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表面内バンド傾斜によるキャリアフロー制御と光触媒活性の可視化による相関解析研究

研究課題

研究課題/領域番号 21H01805
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
研究機関大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構

研究代表者

小澤 健一  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (00282822)

研究分担者 山田 洋一  筑波大学, 数理物質系, 准教授 (20435598)
相浦 義弘  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 研究グループ長 (80356328)
間瀬 一彦  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 教授 (40241244)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,160千円 (直接経費: 13,200千円、間接経費: 3,960千円)
2023年度: 5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円)
2022年度: 7,150千円 (直接経費: 5,500千円、間接経費: 1,650千円)
2021年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
キーワードキャリアフロー / 顕微測定 / 軟X線分光 / 可視化 / 多量変数解析 / 光触媒 / 光電子分光 / エネルギー準位接続 / 多変量解析 / バンド傾斜 / 顕微分光 / 主成分分析 / 表面物性の可視化
研究開始時の研究の概要

本研究は,光吸収により光触媒表面に発生する光励起キャリアの表面内の流れ(フロー)を,表面の電子構造を人工的に改変することで制御し,高い光触媒活性が発現する仕組みを明らかにする。キャリアフローや活性の評価はマイクロメートルの空間分解能を持つ顕微電子分光により行い,光触媒活性と電子構造,元素組成,分子吸着活性の表面分布を可視化し,多量変数解析によりこれらの相関を取ることで活性発現機構の解明につなげる。

研究成果の概要

光触媒である二酸化チタンの結晶表面に,表面平行方向のバンド傾斜を導入して光励起キャリアのフローを制御することで光触媒の高活性化を狙った研究である。表面電子構造の評価と局所的な光触媒活性の評価は,マイクロ集光した軟X線放射光ビームを使った顕微分光測定により行った。結晶表面にバンド傾斜を導入する方法として最も効果的だったのが,二酸化チタンのアナターゼ相とルチル相の接合をアナターゼ結晶表面上に作ることであった。そしてこの接合領域では,バンド傾斜のない領域に比べて光触媒活性が有意に高くなっていることを明らかにした。バンド傾斜によるキャリアフロー制御が,光触媒活性化に結び付いていることを実証した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

二酸化チタンの光触媒活性は,アナターゼ結晶とルチル結晶が混晶を作った時に高くなることが知られている。二相でエネルギー準位が異なるため相界面で不連続的なエネルギー準位接続あり,それが光励起キャリアを効率的に分離させて高活性化に寄与しているとするモデルが提案され受け入れられてきた。本研究は,界面でのエネルギー準位接続を実験的に決定し,界面の光触媒活性を他の領域と区別して評価した初めての例であり,学術的に意義のある成果である。一方,光励起キャリアのフロー制御は,光触媒の高活性化だけにとどまらず,太陽電池の変換効率の向上にも応用可能な技術であり,再生可能エネルギーの利用効率化に寄与できる。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 1件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 4件、 招待講演 4件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Characterization of the electronic structure of sputter-deposited Mo-doped BiVO<sub>4</sub> thin-film photoanodes2024

    • 著者名/発表者名
      Oktariza Lingga Ghufira、Sato Yuta、Gofurov Shukur、Ozawa Kenichi、Islam Muhammad Monirul、Ikeda Shigeru、Sakurai Takeaki
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 63 号: 2 ページ: 02SP41-02SP41

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ad12ac

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A wide-angle drivable and high-precision sample goniometer for angle-resolved photoemission spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Aiura Yoshihiro、Ozawa Kenichi、Minohara Makoto
    • 雑誌名

      Measurement

      巻: 217 ページ: 112866-112866

    • DOI

      10.1016/j.measurement.2023.112866

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electronic Structure of Orthorhombic Bi4V2O11 and Role of Gap States in Photoelectrochemical Water Splitting2023

    • 著者名/発表者名
      Liu Jiaqi、Ozawa Kenichi、Uezono Namiki、Pawar Sachin A.、Suzuki Shugo、Traore Aboulaye、Islam Muhammad Monirul、Mase Kazuhiko、Sakurai Takeaki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 23 ページ: 11195-11203

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c01238

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Resolving decay-time dependent photoluminescence induced by phonon-dressed excitons in ZnO2022

    • 著者名/発表者名
      Yukawa Ryu、Yamamoto Susumu、Arita Ren、Minami Yuki、Yamanoi Kohei、Ozawa Kenichi、Sakamoto Kazuyuki、Shimizu Toshihiko、Sarukura Nobuhiko、Matsuda Iwao
    • 雑誌名

      Physical Review Materials

      巻: 6 号: 10 ページ: 104607-104607

    • DOI

      10.1103/physrevmaterials.6.104607

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] SnOx as Bottom Hole Extraction Layer and Top In Situ Protection Layer Yields over 14% Efficiency in Sn-Based Perovskite Solar Cells2022

    • 著者名/発表者名
      Wang Liang、Chen Mengmeng、Yang Shuzhang、Uezono Namiki、Miao Qingqing、Kapil Gaurav、Baranwal Ajay Kumar、Sanehira Yoshitaka、Wang Dandan、Liu Dong、Ma Tingli、Ozawa Kenichi、Sakurai Takeaki、Zhang Zheng、Shen Qing、Hayase Shuzi
    • 雑誌名

      ACS Energy Letters

      巻: 7 号: 10 ページ: 3703-3708

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.2c01659

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Elaboration of near‐valence band defect states leading deterioration of ambipolar operation in SnO thin‐film transistors2022

    • 著者名/発表者名
      Minohara Makoto、Asanuma Shutaro、Asai Hidehiro、Dobashi Yuka、Samizo Akane、Tezuka Yasuhisa、Ozawa Kenichi、Mase Kazuhiko、Hase Izumi、Kikuchi Naoto、Aiura Yoshihiro
    • 雑誌名

      Nano Select

      巻: 3 号: 6 ページ: 1012-1020

    • DOI

      10.1002/nano.202100272

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Beamline commissioning for microscopic measurements with ultraviolet and soft X-ray beam at the upgraded beamline BL-13B of the Photon Factory2022

    • 著者名/発表者名
      Ozawa Kenichi、Aiura Yoshihiro、Wakabayashi Daisuke、Tanaka Hirokazu、Kikuchi Takashi、Toyoshima Akio、Mase Kazuhiko
    • 雑誌名

      Journal of Synchrotron Radiation

      巻: 29 号: 2 ページ: 400-408

    • DOI

      10.1107/s160057752200090x

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 広角駆動の二軸試料ゴニオメータの開発と顕微光電子分光への応用2024

    • 著者名/発表者名
      小澤健一,相浦義弘,簔原誠,廣森慧太,下山絢女,中島伸夫,間瀬一彦
    • 学会等名
      第37回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 二酸化チタン界面における光触媒活性向上の起源2024

    • 著者名/発表者名
      廣森慧太,下山絢女,中島伸夫,長谷川巧,和田真一,高橋修,間瀬一彦,小澤健一
    • 学会等名
      第37回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] マイクロ放射光ビームを用いた光電子分光による触媒表面の物性研究2024

    • 著者名/発表者名
      小澤健一
    • 学会等名
      東京理科大学界面科学研究部門 2023年度成果報告会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Photoelectron Spectroscopy in the 21st Century and Beyond2023

    • 著者名/発表者名
      小澤健一
    • 学会等名
      分子研研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] アナターゼ/ルチル界面における光触媒活性向上の起源:光触媒活性とバンドベンディングの相関2023

    • 著者名/発表者名
      廣森慧太,中島伸夫,下山絢女,長谷川巧,和田真一,高橋修,間瀬一彦,小澤健一
    • 学会等名
      日本物理学会第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Current status and case studies of photoelectron spectroscopy research using micro-focused synchrotron radiation at the Photon Factory2023

    • 著者名/発表者名
      K. Ozawa, A. Shimoyama, K. Hiromori, N. Nakajima, N. Ishimatsu, K. Mase
    • 学会等名
      日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Microscopic XPS and ARPES Measurements of Oxide Semiconductors Using A Wide-Angle Drivable and High-Precision Positioning Sample Goniometer2023

    • 著者名/発表者名
      K. Ozawa, Y. Aiura, M. Minohara, K. Hiromori, A. Shimoyama, N. Nakajima, K. Mase
    • 学会等名
      MRM2023, IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 顕微分光測定を用いたアナターゼ/ルチルヘテロ界面のバンドベンディングと光触媒活性の評価2023

    • 著者名/発表者名
      廣森慧太,下山絢女,中島伸夫,長谷川巧,間瀬一彦,小澤健一
    • 学会等名
      第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 顕微分光測定によるアナターゼ/ルチル界面の光触媒活性の研究2023

    • 著者名/発表者名
      廣森慧太,中島伸夫,下山絢女,長谷川巧,和田真一,高橋修,間瀬一彦,小澤健一
    • 学会等名
      NanospecFY2022mini
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 顕微分光測定によるアナターゼ/ルチル界面の光触媒活性と電子構造の評価2023

    • 著者名/発表者名
      廣森慧太,中島伸夫,下山絢女,長谷川巧,和田真一,高橋修,間瀬一彦,小澤健一
    • 学会等名
      2022年度量子ビームサイエンスフェスタ
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 顕微X線分光による機能性材料の電子状態可視化と物性・反応との相関研究2023

    • 著者名/発表者名
      小澤健一,相浦義弘,岩澤英明,枝元一之,大野真也,近藤寛,櫻井岳暁,中山泰生,間瀬一彦,簔原誠人,山田洋一,吉信淳
    • 学会等名
      2022年度量子ビームサイエンスフェスタ
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Comparison of photocatalytic activity of edge and terrace sites of anatase TiO2 single crystal by micro-X-ray photoelectron spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Keita Hiromori, Ayame Shimoyama, Nobuo Nakajima, Takumi Hasegawa, Kazuhiko Mase, Kenichi Ozawa
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Verification of surface irregularities by a photoelectron spectrometer2022

    • 著者名/発表者名
      Kenichi Ozawa, Keita Hiromori, Nobuo Nakajima, Kazuhiko Mase
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Time-resolved soft X-ray photoelectron spectroscopy for understanding the photocatalytic phenomenon2022

    • 著者名/発表者名
      Kenichi Ozawa
    • 学会等名
      14th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices '22
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] TiO2単結晶を用いたアナターゼ/ルチル相境界の作成と評価2022

    • 著者名/発表者名
      下山絢女,廣森慧太,中島伸夫,間瀬一彦,長谷川巧,小澤健一
    • 学会等名
      日本物理学会第77回年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 顕微光電子分光によるTiO2結晶表面のアナターゼ/ルチル相境界における光触媒活性の研究2022

    • 著者名/発表者名
      廣森慧太,下山絢女,中島伸夫,間瀬一彦,長谷川巧,小澤健一
    • 学会等名
      日本物理学会第77回年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 顕微軟X線分光におる機能性材料の電子状態可視化と物性・反応との相関研究2022

    • 著者名/発表者名
      小澤健一,相浦義弘,枝元一之,大野真也,近藤寛,櫻井岳暁,中山泰生,間瀬一彦,簑原誠人,山田洋一,吉信淳
    • 学会等名
      2021年度量子ビームサイエンスフェスタ
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] BL-13B光電子分光システムのマイクロ測定を目指した高度化と機能性材料の精密物性評価研究2022

    • 著者名/発表者名
      小澤健一,相浦義弘,枝元一之,大野真也,近藤寛,冨重圭一,中山泰生,間瀬一彦,簑原誠人,山田洋一,吉信淳
    • 学会等名
      2021年度量子ビームサイエンスフェスタ
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 光触媒活性と光励起キャリア寿命を結び付ける時間分解・顕微X線光電子分光研究2022

    • 著者名/発表者名
      小澤健一
    • 学会等名
      NanospecFY2021mini
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] Application of X-ray Photoelectron Spectroscopy to Catalytic Studies2023

    • 著者名/発表者名
      Spyridon Zafeiratos
    • 総ページ数
      507
    • 出版者
      World Scientific
    • ISBN
      9781800613287
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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