| 研究課題/領域番号 |
21H01952
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分34010:無機・錯体化学関連
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
酒井 健 九州大学, 理学研究院, 教授 (30235105)
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| 研究分担者 |
山内 幸正 九州大学, 理学研究院, 助教 (50631769)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円)
2022年度: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円)
2021年度: 6,240千円 (直接経費: 4,800千円、間接経費: 1,440千円)
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| キーワード | 人工光合成 / カーボンナイトライド / ポリオキソメタレート / 酸素発生反応 / 二酸化炭素還元反応 / 光触媒 / 反応機構解析 / DFT計算 / 水素発生 / 二酸化炭素還元 / 酸素発生 / 錯体触媒 / 水素生成 / 酸素生成 / 反応機構 / 光エネルギー変換 / 分子デバイス |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本課題では、カーボンナイトライド（C3N4)を光増感触媒とする人工光合成デバイスの開発を推進する。申請者は、最近の研究により優れた触媒特性を示す酸素発生触媒、並びにCO2還元触媒を見出し、それら触媒反応の詳細な機構的研究を展開してきた。そこで本研究では、これら分子性触媒を酸化側と還元側の両触媒に適用したカーボンナイトライド基盤の光酸素発生デバイスおよびCO2光還元デバイスをそれぞれ構築し、最終的にはそれらを融合させた光炭酸ガス還元デバイスの開発、機能評価、並びに優れたデバイス設計指針の探求と確立を試みる。
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| 研究成果の概要 |
人工光合成系の実現を志向し、酸素発生反応または二酸化炭素還元反応を低過電圧下で駆動する金属錯体触媒を開発しその反応機構を詳細に解き明かした。次に、可視光応答型のメタルフリー半導体光触媒であるカーボンナイトライドにこれらの金属錯体触媒を修飾しその機能評価を行った。犠牲試薬存在下でこれらの反応を高効率に駆動するハイブリッド光触媒の構築と実証に成功した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
炭素と窒素から構成される有機半導体カーボンナイトライド（C3N4）は、可視光を吸収し水の酸化および二酸化炭素（CO2）還元の両反応を駆動可能なバンド構造を有する。本研究では、高活性な分子性酸素発生触媒（WOC）を開発し、C3N4光触媒への修飾を行った。光触媒性能試験の結果、犠牲試薬存在下で、分子性WOC修飾C3N4光触媒の中で最も高い触媒回転数／頻度が示された。CO2還元触媒修飾C3N4光触媒の構築にも成功し、水を電子源とする人工光合成系実現への道筋をつけた。
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