| 研究課題/領域番号 |
21H01864
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分31010:原子力工学関連
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| 研究機関 | 広島大学 |
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研究代表者 |
阿部 穣里 広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 准教授 (60534485)
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| 研究分担者 |
中谷 直輝 東京都立大学, 理学研究科, 教授 (00723529)
波田 雅彦 京都府立大学, 生命環境科学研究科, 特任教授 (20228480)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2022年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2021年度: 9,100千円 (直接経費: 7,000千円、間接経費: 2,100千円)
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| キーワード | アクチノイド化合物 / CASPT2 / 相対論 / 量子化学 / 電子状態 / 相対論的電子相関プログラム / 多参照摂動論 / 密度行列繰り込み群法 / 多配置摂動論 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
アクチノイド化合物の電子状態は、顕著な相対論効果と複雑な電子相関効果に支配され、補正としての相対論効果や密度汎関数法による電子相関の取り扱いでは記述不能である。一方、福島第一原発事故で生じた放射性廃棄物（燃料デブリ）は、アクチノイド化合物で形成されていると考えられるが、デブリの組成や物性解明に役立つ理論・計算的手法が未確立という問題がある。そこでアクチノイド化合物の電子状態・物性計算を可能とするための、高精度無限次2成分相対論法と多参照摂動論に基づいた相対論的電子相関理論・プログラム開発(2成分-DMRG-CASPT2法)を新規に行う。
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| 研究実績の概要 |
アクチノイド化合物の電子状態は、顕著な相対論効果と複雑な電子相関効果に支配され、補正としての相対論効果や密度汎関数法による電子相関の取り扱いでは記述が困難となる。本課題では、アクチノイド化合物の電子状態・物性計算を可能とするための、厳密2成分相対論法（X2C法）と多参照摂動論であるCASPT2法、RASPT2法に基づいた相対論的電子相関理論・プログラム開発を行っている。最終年度である3年目にはプログラムを概ね完成させ、GitHubを利用してプログラム公開の準備を行った。（https://github.com/RQC-HU/dirac_caspt2にて近日中に公開。）またCASPT2,RASPT2計算には複雑な活性空間の指定が必要である。そこでインプットファイルの作成を補助するGUIプログラムを開発した。 (https://github.com/RQC-HU/dcaspt2_input_generatorにて公開済み)さらに本プログラムを用いた高精度なベンチマーク計算として、UO22+分子の基底・励起状態のポテンシャル曲線をRASPT2法で描き、垂直励起エネルギー、断熱励起エネルギー、平衡核間距離を求めた。これまで報告されている理論計算値と比較し、電子相関法や相対論法の違いによって、励起状態の記述がどう変化するか解析した。これらの計算結果は、プログラムの紹介を兼ねて、近日中にアーカイブと学術誌に投稿し、同じタイミングでプログラム公開を行う。また本プログラムを用いて3価キュリウム錯体のf-f遷移のCASPT2計算を行い、こちらも論文執筆に向けてデータ整理を行った。DMRG-CASPT2についてはQCMaquisプログラムを用いたDMRG計算と、我々のCASPT2プログラムの初期的な接続に成功した。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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