氷の界面融解における普遍性の探求：顕微鏡その場観察によるアプローチ

• 研究課題/領域番号: 21H01824
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分30010:結晶工学関連
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 村田 憲一郎 北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (60646272)
• 研究分担者: 佐崎 元 北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (60261509)
• 研究期間 (年度): 2021-04-01 – 2024-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2023年度)
• 配分額: 17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円); 2023年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2021年度: 13,520千円 (直接経費: 10,400千円、間接経費: 3,120千円)
• キーワード: 氷の界面融解 / 擬似液体層 / 結晶成長 / 光学顕微鏡その場観察 / 不純物 / 潮解 / 疑似液体層

研究開始時の研究の概要

本研究では, これまで精力的に研究されてきた気相に接した裸の氷の表面融解を越えて, 金属, 誘電体, 有機液体等に接した, より広義な氷界面での表面融解（氷の界面融解）の包括的理解を目指している. 特に, 光学顕微鏡法をベースにした非侵襲的なその場観察システムを新たに提案することで, 長年の懸案であった擬似液体層の厚みの精密測定を行う. 更に, 界面により誘起/抑制された擬似液体層の新たな熱力学的存在条件を探索することで, 一般化された氷の界面融解の普遍的性質を探求する. 加えて, 界面により誘起された擬似液体層を介した氷の新たな結晶成長機構を提案する.

研究成果の概要

本研究では，氷の界面融解の実験的モデルとして氷表面に付着したマイクロ・ナノ微粒子を想定し，微粒子と氷結晶間の界面が擬似液体層生成の場となり得るか，また微粒子が結晶成長ダイナミクスとどのように競合するのかを検討した．その結果，微粒子は結晶表面にらせん転位などの欠陥を誘起し，欠陥を介して擬似液体層の生成に関わること，また欠陥による結晶表面の歪みがステップダイナミクスに影響を与えることを見出した．さらに，氷の表面融解をより包括的に捉える目的から，塩化ナトリウムの潮解現象にも焦点を当てた．その結果，潮解水膜と擬似液体層の濡れ挙動が類似していることが分かり、２つの現象を統一的に扱う試みを進めている．

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究により，微粒子が結晶成長ダイナミクスや擬似液体層の生成に関与していることが明らかになった．本研究は特に上空での氷結晶とエアロゾルやブラックカーボンなどの不純物との関連を意識しているが，本成果を通じて，結晶成長学的視点から不純物を介した雲形成の新たな素過程を提示できる可能性がある．また，ごく最近，白金（111）面において，ステップが誘起する結晶表面の歪みが触媒活性を増強させるとの報告がある．本研究で示唆されるように，微粒子を介して結晶表面の歪みを制御できれば，触媒活性の更なる向上を狙った材料設計の可能性が開かれると考えられる．

研究成果

• [雑誌論文] 氷-過冷却水成長界面におけるステップバンチング不安定性 (2023)
  • 著者名/発表者名: MURATA Ken-ichiro、SAZAKI Gen
  • 雑誌名: 表面と真空 巻: 66 号: 4 ページ: 221-226
  • DOI: 10.1380/vss.66.221
  • ISSN: 2433-5835, 2433-5843
  • 年月日: 2023-04-10
  • 査読あり
• [雑誌論文] Microscopic ordering of supercooled water on the ice basal face (2023)
  • 著者名/発表者名: Mochizuki Kenji、Murata Ken-ichiro、Zhang Xuan
  • 雑誌名: Communications Materials 巻: 4 号: 1 ページ: 33-33
  • DOI: 10.1038/s43246-023-00359-2
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] <i>In situ</i> cryogenic transmission electron microscopy observation on the formation of hydrogen-ordered hexagonal ices and its astrophysical implications (2023)
  • 著者名/発表者名: Yamazaki Tomoya、Kouchi Akira、Murata Ken-ichiro、Katsuno Hiroyasu、Nada Hiroki、Hama Tetsuya、Kimura Yuki
  • 雑誌名: Monthly Notices of the Royal Astronomical Society 巻: 527 号: 2 ページ: 2858-2868
  • DOI: 10.1093/mnras/stad3401
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] The emergence of drop-type and thin-layer-type quasi-liquid layers on ice crystal surfaces and their thermodynamic origin (2022)
  • 著者名/発表者名: Sazaki Gen、Murata Ken-ichiro、Asakawa Harutoshi、Nagashima Ken、Nakatsubo Shunichi、Furukawa Yoshinori
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 597 ページ: 126853-126853
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2022.126853
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth Kinetics of Elementary Spiral Steps on Ice Prism Faces Grown in Vapor and Their Temperature Dependence (2022)
  • 著者名/発表者名: Miyamoto Genki、Kouchi Akira、Murata Ken-ichiro、Nagashima Ken、Sazaki Gen
  • 雑誌名: Crystal Growth & Design 巻: 22 号: 11 ページ: 6639-6646
  • DOI: 10.1021/acs.cgd.2c00851
  • 査読あり
• [雑誌論文] Step-bunching instability of growing interfaces between ice and supercooled water (2022)
  • 著者名/発表者名: Murata Ken-ichiro、Sato Masahide、Uwaha Makio、Saito Fumiaki、Nagashima Ken、Sazaki Gen
  • 雑誌名: Proceedings of the National Academy of Sciences 巻: 119 号: 10
  • DOI: 10.1073/pnas.2115955119
  • 査読あり
• [雑誌論文] In-situ optical microscopy observation of elementary steps on ice crystals grown in vapor and their growth kinetics (2021)
  • 著者名/発表者名: Sazaki Gen、Inomata Masahiro、Asakawa Harutoshi、Yokoyama Etsuro、Nakatsubo Shunichi、Murata Ken-ichiro、Nagashima Ken、Furukawa Yoshinori
  • 雑誌名: Progress in Crystal Growth and Characterization of Materials 巻: 67 号: 4 ページ: 100550-100550
  • DOI: 10.1016/j.pcrysgrow.2021.100550
  • 査読あり
• [雑誌論文] Transmission Electron Microscopy Study of the Morphology of Ices Composed of H2O, CO2, and CO on Refractory Grains (2021)
  • 著者名/発表者名: Kouchi, A., Tsuge, M., Hama, T., Oba, Y., Okuzumi, S., Sirono, S.-. iti ., Momose, M., Nakatani, N., Furuya, K., Shimonishi, T., Yamazaki, T., Hidaka, H., Kimura, Y., Murata, K.-. ichiro ., Fujita, K., Nakatsubo, S., Tachibana, S., & Watanabe, N.
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 918 号: 2 ページ: 45-45
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ac0ae6
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 高分解光学顕微鏡で見る氷結晶のミクロな成長ダイナミクス (2021)
  • 著者名/発表者名: 村田憲一郎
  • 雑誌名: 化学と工業 巻: 74(5) ページ: 360-362
  • 査読あり
• [学会発表] 氷の表面融解における不純物効果 (2024)
  • 著者名/発表者名: 村田 憲一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] Structure and dynamics of growing interfaces between ice and supercooled water: A link between molecular ordering and step-bunching instability (2023)
  • 著者名/発表者名: Ken-ichiro Murata
  • 学会等名: The 9th International Discussion Meeting on Relaxations in Complex Systems (9 IDMRCS)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Step-bunching instability of growing interfaces between ice and supercooled water (2023)
  • 著者名/発表者名: Ken-ichiro Murata
  • 学会等名: The 15th International Conference on the Physics and Chemistry of Ice (PCI-2023)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Microscopic Ordering of Supercooled Water on the Ice Basal Face (2023)
  • 著者名/発表者名: Ken-ichiro Murata
  • 学会等名: The 15th International Conference on the Physics and Chemistry of Ice (PCI-2023)
  • 国際学会
• [学会発表] 潮解再訪：濡れと結晶成長・融解ダイナミクスの競合 (2023)
  • 著者名/発表者名: 村田 憲一郎
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] 潮解再訪：濡れと結晶成長・溶解ダイナミクスの競合 (2023)
  • 著者名/発表者名: 村田 憲一郎
  • 学会等名: 第52回結晶成長国内会議
• [学会発表] 氷の融液成長界面における秩序形成と成長ダイナミクス (2022)
  • 著者名/発表者名: 村田憲一郎
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 氷の融液成長界面における秩序形成と成長ダイナミクス (2022)
  • 著者名/発表者名: 村田憲一郎
  • 学会等名: 第51回結晶成長国内会議