道大学

研究代表者

高草木 達  北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (30359484)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
18,330千円 (直接経費: 14,100千円、間接経費: 4,230千円)
2023年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2022年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2021年度: 16,770千円 (直接経費: 12,900千円、間接経費: 3,870千円)
キーワードオペランド偏光全反射蛍光XAFS法 / オペランド偏光変調赤外反射分光法 / 活性点三次元構造解析 / 担持金属触媒 / 複合表面計測 / 表面吸着種解析 / 反応機構解明 / 単結晶モデル触媒表面 / 偏光全反射蛍光XAFS法 / 偏光変調赤外反射分光法 / オペランド計測 / 担体効果
研究開始時の研究の概要

固体触媒において、「触媒反応中にどういった電子状態及び立体構造(三次元原子配列)を有する活性ナノ構造が形成され、そこには吸着種がどのような状態で存在して最終生成物を与えるのか?」を解明することは、表面ナノ構造と触媒活性との相関および反応機構を真に理解し、更なる高活性化への指針を得るために不可欠である。本研究では、超高真空~大気圧下で触媒動作中活性点の電子状態及び立体構造が得られるオペランド偏光全反射蛍光XAFS法に加え、新たにオペランド偏光変調赤外反射分光法を開発し、吸着種挙動解析も可能とする複合オペランド表面計測システムを確立する。さらに酸化物担持金属触媒における担体効果の解明を試みる。

研究成果の概要

酸化物表面上に活性金属種(単原子やナノ粒子)を担持した酸化物担持金属触媒は実用上最も広く用いられている。触媒反応を理解し、更なる高性能化への指針を図るには触媒性能に影響を与える因子(金属活性点の電子状態・立体構造、表面吸着種の挙動)を反応条件下で明らかにし、厳密な構造-活性相関に関する情報の取得と反応機構の解明が不可欠である。本研究において、18H01864課題で開発したオペランド偏光全反射蛍光XAFSを高度化するとともに、オペランド偏光変調反射赤外吸収分光法を新たに開発することで触媒制御因子の反応条件下での計測を可能にした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

固体触媒はファインケミカルズや医薬品の合成、自動車排ガスの無害化など、産業や環境に有用な多くの化学反応に用いられており、SDG実現に向けて触媒の更なる高性能化(極めて高い効率で欲しい物質だけを得る)が求められている。しかし、「触媒反応中にどういった電子状態及び立体構造を有する表面ナノ構造が形成され、そこには吸着種がどのような状態で存在して最終生成物を与えるのか?」という触媒制御因子に関する情報を得る評価技術は確立されておらず、厳密な構造-活性相関の取得や反応機構の解明は難しかった。本研究によって、こうした情報の取得が可能になり、今後の触媒設計に関してより明確な指針を与えることが期待できる。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (40件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 2件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 16件、 招待講演 15件) 備考 (3件)

  • [雑誌論文] <i>In situ</i> Study on Structure of a Diluted Pt/HOPG Model Catalyst System Prepared by the Two-phase Liquid Reduction Method Using a Novel BCLA/HERFD+BI-XAFS Method2024

    • 著者名/発表者名
      Dong Kaiyue、Hu Bing、Rashid Md Harun Al、Lu Bang、Miyabayashi Keiko、Higashi Kotaro、Uruga Tomoya、Iwasawa Yasuhiro、Kido Daiki、Takakusagi Satoru、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 22 号: 2 ページ: 129-137

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2024-004

    • ISSN
      1348-0391
    • 年月日
      2024-02-15
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Dynamic Behavior of Intermediate Adsorbates to Control Activity and Product Selectivity in Heterogeneous Catalysis: Methanol Decomposition on Pt/TiO2(110)2023

    • 著者名/発表者名
      Liu Can、Lu Bang、Ariga-Miwa Hiroko、Ogura Shohei、Ozawa Takahiro、Fukutani Katsuyuki、Gao Min、Hasegawa Jun-ya、Shimizu Ken-ichi、Asakura Kiyotaka、Takakusagi Satoru
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 145 号: 36 ページ: 19953-19960

    • DOI

      10.1021/jacs.3c06405

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Can amine ligands atomically disperse Cu atoms on TiO2(110)? Cu deposition on TiO2(110) premodified with o-anthranilic acid2023

    • 著者名/発表者名
      Kim Cho Rong、Maeda Honoka、Lu Bang、Nakamura Yuto、Lin Yunli、Wakisaka Yuki、Kido Daiki、Asakura Kiyotaka、Takakusagi Satoru
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 53 号: 2

    • DOI

      10.1093/chemle/upad045

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] The Effect of Structural Change during the Activation Process on the Catalysis of In/SiO2 Nonoxidative Coupling of Methane: An Operando XAFS Study2023

    • 著者名/発表者名
      Wada Takahiro、Kashaboina Upendar、Nishikawa Yuta、Wakisaka Yuki、Bao Deling、Takakusagi Satoru、Inami Yuta、Kuriyama Fumiya、Dipu Arnoldus Lambertus、Ogihara Hitoshi、Iguchi Shoji、Yamanaka Ichiro、Kido Daiki、Kimura Masao、Uo Motohiro、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 50 ページ: 24211-24222

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c04539

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stacking of a Cofacially Stacked Iron Phthalocyanine Dimer on Graphite Achieved High Catalytic CH<sub>4</sub> Oxidation Activity Comparable to That of pMMO2023

    • 著者名/発表者名
      Yamada Yasuyuki、Morita Kentaro、Sugiura Takuya、Toyoda Yuka、Mihara Nozomi、Nagasaka Masanari、Takaya Hikaru、Tanaka Kiyohisa、Koitaya Takanori、Nakatani Naoki、Ariga-Miwa Hiroko、Takakusagi Satoru、Hitomi Yutaka、Kudo Toshiji、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari、Tanaka Kentaro
    • 雑誌名

      JACS Au

      巻: 3 号: 3 ページ: 823-833

    • DOI

      10.1021/jacsau.2c00618

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Cooperative Catalysis of Vibrationally Excited CO2 and Alloy Catalyst Breaks the Thermodynamic Equilibrium Limitation2022

    • 著者名/発表者名
      Dae-Yeong Kim, Hyungwon Ham, Xiaozhong Chen, Shuai Liu, Haoran Xu, Bang Lu, Shinya Furukawa, Hyun-Ha Kim, Satoru Takakusagi, Koichi Sasaki, and Tomohiro Nozak
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 144 号: 31 ページ: 14140-14149

    • DOI

      10.1021/jacs.2c03764

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] High-Entropy Intermetallics Serve Ultrastable Single-Atom Pt for Propane Dehydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Nakaya Yuki、Hayashida Eigo、Asakura Hiroyuki、Takakusagi Satoru、Yasumura Shunsaku、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 144 号: 35 ページ: 15944-15953

    • DOI

      10.1021/jacs.2c01200

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metastable Structure of Photoexcited WO3 Determined by the Pump-probe Extended X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy and Constrained Thorough Search Analysis2022

    • 著者名/発表者名
      Kido Daiki、Uemura Yohei、Wakisaka Yuki、Koide Akihiro、Uehara Hiromitsu、Niwa Yasuhiro、Nozawa Shunsuke、Ichiyanagi Kohei、Fukaya Ryo、Adachi Shin-ichi、Sato Tokushi、Jenkins Harry、Yokoyama Toshihiko、Takakusagi Satoru、Hasegawa Jun-ya、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 51 号: 11 ページ: 1083-1086

    • DOI

      10.1246/cl.220381

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Abnormal Metal Bond Distances in PtAu Alloy Nanoparticles: In Situ Back-Illumination XAFS Investigations of the Structure of PtAu Nanoparticles on a Flat HOPG Substrate Prepared by Arc Plasma Deposition2022

    • 著者名/発表者名
      Hu Bing、Bharate Bapurao、Jimenez Juan D.、Lauterbach Jochen、Todoroki Naoto、Wadayama Toshimasa、Higashi Kotaro、Uruga Tomoya、Iwasawa Yasuhiro、Ariga-Miwa Hiroko、Takakusagi Satoru、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 2 ページ: 1006-1016

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c08393

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Development of Operando Polarization-Dependent Total Reflection Fluorescence X-ray Absorption Fine Structure Technique for Three-Dimensional Structure Determination of Active Metal Species on a Model Catalyst Surface under Working Conditions2021

    • 著者名/発表者名
      Bang Lu, Daiki Kido, Yuta Sato, Haoran Xu, Wang-Jae Chun, Kiyotaka Asakura, Satoru Takakusagi,
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 号: 22 ページ: 12424-12432

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c02913

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Analysis of Updated Literature Data up to 2019 on the Oxidative Coupling of Methane Using an Extrapolative Machine‐Learning Method to Identify Novel Catalysts2021

    • 著者名/発表者名
      Mine Shinya、Takao Motoshi、Yamaguchi Taichi、Toyao Takashi、Maeno Zen、Hakim Siddiki S. M. A.、Takakusagi Satoru、Shimizu Ken‐ichi、Takigawa Ichigaku
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 13 号: 16 ページ: 3636-3655

    • DOI

      10.1002/cctc.202100495

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 放射光と表面科学を用いた触媒活性点の原子レベル構造解析2024

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      北海道大学触媒科学研究所・立命館大学SRセンター共催シンポジウム「触媒科学と放射光-Soft~Tender X線の新たな展開
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 不均一な構造を有する触媒材料における構造・活性相関の評価:単結晶モデル触媒を用いたアプローチ2024

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      2023年度量子ビームサイエンスフェスタ
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Operando PTRF-XAFS technique for elucidating relationship between 3D structure of active metal sites under working conditions2024

    • 著者名/発表者名
      Bang Lu, Daiki Kido, Haoran Xu, Kiyotaka Asakura, Satoru Takakusagi
    • 学会等名
      International Symposium on Atomic Level Characterizations in Winter 2024 (ALC-W 2024)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Diffusion and adsorbate-adsorbate interaction of methoxy intermediates adsorbed on Ti sites of a Pt/TiO2(110) surface2024

    • 著者名/発表者名
      Can Liu, Bang Lu, Hiroko Ariga Miwa, Min Gao, Jun-ya Hasegawa, Ken-ichi Shimizu, Kiyotaka Asakura, Satoru Takakusagi
    • 学会等名
      International Symposium on Frontier of Nano- & Atomic-Scale Characterization 2023 (NanospecFY2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] その場/オペランド表面科学計測による触媒反応の原子レベル可視化2023

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      第452回触媒科学研究所コロキウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Atomic-level visualization of surface catalytic reactions by in situ/operando surface science techniques2023

    • 著者名/発表者名
      Satoru Takakusagi
    • 学会等名
      ICAT-FHI Symposium: Approaching to the Catalysis Reality
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 不均一な構造を有する固体触媒の放射光を用いた構造解析:不均一性への挑戦2023

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      第132回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Dynamic Behavior of Intermediate Adsorbates to Control Activity and Product Selectivity in Heterogeneous Catalysis: Methanol Decomposition on Pt/TiO2(110)2023

    • 著者名/発表者名
      Satoru Takakusagi
    • 学会等名
      MIRAI 2.0 Research and Innovation Week 2023 Materials Science TEG 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of synchrotron X-ray and surface science techniques for characterizing plasma catalysis2023

    • 著者名/発表者名
      Satoru Takakusagi
    • 学会等名
      2023 Australia-Japan Symposium on Plasma Catalysis
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Plasma-assisted nitrogen fixation and ammonia synthesis on Co surface at room temperature2023

    • 著者名/発表者名
      Bang Lu, Haoran Xu, Kiyotaka Asakura, Satoru Takakusagi
    • 学会等名
      2023 Australia-Japan Symposium on Plasma Catalysis
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] オペランド偏光全反射蛍光XAFS法による触媒動作中の活性点三次元構造解析2023

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      第12 回 岩澤コンファレンス「 サステナブル社会のための触媒化学・表面科学の最前線 」
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 圧力ギャップフリー触媒表面科学を目指して:現状と課題2023

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      触媒科学計測共同研究拠点ミニシンポジウム「超高速データ駆動科学と先端計測技術の融合による触媒科学イノベーション」
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of operando PTRF-XAFS technique for precise 3D structure determination of active metal sites in heterogeneous catalysis2022

    • 著者名/発表者名
      Satoru Takakusagi
    • 学会等名
      International Symposium on Next Generation Synchrotron Radiation Facility Utilization for Catalysts Characterization as Post Symposium of TOCAT
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Operando PTRF-XAFS technique for precise 3D structure determination of active metal sites in heterogeneous catalysis2022

    • 著者名/発表者名
      Satoru Takakusagi
    • 学会等名
      ICAT-FHI Symposium: New Dimension of Catalytic Surface Study
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Elucidation of Precise 3D Structure-Activity Relationship in Heterogeneous Catalysis by Operando PTRF-XAFS Technique2022

    • 著者名/発表者名
      Unraveling 3D structure of active metal sites on catalyst surfaces under working conditions by operando PTRF-XAFS technique
    • 学会等名
      IMS-ICAT Joint Symposium: Surface Science for Catalysis
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Unraveling 3D structure of active metal sites on catalyst surfaces under working conditions by operando PTRF-XAFS technique2022

    • 著者名/発表者名
      Unraveling 3D structure of active metal sites on catalyst surfaces under working conditions by operando PTRF-XAFS technique
    • 学会等名
      MIRAI 2.0 Research and Innovation Week 2022 Materials Science TEG 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 偏光XAFSと単結晶モデル表面を用いた触媒活性点のオペランド三次元構造解析2022

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      触媒学会界面分子変換研究会ワークショップ『固体触媒の活性構造を知る』
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Elucidating the relationship between 3D structure and CO oxidation activity of Pt clusters on α-Al2O3(0001) using operando PTRF-XAFS2022

    • 著者名/発表者名
      B. Lu, D. Kido, H. Xu, K. Asakura, S. Takakusagi
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Dynamic Behaviors of Intermediate Adsorbates Controlling Activity and Product Selectivity in Heterogeneous Catalysis: Methanol Decomposition on Pt/TiO2(110)2022

    • 著者名/発表者名
      C. Liu, H. Ariga-Miwa, S. Ogura, K. Fukutani, M. Gao, J. Hasegawa, K. Shimizu, K. Asakura, S.Takakusagi
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 3D structure of atomically dispersed Cu on the TiO2(110) surface premodified with a nitrogen-containing compound2022

    • 著者名/発表者名
      C.R. Kim, B. Lu, Y. Nakamura, Y. Wakisaka, S. Takakusagi, K. Asakura
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 含窒素カルボン酸化合物で前修飾された TiO2(110)表面上の Cu 原 子分散の構造解析2022

    • 著者名/発表者名
      金 チョロン、魯 邦、中村 優斗、脇坂 祐輝、高草木 達、朝倉 清高
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会 (2022)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] オペランド偏光全反射蛍光XAFS法の開発による 触媒反応中金属活性点の三次元構造解析2021

    • 著者名/発表者名
      高草木達、魯邦、城戸大貴、徐浩然、田旺帝、朝倉清高
    • 学会等名
      第24回XAFS討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Operando PTRF-XAFS technique for elucidating relationship between 3D structure of active metal sites and catalytic properties under working conditions2021

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru、BANG Lu、XU Haoran、KIDO Daiki、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem2021))
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 3D structure determination of active Pt clusters on an α-Al2O3(0001) surface during CO oxidation by operando PTRF-XAFS technique2021

    • 著者名/発表者名
      BANG Lu、TAKAKUSAGI Satoru、KIDO Daiki、SATO Yuta、XU Haoran、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      18th International Conference on X-ray Absorption Fine Structure (XAFS2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Operando PTRF-XAFS study of 3D structure determination of active Pt species on an Al2O3 single-crystal surface during CO oxidation2021

    • 著者名/発表者名
      BANG Lu、TAKAKUSAGI Satoru、KIDO Daiki、XU Haoran、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem2021))
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Monitoring 3D structure of active Pt clusters on α-Al2O3(0001) during CO oxidation using operando PTRF-XAFS technique2021

    • 著者名/発表者名
      BANG Lu、TAKAKUSAGI Satoru、KIDO Daiki、XU Haoran、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 北海道大学触媒科学研究所触媒構造研究部門

    • URL

      https://www.cat.hokudai.ac.jp/takakusagi/

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 北海道大学触媒科学研究所触媒構造研究部門

    • URL

      https://www.cat.hokudai.ac.jp/CatalystStructureResearchDivision.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] 北海道大学触媒科学研究所 規整表面ナノ構造研究クラスター <展開型>

    • URL

      https://www.cat.hokudai.ac.jp/kouzouseigyo.html

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi