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化学反応の超高速光電子イメージング

研究課題

研究課題/領域番号 21H04675
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
研究機関京都大学

研究代表者

鈴木 俊法  京都大学, 理学研究科, 教授 (10192618)

研究期間 (年度) 2021-04-05 – 2022-03-31
研究課題ステータス 中途終了 (2021年度)
配分額 *注記
43,680千円 (直接経費: 33,600千円、間接経費: 10,080千円)
2021年度: 29,510千円 (直接経費: 22,700千円、間接経費: 6,810千円)
キーワード光電子分光 / 超高速分光 / 極端紫外光 / 光化学 / フェムト秒 / 非断熱遷移 / 励起電子状態 / 反応動力学 / 溶媒和電子 / 極端紫外
研究開始時の研究の概要

代表者が開発したフィラメンテーション四光波混合法と高次高調波発生法による深紫外・極端紫外光源によって、時間分解能10 fsを達成する超高速光電子分光を実現し、電子状態間の非断熱遷移を介して進行する基礎的な気相化学反応をリアルタイムに観測する。極短時間幅を持つ極端紫外光によって時々刻々と反応分子から放出される電子を光電子イメージング法で観測し、振動波束運動を含む電子状態間の遷移が仲介する光化学反応の詳細を物理化学的に解明する。

研究実績の概要

本研究では、10 fsのDUVパルスで分子を励起状態に光励起して空間的広がりの少ない(分子構造の滲みの少ない)量子核波束を形成して化学反応を開始させた後、遅延時間をおいて10 fsのXUVパルスを照射して反応途上の分子から電子を放出させ、電子の運動エネルギーの解析によって電子状態変化と核波束運動を明らかにすることを目的とした。本年度は研究開始初年度であり、上述の実験研究を進めるための光源の準備を開始した。特に本研究では10fsの極端紫外光源構築に必須となる2つの技術的要素、すなわちレーザーパルスの圧縮と、高次高調波のパルス列から特定の次数の高調波のみを分離する二重回折格子分光器の設計と実装を行う必要がある。そこで、まず二重回折格子分光器を構築するための各種パラメータの算出と、必要となる真空ポンプ、真空ゲージ、真空対応のミラーホルダーの購入などを進めた。また、光電子のエネルギー分析に用いている磁気ボトル飛行時間型エネルギー分析器に関しても、これまでの飛行距離1.3 mを2倍に延長する設計変更と部品の発注を行い、高運動エネルギー領域におけるエネルギー分解能の向上を実現できるようにした。これと並行して、現有の光源であるパルス幅45 fsの極端紫外光とパルス幅サブ20 fsの真空紫外光を利用して、気相のエチレン分子やcis-スチルベン分子の光異性化反応に関する超高速光電子分光を行い実験データを得た。これらのデータは国際学術誌に報告できる質の高いデータであり、現在鋭意解析を行っている。本研究は特別推進研究の採択により短期間に中止となったが、その研究開発の内容はそのまま特別推進研究の一部として、現在精力的に継続・発展させていることを付記する。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (2件)

すべて 2021 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Exploration of Gas-Liquid Interfaces for Liquid Water and Methanol Using Extreme Ultraviolet Laser Photoemission Spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Y. Yamamoto、T. Ishiyama、A. Morita、T. Suzuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 125 号: 37 ページ: 10514-10526

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.1c04765

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [備考] 京都大学大学院理学研究科化学専攻物理化学研究室

    • URL

      http://kuchem.kyoto-u.ac.jp/bukka/index.html

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2021-04-28   更新日: 2022-12-28  

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