| 研究課題/領域番号 |
21H04677
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(A)
|
| 配分区分 | 補助金 |
|---|
| 応募区分 | 一般 |
|---|
| 審査区分 |
中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
|
|---|
| 研究機関 | 分子科学研究所 |
|---|
研究代表者 |
横山 利彦 分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 教授 (20200917)
|
|---|
| 研究分担者 |
小板谷 貴典 京都大学, 理学研究科, 准教授 (60791754)
山本 航平 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 次世代放射光施設整備開発センター, 研究員 (30844823)
倉橋 直也 分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 特任助教 (20973382)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2021-04-05 – 2024-03-31
|
| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
|
| 配分額 *注記 |
42,120千円 (直接経費: 32,400千円、間接経費: 9,720千円)
2023年度: 12,350千円 (直接経費: 9,500千円、間接経費: 2,850千円)
2022年度: 11,570千円 (直接経費: 8,900千円、間接経費: 2,670千円)
2021年度: 18,200千円 (直接経費: 14,000千円、間接経費: 4,200千円)
|
|---|
| キーワード | 光電子分光 / 化学反応 / 固液界面 / 気液界面 / シンクロトロン放射光 |
|---|
| 研究開始時の研究の概要 |
固体‐液体界面および液体‐気体界面における化学反応機構の解明を目的として、オペランド固液・気液界面硬X線雰囲気制御光電子分光システムを新たに開発する。定常状態・平衡状態・遅い化学反応を観測する「静的オペランド固液・気液界面X線光電子分光システム」と液体の流れを利用した時間分解測定のための「動的オペランド固液・気液界面X線光電子分光システム」を新たに開発し、多様なタイムスケールで化学反応のリアルタイム分光観測を実施する。これににより均一系触媒・不均一触媒・電気化学反応の反応機構解明に展開することで新たな化学反応学理の構築ならびに触媒反応の開発・改良に大きく貢献できる。
|
| 研究実績の概要 |
今年度は、2021年度に引き続き、SPring-8高輝度硬X線挿入光源ビームラインBL36XUにおいて、雰囲気制御硬X線光電子分光装置に取り付ける固液界面測定システムの設計立ち上げ、およびテスト測定を実施した。固―液界面で動作中の電極表面の電子状態測定を可能にするオペランド電気化学光電子分光システムを立ち上げた。テスト測定として、硫酸銅水溶液を電解質溶液とした銅の電解析出反応のその場分光測定を実施した。作用電極に印加した状態で電解質―電極界面の光電子分光測定を行うことで、銅が電極表面に析出する初期過程のその場観測に成功した。順調に研究が進行していると考えている。
また、昨年度に実施した固気界面における不均一触媒反応のオペランド光電子分光研究に関して追加の測定を行いつつ、成果発表を行った。特に、銅-亜鉛系触媒を用いたメタノール合成のオペランド硬X線光電子分光測定に関しては複数の学会で講演を行い、現在論文を投稿中である。また、電気化学酸素還元反応触媒として高活性を有するカーボン担持Ptナノクラスターのその場光電子分光研究も実施して、得られた成果は学術誌に投稿して出版された。小板谷と横山は国際会議・国内学会等での招待講演を各２件実施しており、本研究課題が内外から広く注目されていることを示すことができた。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
昨年度はコロナウイルス蔓延が原因で物流の乱れや生産の遅延が発生し、物品の調達に遅れが生じていた。今年度は必要な物品が揃い、固―液界面を測定可能な光電子分光システムの立ち上げ、および実際の電気化学反応の実測に成功しており、元の計画に沿って研究が進展している。
|
| 今後の研究の推進方策 |
本年度は電気化学電極反応をオペランド観測できる固液界面光電子分光測定システムの開発を行った。その後、銅の電解析出反応のその場分光測定に成功した。
次年度は開発したオペランド光電子分光測定システムを活用して、固液界面を反応場とする電気化学反応のオペランド分光に注力する。次年度からはより高圧気相雰囲気で光電子分光実験が可能になるように測定システムを更に改良して、気体分子が反応物および生成物として関与する電気化学反応を測定しやすくする。測定系の改良を行った後、二酸化炭素の電気化学還元反応のその場光電子分光測定を実施する。気相（二酸化炭素と生成物）、液相電解質、および電極表面の三相界面の光電子分光測定を行うことにより、電極触媒の化学状態分析に加えて、固液界面に形成される電気二重層、および電極近傍から気相に放出される反応生成物の局所分光を目標とする。
|
