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広帯域で発光色をチューニングできる重金属フリー量子ドット発光ダイオードの開発

研究課題

研究課題/領域番号 21H01910
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分32020:機能物性化学関連
研究機関国立研究開発法人物質・材料研究機構

研究代表者

白幡 直人  国立研究開発法人物質・材料研究機構, ナノアーキテクトニクス材料研究センター, グループリーダー (80421428)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2023年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2022年度: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2021年度: 8,840千円 (直接経費: 6,800千円、間接経費: 2,040千円)
キーワードナノ結晶 / 半導体量子ドット / 蛍光体 / ペロブスカイト結晶 / オプトエレクトロニクス / 発光ダイオード / フォトディテクター / 配位子工学 / シリコン量子ドット / III-V族半導体量子ドット / ダブルペロブスカイト半導体 / ハロゲン化錫ペロブスカイト半導体 / エレクトロルミネッセンス / フォトダイオード / リガンド交換 / 量子ドット / ナノ粒子 / フォトルミネッセンス / 有機無機ハイブリッド / ペロブスカイト / 外部量子収率 / 近赤外発光 / コロイダル粒子 / ルミネッセンス
研究開始時の研究の概要

本研究は、次世代環境対応型発光デバイスのニューモデルとなりうる「量子ドット(QD)を活性層に具備する発光素子」創製を目的とする。応募者は、1-5nmの極狭サイズ領域においてQDの粒子径を±1.5Åレベルで制御可能な独自の湿式合成技術を基軸に、コア/シェル界面制御技術を融合することで「発光特性に優れた環境毒性のないQD」を合成する。さらに当該QDを活性層に具備する発光ダイオードを作製する。本研究を実践することで、従来の「重金属ありきのQD開発研究」に漂う閉塞感を打破し、環境QDを研究対象の軸に据えた新しい学術基盤を開拓する。

研究成果の概要

本研究では、RoHs指令に準拠する半導体の量子ドット(QD)を活性層に具備する発光ダイオード(QLED)を創製することを目的とした。可視蛍光体として、Si、InP、Cs2Ag1-xNaxInX6、短波赤外蛍光体としてInSb、Si及びCsSnX3のQDsを合成対象とした。Si系では、QLEDの活性層における粒子間距離を狭小化しELの外部量子収率12%を達成した。InP系ではコヒーレントコア/シェル化できることをIII-V族系半導体で初めて見出し、PLQY>70%とPL-FWHM<35nmの両立を実現した。このように構造と発光の相関を解明することによってQLEDに最適な発光層の構築に成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

我が国の成長戦略「グリーン社会の実現」に貢献する次世代空間映像技術を材料面で支える光源が求められている。2023年ノーベル化学賞を受賞したコロイダルQDに特徴的な狭帯化された発光スペクトルはデバイスの活性層に最適である。しかしQDの構成元素であるCd、Pb、HgがRoHSやJIGに準拠しない。このような閉塞感を打破するために、本研究課題では、従来発光層として検討されてこなかったSiをはじめ、III-V族化合物半導体、非鉛系ペロブスカイト等の半導体結晶をQD化する合成方法を開発、発光の学理探求を通じて蛍光量子収率の増強に成功、環境QDを研究対象の軸に据えた新しい学術基盤開拓へ向け第一歩となった。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (47件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (22件) (うち国際共著 6件、 査読あり 22件、 オープンアクセス 10件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 6件、 招待講演 2件) 図書 (1件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] University College London(英国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] KAUST(サウジアラビア)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] Soochow University/Shanghai Institute of Technology/USTC(中国)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] Recent Progress in Controlled Nanostructure of Colloidal Nanocrystal Powders for Efficient Light Emission2024

    • 著者名/発表者名
      Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      KONA Powder and Particle Journal

      巻: 41 号: 0 ページ: 172-182

    • DOI

      10.14356/kona.2024001

    • ISSN
      0288-4534, 2187-5537
    • 年月日
      2024-01-10
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Rational ligand design for enhanced carrier mobility in self-powered SWIR photodiodes based on colloidal InSb quantum dots2024

    • 著者名/発表者名
      Chatterjee Subhashri、Nemoto Kazuhiro、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Nanoscale Horizons

      巻: 9 号: 5 ページ: 817-827

    • DOI

      10.1039/d4nh00038b

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Highly efficient, self-powered UV photodiodes based on leadfree perovskite nanocrystals through interfacial engineering2023

    • 著者名/発表者名
      Huang Xiaoyu、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Nanotechnology

      巻: 35 号: 3 ページ: 035701-035701

    • DOI

      10.1088/1361-6528/ad0303

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Solution-Processed UV Photodiodes Based on Cs<sub>2</sub>Ag<sub>0.35</sub>Na<sub>0.65</sub>InCl<sub>6</sub> Perovskite Nanocrystals2023

    • 著者名/発表者名
      Huang Xiaoyu、Yamada Hiroyuki、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 6 号: 21 ページ: 20389-20397

    • DOI

      10.1021/acsanm.3c04427

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Solution-Processed InSb Quantum Dot Photodiodes for Short-Wave Infrared Sensing2023

    • 著者名/発表者名
      Chatterjee Subhashri、Nemoto Kazuhiro、Ghosh Batu、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 6 号: 17 ページ: 15540-15550

    • DOI

      10.1021/acsanm.3c02221

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Metal?organic framework scintillators detect radioactive gases2023

    • 著者名/発表者名
      Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Nature Photonics

      巻: 17 号: 8 ページ: 646-647

    • DOI

      10.1038/s41566-023-01256-3

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanistic Insight into the Precursor Chemistry of Cesium Tin Iodide Perovskite Nanocrystals2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Bin-Bin、Chen Jia-Kai、Zhang Cong、Shirahata Naoto、Sun Hong-Tao
    • 雑誌名

      ACS Materials Letters

      巻: 5 号: 7 ページ: 1954-1961

    • DOI

      10.1021/acsmaterialslett.3c00413

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Impact of coherent core/shell architecture on fast response in InP-based quantum dot photodiodes2023

    • 著者名/発表者名
      Nemoto Kazuhiro、Watanabe Junpei、Yamada Hiroyuki、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Nanoscale Advances

      巻: 5 号: 3 ページ: 907-915

    • DOI

      10.1039/d2na00734g

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photosensitizer Encryption with Aggregation Enhanced Singlet Oxygen Production2022

    • 著者名/発表者名
      Clarisse Bloyet, Flavien Sciortino, Yoshitaka Matsushita, Paul A. Karr, Anuradha Liyanage, Wipakorn Jevasuwan, Naoki Fukata, Subrata Maji, Jan Hynek, Francis D'Souza, Lok Kumar Shrestha, Katsuhiko Ariga, Tomohiko Yamazaki, Naoto Shirahata, Jonathan P. Hill, Daniel T. Payne
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: ー 号: 24 ページ: 10830-10843

    • DOI

      10.1021/jacs.2c02596

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Coherent InP/ZnS core@shell quantum dots with narrow-band green emissions2022

    • 著者名/発表者名
      Nemoto Kazuhiro、Watanabe Junpei、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 14 号: 27 ページ: 9900-9909

    • DOI

      10.1039/d2nr02071h

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Impact of bismuth-doping on enhanced radiative recombination in lead-free double-perovskite nanocrystals2022

    • 著者名/発表者名
      Huang Xiaoyu、Matsushita Yoshitaka、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Nanoscale Advances

      巻: 4 号: 14 ページ: 3091-3100

    • DOI

      10.1039/d2na00238h

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Generating Lifetime-Enhanced Microbubbles by Decorating Shells with Silicon Quantum Nano-Dots Using a 3-Series T-Junction Microfluidic Device2022

    • 著者名/発表者名
      Wu Bingjie、Luo C. J.、Palaniappan Ashwin、Jiang Xinyue、Gultekinoglu Merve、Ulubayram Kezban、Bayram Cem、Harker Anthony、Shirahata Naoto、Khan Aaqib H.、Dalvi Sameer V.、Edirisinghe Mohan
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 38 号: 36 ページ: 10917-10933

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.2c00126

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of the surface coverage of an alkyl carboxylic acid monolayer on waterborne and cellular uptake behaviors for silicon quantum dots2022

    • 著者名/発表者名
      Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 12 号: 1 ページ: 17211-17211

    • DOI

      10.1038/s41598-022-21698-z

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Postproduction Approach to Enhance the External Quantum Efficiency for Red Light-Emitting Diodes Based on Silicon Nanocrystals2022

    • 著者名/発表者名
      Yamada Hiroyuki、Watanabe Junpei、Nemoto Kazuhiro、Sun Hong-Tao、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Nanomaterials

      巻: 12 号: 23 ページ: 4314-4314

    • DOI

      10.3390/nano12234314

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Water-Soluble Silicon Quantum Dots toward Fluorescence-Guided Photothermal Nanotherapy2022

    • 著者名/発表者名
      Ozbilgin Irem Nur Gamze、Yamazaki Tomohiko、Watanabe Junpei、Sun Hong-Tao、Hanagata Nobutaka、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 38 号: 17 ページ: 5188-5196

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.1c02326

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Phosphatidylcholine-mediated regulation of growth kinetics for colloidal synthesis of cesium tin halide nanocrystals2021

    • 著者名/発表者名
      Wang Lu-Ming、Chen Jia-Kai、Zhang Bin-Bin、Liu Qi、Zhou Yang、Shu Jie、Wang Zuoshan、Shirahata Naoto、Song Bo、Mohammed Omar F.、Bakr Osman M.、Sun Hong-Tao
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 13 号: 39 ページ: 16726-16733

    • DOI

      10.1039/d1nr04618g

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Theory-Guided Synthesis of Highly Luminescent Colloidal Cesium Tin Halide Perovskite Nanocrystals2021

    • 著者名/発表者名
      Liu Qi、Yin Jun、Zhang Bin-Bin、Chen Jia-Kai、Zhou Yang、Zhang Lu-Min、Wang Lu-Ming、Zhao Qing、Hou Jingshan、Shu Jie、Song Bo、Shirahata Naoto、Bakr Osman M.、Mohammed Omar F.、Sun Hong-Tao
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 143 号: 14 ページ: 5470-5480

    • DOI

      10.1021/jacs.1c01049

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Shining Light on the Structure of Lead Halide Perovskite Nanocrystals2021

    • 著者名/発表者名
      Chen Jia-Kai、Zhao Qing、Shirahata Naoto、Yin Jun、Bakr Osman M.、Mohammed Omar F.、Sun Hong-Tao
    • 雑誌名

      ACS Materials Letters

      巻: 3 号: 6 ページ: 845-861

    • DOI

      10.1021/acsmaterialslett.1c00197

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Silicon Quantum Dots for Light-Emitting Diodes Extending to the NIR-II Window2021

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Junpei、Yamada Hiroyuki、Sun Hong-Tao、Moronaga Taku、Ishii Yasushi、Shirahata Naoto
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 4 号: 11 ページ: 11651-11660

    • DOI

      10.1021/acsanm.1c02223

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metal-free scintillators excite X-ray community2021

    • 著者名/発表者名
      Chen Jia-Kai、Shirahata Naoto、Sun Hong-Tao
    • 雑誌名

      Nature Photonics

      巻: 15 号: 3 ページ: 171-172

    • DOI

      10.1038/s41566-020-00751-1

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Non‐Rare‐Earth UVC Persistent Phosphors Enabled by Bismuth Doping2021

    • 著者名/発表者名
      Liu Qi、Feng Zhao‐Yang、Li Hong、Zhao Qing、Shirahata Naoto、Kuroiwa Yoshihiro、Moriyoshi Chikako、Duan Chang‐Kui、Sun Hong‐Tao
    • 雑誌名

      Advanced Optical Materials

      巻: 9 号: 8 ページ: 2002065-2002065

    • DOI

      10.1002/adom.202002065

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Advances and Challenges in Tin Halide Perovskite Nanocrystals2021

    • 著者名/発表者名
      Chen Jia-Kai、Zhang Bin-Bin、Liu Qi、Shirahata Naoto、Mohammed Omar F.、Bakr Osman M.、Sun Hong-Tao
    • 雑誌名

      ACS Materials Letters

      巻: 3 号: 11 ページ: 1541-1557

    • DOI

      10.1021/acsmaterialslett.1c00444

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] インジウムアンチモン量子ドットの湿式合成と短波長赤外フォトダイオードへの応用2024

    • 著者名/発表者名
      白幡直人, Subhashri Chatterjee
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Solution Processed Nanocrystals for Bioapplications2023

    • 著者名/発表者名
      Naoto Shirahata
    • 学会等名
      2023 Japan-Taiwan Nanomaterial and Biomedicine Workshop
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] InSb Quantum Dots for SWIR Photodiode2023

    • 著者名/発表者名
      Subhashri Chatterjee, Naoto Shirahata
    • 学会等名
      International Conference on Powder and Powder Metallurgy 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Mechanistic Insight into the Precursor Chemistry of Cesium Tin Iodide Perovskite Nanocrystals2023

    • 著者名/発表者名
      Binbin Zhang, Jiakai Chen, Cong Zhang, Naoto Shirahata, Hong-Tao Sun
    • 学会等名
      International Conference on Powder and Powder Metallurgy 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Colloidal Semiconductor Nanocrystals for Solution-processed Optoelectronic Applications2023

    • 著者名/発表者名
      Naoto Shirahata, Kazuhiro Nemoto, Subhashri Chatterjee
    • 学会等名
      WPI-MANA International Symposium 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 非鉛系ダブルペロブスカイトナノ結晶粒子の合成と発光特性2023

    • 著者名/発表者名
      白幡直人, HUANG, Xiaoyu
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] コヒーレントコアシェル構造を有する InP/ZnSナノ結晶の合成と応用2023

    • 著者名/発表者名
      根本一宏, 白幡直人
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] コヒーレントコアシェル構造を有するIII-V族系化合物半導体ナノ粒子の合成とフォトダイオードへの応用2023

    • 著者名/発表者名
      根本一宏, 白幡直人
    • 学会等名
      粉体粉末冶金協会2023年度春季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] InP/ZnSコアシェル構造制御に基づくオプトエレトロニクス素子性能増強2023

    • 著者名/発表者名
      根本一宏, 白幡直人
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ダブルペロブスカイトナノ粒子の合成とフォトダイオード創製2023

    • 著者名/発表者名
      Xiaoyu Huang, 白幡直人
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] チューナブル発光/受光材料2023

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      NIMS材料技術展示会2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 非鉛ペロブスカイト粒子の合成とフォトダイオードの創製2023

    • 著者名/発表者名
      Xiaoyu Huang, 白幡直人
    • 学会等名
      粉体粉末冶金協会2023年度秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Colloidal Synthesis of Semiconductor Quantum Dots for Optoelectronic Applications2022

    • 著者名/発表者名
      Naoto Shirahata, Hong-Tao Sun, Kazuhiro Nemoto, Xiaoyu Huang, Hiroyuki Yamada, Subhashri Chatterjee, Junpei Watanabe, Kentaro Furukoshi
    • 学会等名
      WPI-MANA International Symposium 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Investigation of Photothermal Response and Fluorescence Imaging of Water-soluble Silicon Quantum Dots for Theranostic Applications2022

    • 著者名/発表者名
      Irem Nur Gamze Ozbiligin, Hiroyuki Yamada, Junpei Watanabe, Tomohiko Yamazaki, Naoto Shirahata, Tetsuo Uchikoshi
    • 学会等名
      The 7th International Conference on the Characterization and Control of Interfaces for High Quality Advanced Materials
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 制御されたナノ構造に基づく発光特性の強靱化と素子創製2021

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      粉体粉末冶金協会2021年度秋季大会(第128回講演大会)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] シェル成長を制御したInP/ZnSコア/シェル構造半導体量子ドットの狭い半値全幅フォトルミネッセンス2021

    • 著者名/発表者名
      根本一宏, 白幡直人
    • 学会等名
      第72回コロイドおよび界面化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 鉛フリーハライドダブルペロブスカイトナノ結晶の合成と光学特性2021

    • 著者名/発表者名
      Xiaoyu Huang, 白幡直人
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 高輝度かつ発光波長可変なコロイダルシリコン量子ドット発光ダイオード2021

    • 著者名/発表者名
      山田博之, 白幡直人
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] シリコン量子ドットを発光層に具備する近赤外発光ダイオードの作製と評価2021

    • 著者名/発表者名
      渡邊純平, 石井靖, 白幡直人
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第15回関西支部学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [図書] System-Material Nanoarchitectonics2022

    • 著者名/発表者名
      Naoto Shirahata
    • 総ページ数
      352
    • 出版者
      Springer
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] SAMURAI

    • URL

      https://samurai.nims.go.jp/profiles/shirahata_naoto?locale=ja

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書 2021 実績報告書
  • [産業財産権] 量子ドットおよびその製造方法、緑色の蛍光体、可視化染料並びに顔料2021

    • 発明者名
      白幡直人、根本一宏
    • 権利者名
      物質・材料研究機構
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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