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振動ラマンおよび電子ラマン散乱計測による電極/電解質界面における動的構造の解明

研究課題

研究課題/領域番号 21H01882
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関名古屋工業大学

研究代表者

池田 勝佳  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50321899)

研究分担者 本林 健太  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60609600)
浦長瀬 正幸  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 研究員 (00512766)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2023年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2022年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2021年度: 8,320千円 (直接経費: 6,400千円、間接経費: 1,920千円)
キーワードテラヘルツ振動 / イオン液体 / 水素結合 / 界面計測 / その場観察 / 動的構造 / テラヘルツ / 電気二重層 / 電気化学反応 / 界面分光 / 電気化学界面
研究開始時の研究の概要

電極/電解質の接する電気化学界面に形成される電気2重層は、電池等においてエネルギー変換の行われる「反応場」である。電気2重層の微視的構造は、界面電子移動に大きな影響を与えるが、イオン間あるいは電極表面との物理化学的相互作用により、その動的挙動は複雑である。本研究では、「電極側の界面電子情報」、「電解質側の界面化学種情報」、「帯電粒子間の相互作用を伴う二重層の動的構造」を全て同時にin-situ測定することで、界面の構造とダイナミクスを明らかにする。特に、イオン間の相互作用や電極との相互作用に伴う短距離秩序形成が電極反応に与える影響を調べ、次世代電池開発に資する界面現象の知見蓄積を目指す。

研究成果の概要

本研究では、表面増強電子ラマン散乱とテラヘルツ振動領域を含む表面増強振動ラマン散乱を同時に計測・解析する独自開発の分光計測法を用いて、各種電解液/電極界面の微視的構造とその電位変化の解明を試みた。振動ラマン散乱から、電極表面へのアニオンの吸脱着やカチオンとのイオンペア形成、水素結合欠陥生成などの情報が得られ、電子ラマン散乱からこれらに連動した電極表面電荷密度の変化が観察された。また、イオン液体に微量の水が含まれる場合の影響も捉えることが出来た。エネルギー変換効率に影響を与える電極界面の微視的構造とダイナミクスについて、分子レベルの詳細な情報を明らかにする優れた手法であることが実証された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

電極/電解質界面は、電気エネルギーと化学エネルギーの変換において電子を授受する場である。したがって、印加電位に対して電極近傍の電解質イオンや溶媒分子の挙動を分子レベルで理解することは、エネルギー変換デバイスを設計する上で不可欠である。溶媒としての水は水素結合による特異な性質を示す。また、次世代電解液として期待されるイオン液体は、中性溶媒分子を含まないため、界面近傍のイオン分布(界面構造)やそのダイナミクスが従来とは大きく異なると考えられている。本研究の成果は、水系電解液とイオン液体電解液のそれぞれが界面近傍で示す挙動を理解する上で、極めて有効な分光手法を提示するものである。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (49件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 1件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (36件) (うち国際学会 5件、 招待講演 3件) 図書 (1件)

  • [国際共同研究] Key Lab of Materials Physics/Institute of Solid State Physics(中国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Revisit of the plasmon-mediated chemical transformation of<i>para</i>-aminothiophenol2023

    • 著者名/発表者名
      Kondo Toshiki、Inagaki Motoharu、Tanaka Shohei、Tsukiji Shinya、Motobayashi Kenta、Ikeda Katsuyoshi
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 25 号: 20 ページ: 14618-14626

    • DOI

      10.1039/d3cp00924f

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Probing collective terahertz vibrations of a hydrogen-bonded water network at buried electrochemical interfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Isogai Taichi、Uranagase Masayuki、Motobayashi Kenta、Ogata Shuji、Ikeda Katsuyoshi
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 14 号: 24 ページ: 6531-6537

    • DOI

      10.1039/d3sc01734f

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Origin of Temperature-Dependent Overpotential of Co Electrodeposition in an Ionic Liquid2023

    • 著者名/発表者名
      Motobayashi Kenta、Nakagawa Hayato、Shibamura Yuhei、Ikeda Katsuyoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 128 号: 2 ページ: 819-826

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c07750

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Surface mass analysis of heterogeneous reactions using low-frequency surface-enhanced Raman scattering2023

    • 著者名/発表者名
      Ikeda Katsuyoshi
    • 雑誌名

      Current Opinion in Electrochemistry

      巻: 41 ページ: 101355-101355

    • DOI

      10.1016/j.coelec.2023.101355

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] In-situ Surface-Enhanced Raman Spectroscopy Reveals a Mars?van Krevelen-Type Gas Sensing Mechanism in Au@SnO<sub>2</sub> Nanoparticle-Based Chemiresistors2023

    • 著者名/発表者名
      Bao Haoming、Motobayashi Kenta、Zhang Hongwen、Cai Weiping、Ikeda Katsuyoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 号: 17 ページ: 4113-4118

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c00562

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] In Situ Spectroscopic Characterization of an Intermediate of CO<sub>2</sub> Electroreduction on a Au Electrode in Room-Temperature Ionic Liquids2022

    • 著者名/発表者名
      Motobayashi Kenta、Maeno Yoshiki、Ikeda Katsuyoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 29 ページ: 11981-11986

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c03012

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Engineered Au@CuO Nanoparticles for Wide-Range Quantitation of Sulfur Ions by Surface-Enhanced Raman Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Bao Haoming、Motobayashi Kenta、Ikeda Katsuyoshi
    • 雑誌名

      Analytical Chemistry

      巻: 94 号: 49 ページ: 17169-17176

    • DOI

      10.1021/acs.analchem.2c03631

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] In situ mass analysis of surface reactions using surface-enhanced Raman spectroscopy covering a wide range of frequencies2022

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Kondo, Motoharu Inagaki, Kenta Motobayashi, Katsuyoshi Ikeda
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 12 号: 8 ページ: 2670-2676

    • DOI

      10.1039/d2cy00229a

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface-enhanced electronic Raman scattering at various metal surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Ryuto Kamimura, Toshiki Kondo, Kenta Motobayashi, Katsuyoshi Ikeda
    • 雑誌名

      Physica Status Solidi B: Basic Solid State Physics

      巻: - 号: 9

    • DOI

      10.1002/pssb.202100589

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] A single spectroscopic probe for in-situ analysis of electronic and vibrational information at both sides of electrode/electrolyte interfaces using surface-enhanced Raman scattering2021

    • 著者名/発表者名
      Taichi Isogai, Kenta Motobayashi, Katsuyoshi Ikeda
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 155 号: 20 ページ: 204702-204702

    • DOI

      10.1063/5.0067355

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Competing characters of Li+‐Glyme complex in a solvate ionic liquid: High stability in the bulk and rapid desolvation on an electrode surface2021

    • 著者名/発表者名
      Motobayashi Kenta、Matsumoto Kosuke、Tsuzuki Seiji、Ikeda Katsuyoshi
    • 雑誌名

      Electrochemical Science Advances

      巻: Early View 号: 6

    • DOI

      10.1002/elsa.202100150

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 表面増強電子-振動ラマン散乱によるAu電極/イオン液体界面の両相における電気化学応答の同時観察2024

    • 著者名/発表者名
      上野領、本林健太、池田勝佳
    • 学会等名
      電気化学会第91回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Electrochemical Hydrogen Evolution using Proton Transport through Two Dimensional Monolayers2024

    • 著者名/発表者名
      セカル バラニタラヌ,保田諭,本林健太, 池田勝佳
    • 学会等名
      電気化学会第91回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 表面増強電子-振動ラマン散乱によるイオン液体/Au 電極界面の観察2023

    • 著者名/発表者名
      上野領、本林健太、池田勝佳
    • 学会等名
      第23回日本表面真空学会中部支部学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] イオン液体のカチオン種に依存した Zn 電析過電圧:表面増強赤外分光による検討2023

    • 著者名/発表者名
      武内幹生、池田勝佳、本林健太
    • 学会等名
      第23回日本表面真空学会中部支部学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] In-Situ Vibrational Spectroscopic Analysis of Solid Layer Formation at a Superconcentrated Electrolyte/Electrode Interface2023

    • 著者名/発表者名
      Kenta Motobayashi, Masanori Nagasaka, Katsuyoshi Ikeda
    • 学会等名
      2023 Materials Research Society Fall Meeting & Exhibit
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Sn 電析進行下におけるイオン液体/電極界面の in-situ 構造観測2023

    • 著者名/発表者名
      間瀬智也, 池田勝佳, 本林健太
    • 学会等名
      第13回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] イオン液体中の金属電析における過電圧の起源: 界面構造のin situ 観測に基づく考察2023

    • 著者名/発表者名
      本林健太, 中川隼人, 武内幹生, 芝村悠平, 池田勝佳
    • 学会等名
      第13回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Overpotential of Co Electrodeposition in an Ionic Liquid Originated from Interfacial Restructuring2023

    • 著者名/発表者名
      Kenta Motobayashi, Hyato Nakagawa, Yuhei Shibamura, Katsuyoshi Ikeda
    • 学会等名
      2023 Joint Symposium on Molten Salts
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Sn電析進行下におけるイオン液体/電極界面構造のその場振動分光観測2023

    • 著者名/発表者名
      間瀬 智大, 池田 勝佳, 本林 健太
    • 学会等名
      第54回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] コバルト錯体修飾電極における水素発生反応の評価2023

    • 著者名/発表者名
      池俣 篤希, 本林 健太, 池田 勝佳
    • 学会等名
      第54回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Overpotential of Co electrodeposition in an ionic liquid: mechanistic study using surface enhanced infrared absorption spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Kenta Motobayashi, Hyato Nakagawa, Yuhei Shibamura, Katsuyoshi Ikeda
    • 学会等名
      Annual Meeting of the Japan Society of Vacuum and Surface Science 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Probing Dielectric Relaxation of Water at Electrochemical Interfaces with Low-Frequency SERS Spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Katsuyoshi Ikeda
    • 学会等名
      244th ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 電極界面における水の誘電緩和応答のTHz-SERS測定2023

    • 著者名/発表者名
      池田勝佳
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水電解中のカソード表面における水素結合状態変化のラマン観察2023

    • 著者名/発表者名
      上村龍豊,本林健太,池田勝佳
    • 学会等名
      2023電気化学会秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] アミノベンゼンチオールのプラズモン誘起アゾ化反応の再検討2023

    • 著者名/発表者名
      池田勝佳
    • 学会等名
      2023年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] In-Situ Low-Frequency SERS Observation at Various Electrochemical Interfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Katsuyoshi Ikeda
    • 学会等名
      243rd ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] テラヘルツ領域の SERS測定による各種電解液中での電極界面のその場観察2023

    • 著者名/発表者名
      上村龍豊, 上野領, 本林健太, 池田勝佳
    • 学会等名
      電気化学会第90回大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] イオン液体/金電極界面における CO2電解還元反応の表面増強赤外分光観測2023

    • 著者名/発表者名
      本林健太, 前野義貴, 池田勝佳
    • 学会等名
      電気化学会第90回大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Origin of Temperature-Dependent Onset Potentials of Co Electrodeposition in an Ionic Liquid Proved by Interfacial Vibrational Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      中川 隼人,池田 勝佳,本林 健太
    • 学会等名
      第12回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] In-situ Evaluation of Mechanical Properties of a Solid Layer Formed at Superconcentrated Electrolyte/Electrode Interface2022

    • 著者名/発表者名
      小林 明斗,湊 丈俊,池田 勝佳,本林 健太
    • 学会等名
      第12回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] イオン液体中におけるCO2 電解還元反応の表面増強赤外観測2022

    • 著者名/発表者名
      本林健太, 前野義貴, 池田勝佳
    • 学会等名
      2022年電気化学会 東北支部・東海支部合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 表面増強ラマン散乱による水/白金系電極界面の水素結合ネットワークの観察2022

    • 著者名/発表者名
      上村龍豊, 本林健太, 池田勝佳
    • 学会等名
      2022年電気化学会 東北支部・東海支部合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 溶媒和イオン液体/電極界面で起こる脱溶媒和現象のその場観測2022

    • 著者名/発表者名
      松本 晃輔,池田 勝佳,本林 健太
    • 学会等名
      第 54 回溶融塩化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 表面選択的な振動分光法による電極界面の水素結合ネットワークの直接観察2022

    • 著者名/発表者名
      上村 龍豊,磯貝 太一,本林 健太, 池田 勝佳
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 電極表面のアミノベンゼンチオールはSERS測定中にプラズモン誘起反応を起こすか?2022

    • 著者名/発表者名
      池田勝佳
    • 学会等名
      2022年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 電位により誘起されるイオン液体/電極二重層界面の構造変化:温度による影響2022

    • 著者名/発表者名
      中川隼人, 池田勝佳, 本林健太
    • 学会等名
      2022年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 表面増強分光で探る帯電界面の構造とダイナミクス2022

    • 著者名/発表者名
      池田勝佳
    • 学会等名
      第9回森野ディスカッション
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Surface-enhanced Raman spectroscopy at electrified interfaces: electronic SERS and low-frequency vibrational SERS2022

    • 著者名/発表者名
      Katsuyoshi Ikeda
    • 学会等名
      SPIE Optics + Photonics meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 各種金属電極表面における表面増強電子ラマン散乱測定2022

    • 著者名/発表者名
      上村龍豊, 本林健太, 池田勝佳
    • 学会等名
      電気化学会第89回大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] In-situ Vibrational Observation of a Superconcentrated Electrolyte/Electrode Interface2021

    • 著者名/発表者名
      Masanori Nagasaka, Katsuyoshi Ikeda, Kenta Motobayashi
    • 学会等名
      The 9th International Symposium on Surface Science
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] In-situ Observation of the Potential-dependent Structure of a Superconcentrated Electrolyte/Electrode Interface2021

    • 著者名/発表者名
      長坂昌憲, 池田勝佳, 本林健太
    • 学会等名
      第11回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Temperature dependence of potential-induced restructuring of an ionic liquid/Au electrode interface2021

    • 著者名/発表者名
      中川隼人, 池田勝佳, 本林健太
    • 学会等名
      第11回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 表面増強ラマン散乱による電極界面のテラヘルツ振動構造の観察2021

    • 著者名/発表者名
      池田勝佳
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ニトロベンゼンチオールの光及び電気化学反応過程の低振動表面増強ラマン観察2021

    • 著者名/発表者名
      近藤利樹, 本林健太, 池田勝佳
    • 学会等名
      2021年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] リチウム塩濃厚電解液中における電極界面構造の直接観測2021

    • 著者名/発表者名
      長坂昌憲, 池田勝佳, 本林健太
    • 学会等名
      2021年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 表面増強赤外吸収法(SEIRAS)と表面増強ラマン散乱法(SERS)による電極/電解液界面のin-situ計測2021

    • 著者名/発表者名
      池田勝佳
    • 学会等名
      素材プロセシング第69委員会第2分科会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] ラマン分光スペクトルデータ解析事例集2022

    • 著者名/発表者名
      池田勝佳
    • 総ページ数
      405
    • 出版者
      (株)技術情報協会
    • ISBN
      9784861048722
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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