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Chemistry of open-shell carbon-based pi-electron molecular materials and development into spin liquids

研究課題

研究課題/領域番号 21H01907
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分32020:機能物性化学関連
研究機関大阪公立大学 (2022-2023)
大阪府立大学 (2021)

研究代表者

プラシデス コスマス  大阪公立大学, 大学院理学研究科, 客員研究員 (90719006)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)
2023年度: 5,330千円 (直接経費: 4,100千円、間接経費: 1,230千円)
2022年度: 5,330千円 (直接経費: 4,100千円、間接経費: 1,230千円)
2021年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
キーワードpi-electron systems / Molecular nanocarbons / spin liquids / superconductors / carbon-based / molecular materials / polyaromatics / fullerenes
研究開始時の研究の概要

The project targets the synthesis of new crystalline materials whose building blocks are electronically-active π-electron unsaturated organic molecular anions of varying size, shape and electronic structure. We will use the new chemistry we pioneered to control the positioning of the π-electron open-shell building blocks in space and create geometrically frustrated magnetic lattices, which can be hosts of quantum spin liquids. These strongly-correlated Mott insulating phases will be further chemically and physically to turn them into metals and superconductors.

研究実績の概要

The project has developed new crystalline materials families whose building blocks are electronically-active π-electron unsaturated organic molecular anions of varying size, shape, and electronic structure. We have been employing the new chemistry we pioneered in recent years to control the positioning of the pi-electron open-shell building blocks in space and create geometrically-frustrated magnetic lattices, which can act as hosts of quantum spin liquids purely arising from carbon pi-electrons. These strongly-correlated Mott insulating phases are further manipulated chemically and physically to turn them into metals and superconductors. Chemical synthesis is integrated with state-of-the-art structural and magnetic measurement techniques to identify the new electronic states that arise. To date, we have established the fragility of the magnetic states to small perturbations induced by the chemical dopants that lead to transitions to long-range-ordered magnetic states, which were studied by ultralow temperature resonance techniques (NMR and muSR). At the same time, we found that incorporation of high-symmetry fullerene units leads to the isolation of hybrid systems, promising candidates of new electronic states.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

The purpose of the project is to isolate new families of pi-electron carbon-based molecular materials and explore the emergence of new electronic properties. This is being successfully carried out to an advanced stage. In particular, reduced pi-electron families of polyaromatic hydrocarbons chemically synthesized in this work have allowed us to establish the influence of the nature of the dopant and the modified crystalline structures on the structural and electronic properties. In addition, we have successfully incorporated fullerenes into the polyaromatic hydrocarbon architectures. Structural and magnetic characterizations have been completed for proof-of-concept hybrid systems.

今後の研究の推進方策

The research plan for the future years consists of three integrated components:
(A) Chemical synthesis. We will create new binary phases of reduced polyaromatic hydrocarbons and hybrid molecular solids doped with alkali metals.
(B) Structural analysis. We will carry out precise structural determination at low temperature and/or high pressure with synchrotron X-ray and neutron diffraction techniques probing accurately the changes in crystalline structure.
(C) Electronic properties. Detailed characterization of the electronic and magnetic properties will be pursued.

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (6件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 6件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 7件、 招待講演 11件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] NCSR Demokritos/Univ of Thessaloniki(ギリシャ)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] Univ Fribourg(スイス)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] Ruder Boskovic Institute(クロアチア)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Technology(キプロス)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] HPSTAR Beijing(中国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] NCSR Demokritos(ギリシャ)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] On the Structural and Vibrational Properties of Solid Endohedral Metallofullerene Li@C602024

    • 著者名/発表者名
      Vrankic Martina、Nakagawa Takeshi、Menelaou Melita、Takabayashi Yasuhiro、Yoshikane Naoya、Matsui Keisuke、Kokubo Ken、Kato Kenichi、Kawaguchi-Imada Saori、Kadobayashi Hirokazu、Arvanitidis John、Kubota Yoshiki、Prassides Kosmas
    • 雑誌名

      Inorganics

      巻: 12 号: 4 ページ: 99-99

    • DOI

      10.3390/inorganics12040099

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Isosymmetric Lattice Collapse in Mixed-Valence Rare-Earth Fullerides at High Pressure─Coupling of Lattice and Electronic Degrees of Freedom2023

    • 著者名/発表者名
      Yoshikane Naoya、Matsui Keisuke、Nakagawa Takeshi、Yamaoka Hitoshi、Hiraoka Nozomu、Ishii Hirofumi、Arvanitidis John、Prassides Kosmas
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 21 ページ: 10375-10383

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c01626

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mixed orbital states and modulated crystal structures in La1-xCaxMnO3 deduced from synchrotron X-ray diffraction2023

    • 著者名/発表者名
      Pissas Michael、Stamopoulos Dimosthenis、Prassides Kosmas
    • 雑誌名

      Communications Physics

      巻: 6 号: 1 ページ: 188-188

    • DOI

      10.1038/s42005-023-01304-y

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Electron injection into superconducting trivalent fullerides close to the Mott transition boundary2023

    • 著者名/発表者名
      Matsui Keisuke、Yoshikane Naoya、Terzidou Anastasia G.V.、Arvanitidis John、Kawaguchi Shogo、Kubota Yoshiki、Prassides Kosmas
    • 雑誌名

      Modern Physics Letters B

      巻: N/A 号: 21

    • DOI

      10.1142/s0217984923420010

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Instability of the Pa-3 fulleride Cs3C60 at ambient pressure and superconducting state of the fcc phase2023

    • 著者名/発表者名
      Yue Changming、Nomura Yusuke、Prassides Kosmas、Werner Philipp
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 108 号: 22

    • DOI

      10.1103/physrevb.108.l220508

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Evolution of the magnetic structure in overdoped antiferromagnetic La1-xCaxMnO3 (0.51 < x < 0.69) manganites: A neutron diffraction study2023

    • 著者名/発表者名
      Pissas M.、Stamopoulos D.、Arulraj A.、Prassides K.
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 107 号: 3 ページ: 35110-35110

    • DOI

      10.1103/physrevb.107.035110

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Electron injection into superconducting fullerides close to the Mott transition boundary2024

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Matsui, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      The 66th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium, Tokyo, Japan
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Spontaneous magnetoelastic effects in Prussian blue analogue molecular magnets2023

    • 著者名/発表者名
      Kosmas Prassides
    • 学会等名
      2023 Joint CTMNM/NAGC Conference, Spetses, Greece
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Coupling of structural and electronic behaviors in mixed-valence RE2.75C602023

    • 著者名/発表者名
      Naoya Yoshikane, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      2023 Joint CTMNM/NAGC Conference, Spetses, Greece
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Coupling of lattice and electronic degrees of freedom in mixed-valence rare-earth fullerides2023

    • 著者名/発表者名
      Kosmas Prassides
    • 学会等名
      International Conference on Quantum Materials, Superstripes 2023, Ischia, Italy
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Structural changes induced by alkali metal substitution in Prussian Blue analogues2023

    • 著者名/発表者名
      Marina Nishiura, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      2023 Summer School of Young Coordination Chemists, Kyushu, Japan
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Effect of electron injection into superconducting trivalent fullerides close to the Mott transition boundary2023

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Matsui, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      9th TKU-ECUST-KISTymposium on Advanced Materials and Applications, Hyogo, Japan
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Search for superconducting fullerides by alkaline-earth doping2023

    • 著者名/発表者名
      Mizuki Suzuki, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      9th TKU-ECUST-KISTymposium on Advanced Materials and Applications, Hyogo, Japan
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Alkali-intercalation chemistry of hybrid molecular solids derived from C60 and polyaromatic hydrocarbons2023

    • 著者名/発表者名
      Akane Matsumoto, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      9th TKU-ECUST-KISTymposium on Advanced Materials and Applications, Hyogo, Japan
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of Pentavalent Fulleride Systems: Synthesis, Structural Studies and Electronic Properties2023

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Matsui, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      International Symposium of the Graduate School of Engineering, Osaka Metropolitan University: World-Leading Engineering Research
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Pressure Induced Self-doping in Mixed-valent Molecular Solids, RE2.75C602023

    • 著者名/発表者名
      Naoya Yoshikane, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      International Symposium of the Graduate School of Engineering, Osaka Metropolitan University: World-Leading Engineering Research
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Something old, something new, something blue2023

    • 著者名/発表者名
      Kosmas Prassides
    • 学会等名
      Phase Transition and Dynamical Properties of Spin Transition Materials (PDSTM 2023), Tokyo, Japan
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Superconductivity and quantum magnetism in π-electron systems: a personal ongoing voyage into the unexpected2022

    • 著者名/発表者名
      Kosmas Prassides
    • 学会等名
      Seminar, Department of Chemistry, University of Crete
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Searching for the Hebel-Slichter coherence peak across the superconductivity dome of fullerides2022

    • 著者名/発表者名
      Kosmas Prassides
    • 学会等名
      Superstripes 2022 International Conference, Frascati, Rome,Italy
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Synthesis and structural study of pentavalent fullerides2022

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Matsui, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      2022 Summer School of the Young Coordination Chemists’ Association of Japan, held at Tokyo Institute of Technology
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Exploration of the Calcium-C60 Binary Phase Field2022

    • 著者名/発表者名
      Mizuki Suzuki, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      2022 Summer School of the Young Coordination Chemists’ Association of Japan, held at Tokyo Institute of Technology
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Mixed valency in (Sm1-xCax)2.75C602022

    • 著者名/発表者名
      Naoya Yoshikane, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC8), online
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Structural control of Prussian blue analogues by alkali metal substitution2022

    • 著者名/発表者名
      Marina Nishiura, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC8), online
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ab initio structural investigation of C60/PAH co-adducts - new structures from powder diffraction data2022

    • 著者名/発表者名
      Akane Matsumoto, Kosmas Prassides
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC8), online
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] Electronic Functional Materials Laboratory

    • URL

      http://mtr1.osakafu-u.ac.jp/prassides-lab/

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-12-25  

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