| 研究課題/領域番号 |
21H01895
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 分子科学研究所 |
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研究代表者 |
倉持 光 分子科学研究所, 協奏分子システム研究センター, 准教授 (40709367)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2022年度: 6,890千円 (直接経費: 5,300千円、間接経費: 1,590千円)
2021年度: 7,670千円 (直接経費: 5,900千円、間接経費: 1,770千円)
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| キーワード | 超高速分光 / 電子励起状態 / 多次元分光 / コヒーレンス / 非線形分光 / ラマン分光 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
化学反応は多くの自由度から成る複雑なポテンシャルエネルギー曲面上で起こるため，その形状を知り，反応座標を明らかにすることは化学反応研究における究極の目標の一つである．しかし，凝縮相多原子分子の反応性ポテンシャルエネルギー曲面に関する情報を実験的に得る事は極めて困難であった．本研究では，極短パルスを用いたコヒーレント分子振動の時間領域観測に基づく先端的な超高速分光法を開発・駆使することで，反応座標や振動モード間の非調和カップリング，円錐交差を形成する振動モードなど，反応性ポテンシャルエネルギー曲面の形状を決定づける情報を実験的に得ることを目指す．
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| 研究成果の概要 |
紫外~近赤外領域のサブ10フェムト秒パルス光源を新たに構築し，これをベースに励起状態の振動モード間の相関を観る２次元ラマン分光装置，極限的時間分解能を有するポンプ・プローブ分光装置を開発し，その応用を推進した．励起子分裂を起こす典型系であるTIPS-pentaceneの２次元ラマン分光においては，単純な調和振動子に基づいたモデルでは説明できない，励起状態振動モード間のカップリングの存在が示唆されるなど，本研究を通じて電子励起状態に関して従来法では得られない新たな知見を得るための技術的基盤を構築することに成功した．
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
電子励起状態における振動モード間のカップリングは，反応が起こるポテンシャルエネルギー曲面の形状を決定づける重要なパラメータであるが，従来の実験手法ではこうした情報を得ることは極めて困難であった．本研究で開発を進めた新しい分光手法によってこうした情報が実験的に得られるようになったことは，大きな学術的意義がある．先端的な分光計測法の開発により，化学反応ダイナミクス研究の新しい可能性を開拓した．
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