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液体を反応場とした動的オペランド硬X線光電子分光システムの開発

研究課題

研究課題/領域番号 21H04677
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
研究機関分子科学研究所

研究代表者

横山 利彦  分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 教授 (20200917)

研究分担者 小板谷 貴典  京都大学, 理学研究科, 准教授 (60791754)
山本 航平  国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 次世代放射光施設整備開発センター, 研究員 (30844823)
倉橋 直也  分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 特任助教 (20973382)
研究期間 (年度) 2021-04-05 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
42,120千円 (直接経費: 32,400千円、間接経費: 9,720千円)
2023年度: 12,350千円 (直接経費: 9,500千円、間接経費: 2,850千円)
2022年度: 11,570千円 (直接経費: 8,900千円、間接経費: 2,670千円)
2021年度: 18,200千円 (直接経費: 14,000千円、間接経費: 4,200千円)
キーワード大気圧光電子分光 / オペランド分光 / 界面 / 二酸化炭素 / メタノール合成 / 電気化学的還元反応 / 光電子分光 / 化学反応 / 固液界面 / 気液界面 / シンクロトロン放射光
研究開始時の研究の概要

固体‐液体界面および液体‐気体界面における化学反応機構の解明を目的として、オペランド固液・気液界面硬X線雰囲気制御光電子分光システムを新たに開発する。定常状態・平衡状態・遅い化学反応を観測する「静的オペランド固液・気液界面X線光電子分光システム」と液体の流れを利用した時間分解測定のための「動的オペランド固液・気液界面X線光電子分光システム」を新たに開発し、多様なタイムスケールで化学反応のリアルタイム分光観測を実施する。これににより均一系触媒・不均一触媒・電気化学反応の反応機構解明に展開することで新たな化学反応学理の構築ならびに触媒反応の開発・改良に大きく貢献できる。

研究成果の概要

物質材料評価で広く用いられるX線光電子分光(XPS)法は光電子の運動エネルギー計測の必要性から通常高真空下で測定されるが、近年の放射光源や計測機器の格段の進歩の恩恵から大気圧下でのXPS計測が可能になってきた。本研究では、動作中の触媒や電気化学セルのオペランド硬X線光電子分光、特に液体を含む系の計測手法の開発を行い、CO2還元のための不均一系CuZnAl触媒および電気化学セルの反応中の表面吸着生成物の同定等に成功した。実効的な測定条件は、試料温度~300℃、気体圧力~0.5気圧程度であり、世界最高性能機器の一つといえ、広く共用利用に供しており多くの研究者の方々の利用に期待したい。

研究成果の学術的意義や社会的意義

近年の科学技術計測におけるデバイスやシステムの評価・解析では、動作中の状態をありのままオペランド観測することが強く期待されるようになった。光電子分光法は実験室でも物質・材料の化学状態解析等で広く活用されている計測手法であり、本研究で開発した電池等の液体状態を含む系でもオペランド硬X線光電子分光法はSPring-8において共用機器に供されており、我が国の多くの研究者に活用していただける。本システムは、環境・エネルギー分野で必須の緊喫課題であるCO2還元、窒素固定化、蓄電池・燃料電池・電気分解、動作中半導体デバイスなど極めて広い物質・材料開発に極めて有効に機能しうる。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (23件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 3件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 4件、 招待講演 10件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] 準大気圧光電子分光法による二酸化炭素水素化のオペランド観測2024

    • 著者名/発表者名
      KOITAYA Takanori、YAMAMOTO Susumu、MATSUDA Iwao、YOSHINOBU Jun、YOKOYAMA Toshihiko
    • 雑誌名

      表面と真空

      巻: 67 号: 3 ページ: 117-122

    • DOI

      10.1380/vss.67.117

    • ISSN
      2433-5835, 2433-5843
    • 年月日
      2024-03-10
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Present Status and Prospects of Operando Measurement by Atmospheric Pressure Hard X-ray Photoelectron Spectroscopy2024

    • 著者名/発表者名
      TAKAGI Yasumasa, YOKOYAMA Toshihiko
    • 雑誌名

      Vacuum and Surface Science

      巻: 67 ページ: 123-128

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Operando Characterization of Copper?Zinc?Alumina Catalyst for Methanol Synthesis from Carbon Dioxide and Hydrogen by Ambient-Pressure Hard X-ray Photoelectron Spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Koitaya Takanori、Yamamoto Kohei、Uruga Tomoya、Yokoyama Toshihiko
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 27 ページ: 13044-13054

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c02785

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metallic bonds and thermal vibration in brass2023

    • 著者名/発表者名
      Yokoyama Toshihiko
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 25 号: 4 ページ: 3413-3419

    • DOI

      10.1039/d2cp05035h

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Pt17 nanocluster electrocatalysts: preparation and origin of high oxygen reduction reaction activity2023

    • 著者名/発表者名
      Kawawaki Tokuhisa、Mitomi Yusuke、Nishi Naoki、Kurosaki Ryuki、Oiwa Kazutaka、Tanaka Tomoya、Hirase Hinoki、Miyajima Sayuri、Niihori Yoshiki、Osborn D. J.、Koitaya Takanori、Metha Gregory F.、Yokoyama Toshihiko、Iida Kenji、Negishi Yuichi
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: in press 号: 16 ページ: 7272-7279

    • DOI

      10.1039/d3nr01152f

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Metastable Structure of Photoexcited WO3 Determined by the Pump-probe Extended X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy and Constrained Thorough Search Analysis2022

    • 著者名/発表者名
      Kido Daiki、Uemura Yohei、Wakisaka Yuki、Koide Akihiro、Uehara Hiromitsu、Niwa Yasuhiro、Nozawa Shunsuke、Ichiyanagi Kohei、Fukaya Ryo、Adachi Shin-ichi、Sato Tokushi、Jenkins Harry、Yokoyama Toshihiko、Takakusagi Satoru、Hasegawa Jun-ya、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 51 号: 11 ページ: 1083-1086

    • DOI

      10.1246/cl.220381

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Layer-resolved magnetic moments in N-surfactant assisted FeNi ordered alloy thin films2022

    • 著者名/発表者名
      Kawaguchi K.、Miyamachi T.、Gozlinski T.、Iimori T.、Takahashi Y.、Hattori T.、Yamamoto K.、Koitaya T.、Iwayama H.、Ishiyama O.、Nakamura E.、Kotsugi M.、Wulfhekel W.、Yokoyama T.、Komori F.
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 61 号: SL ページ: SL1001-SL1001

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ac66c1

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Sulfur Poisoning Pt and PtCo Anode and Cathode Catalysts in Polymer Electrolyte Fuel Cells Studied by Operando Near Ambient Pressure Hard X-ray Photoelectron Spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      S. Chaveanghong, T. Nakamura, Y. Takagi, B. Cagnon, T. Uruga, M. Tada, Y. Iwasawa and T. Yokoyama
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 23 号: 6 ページ: 3866-3873

    • DOI

      10.1039/d0cp06020h

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 硬X線光電子分光による電気化学反応のオペランド観測2024

    • 著者名/発表者名
      小板谷 貴典
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 様々な光で解析する高分子電解質膜と水の関係2024

    • 著者名/発表者名
      倉橋直也
    • 学会等名
      水素・燃料電池材料研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 雰囲気制御型硬X線光電子分光によるパラジウム合金への水素吸蔵過程のその場観測2023

    • 著者名/発表者名
      小板谷 貴典
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 物質科学のための放射光X線分光2023

    • 著者名/発表者名
      横山 利彦
    • 学会等名
      第26回日本XAFS討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Operando ambient pressure hard x-ray photoelectron spectroscopic studies of working fuel cells and CO2 reduction catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Toshihiko YOKOYAMA
    • 学会等名
      16th Eurasia Conference on Chemical Sciences 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 雰囲気制御光電子分光による表面反応過程のその場観測2023

    • 著者名/発表者名
      小板谷貴典
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 燃料電池のその場X線光電子分光と次世代放射光への期待2022

    • 著者名/発表者名
      横山利彦
    • 学会等名
      触媒学会次世代放射光WG 公開シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 雰囲気制御硬X線光電子分光と燃料電池・触媒反応その場観察への応用2022

    • 著者名/発表者名
      横山利彦
    • 学会等名
      2022年度立命館大学SRセンター研究成果報告会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Surface chemistry of carbon dioxide studied by ambient-pressure XPS2022

    • 著者名/発表者名
      Takanori Koitaya
    • 学会等名
      14th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Operando observation of working polymer electrolyte fuel cell studied by ambient pressure hard X-ray photoelectron spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Toshihiko Yokoyama
    • 学会等名
      Pacifichem2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Ambient Pressure Hard X-ray Photoelectron Spectroscopy on Polymer Electrolyte Fuel Cells under Working Conditions2021

    • 著者名/発表者名
      Toshihiko Yokoyama
    • 学会等名
      MRM2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Operando observation of heterogeneous catalysts by near ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Takanori Koitaya
    • 学会等名
      2nd IMS-SKKU-UJN Symposium on Chemical Catalysis
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 雰囲気光電子分光法によるパラジウムー金合金の水素吸蔵過程のリアルタイム観測2021

    • 著者名/発表者名
      小板谷貴典、山本達、松田巌、吉信淳、横山利彦
    • 学会等名
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 電解質の電位を測る: 気体存在下の光電子分光

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/publications/letters85/85_3.pdf

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] Exploitation of Novel Spectroscopic Methods ...

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/about/publication/ann_rev_2021/2021yokoyama.pdf

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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