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アニオンレドックスの可逆性を支配する原理解明と革新的蓄電池材料設計への応用

研究課題

研究課題/領域番号 21H04698
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分36:無機材料化学、エネルギー関連化学およびその関連分野
研究機関横浜国立大学

研究代表者

藪内 直明  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (80529488)

研究期間 (年度) 2021-04-05 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2025年度)
配分額 *注記
41,600千円 (直接経費: 32,000千円、間接経費: 9,600千円)
2025年度: 6,760千円 (直接経費: 5,200千円、間接経費: 1,560千円)
2024年度: 8,320千円 (直接経費: 6,400千円、間接経費: 1,920千円)
2023年度: 8,580千円 (直接経費: 6,600千円、間接経費: 1,980千円)
2022年度: 8,190千円 (直接経費: 6,300千円、間接経費: 1,890千円)
2021年度: 9,750千円 (直接経費: 7,500千円、間接経費: 2,250千円)
キーワード蓄電池 / 固体化学 / アニオンレドックス
研究開始時の研究の概要

低炭素社会実現へと向けて、高効率でエネルギーの貯蔵が可能となる蓄電池の高性能化・低コスト化が求められている。本研究課題では、蓄電池材料の設計開発指針の革新と次世代新材料の創製の実現を目的として研究を実施する。従来材料で利用されている材料設計指針から脱却し、カチオン種ではなくアニオン種 (酸化物イオン) による電荷補償を利用し、さらに、電極材料の骨格としても層状構造ではなく、三次元の安定な構造と界面濃度の高い準安定相に立脚した新しい次世代蓄電池材料の設計指針の確立を実現する。高性能蓄電池材料の実現を通して、将来的な再生可能エネルギーに立脚した低炭素エネルギー社会構築への足がかりとする。

研究実績の概要

低炭素社会実現へと向けて、高効率でエネルギーの貯蔵が可能となる蓄電池の高性能化・低コスト化が求められている。本研究課題では、蓄電池材料の設計開発指針の革新と新材料の創製を実現するため、従来材料で利用されているカチオン種による電荷補償ではなく、その代わりとしてアニオン種による電荷補償を利用し、さらに、電極ホスト構造の骨格としても従来の高結晶性層状構造から脱却し、三次元の安定な骨格構造と界面濃度の高い準安定相に立脚した材料設計指針の革新を実現することを目指して研究を行ってきた。昨年度は岩塩型のMn系材料に着目し、さらに、その欠陥構造を制御することで、室温でも高容量材料となることを明らかにしている。これらの欠陥構造については放射光X線回折法と歪み解析、ラマン分光、走査透過型電子顕微鏡による解析に加え、物性評価により明らかにした。また、寿命に課題のあったアニオンレドックスの安定化向上の鍵となる技術として、Li(NSO2F)2系濃厚電解液を発見し、高エネルギー密度化と寿命特性の両立に成功している。また、ナトリウム系でもアニオンレドックスが安定な層状材料も発見した。これらの研究成果はアニオンレドックスに立脚した新規材料設計指針の構築により、リチウム・ナトリウムイオンといった各種電荷キャリアの高密度電荷蓄積と固体中の高速移動を実現する学術的な方法論の確立にもつながることが期待できるものであるといえる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

アニオンレドックスに関する学理構築は順調に進んでおり、課題であった寿命特性も濃厚電解液というキーアイテムの発見により実用性の観点からも進展があったといえる。

今後の研究の推進方策

これまでに、材料の化学組成、結晶構造、さらに、欠陥構造を制御することで、室温でも高容量を示すアニオンレドックス系材料の開発に成功している。これまで、寿命に課題のあったアニオンレドックス材料であるが、Li(NSO2F)2系濃厚電解液を発見し、高エネルギー密度化と寿命特性の両立にも成功している。今後はこれらの材料設計指針をさらに進化させ、アニオンレドックスの可逆性を支配する因子解明と学理構築を実現するための方法論を開発する。また、これらの材料設計技術をナトリウムイオン電池用正極材料への展開もすすめる。イオン結合性の高い Nb や Ti を含有する材料、Co や Ni といった軌道相互作用が強く共有結合性の高いイオンから構成された材料のアニオンレドックスが活性化する因子、その安定性に影響する因子の解析を進める。また、アニオンレドックスを安定するための電解液開発も引き続き進める。このような新たなアニオンレドックスの知見を元に、さらなる高エネルギー密度化と界面構造を安定化させるための手法の確立を実現する。これらの研究成果はリチウム・ナトリウムイオンの固体中の高速輸送と高密度電荷蓄積の両立の実現に繋がることも期待できる。これらの新しい学理と知見に立脚して、40 年間に渡り使われていた従来材料設計指針から脱却し、同時に、次世代の蓄電池材料の設計指針の確立、及び、次世代高エネルギー密度材料の創製に繋げる。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 2021 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (20件) (うち国際共著 5件、 査読あり 20件、 オープンアクセス 15件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 6件、 招待講演 6件)

  • [国際共同研究] University Grenoble Alpes(フランス)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Efficient Surface Passivation of Ti-Based Layered Materials by a Nonfluorine Branched Copolymer for Durable and High-Power Sodium-Ion Batteries2024

    • 著者名/発表者名
      Campeon Benoit D. L.、Umezawa Raizo、Pandey Alok K.、Ishikawa Tetsuya、Tsuchiya Yuka、Ishigaki Yuhei、Kanto Ryosuke、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials and Interfaces

      巻: 16 号: 3 ページ: 3396-3405

    • DOI

      10.1021/acsami.3c15674

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Unified understanding and mitigation of detrimental phase transition in cobalt-free LiNiO22024

    • 著者名/発表者名
      Konuma Itsuki、Ikeda Naohiro、Campeon Benoit D.L.、Fujimura Hinata、Kikkawa Jun、Luong Huu Duc、Tateyama Yoshitaka、Ugata Yosuke、Yonemura Masao、Ishigaki Toru、Aida Taira、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Energy Storage Materials

      巻: 66 ページ: 103200-103200

    • DOI

      10.1016/j.ensm.2024.103200

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Virtues of Cold Isostatic Pressing for Preparation of All‐Solid‐State‐Batteries with Poly(Ethylene Oxide)2024

    • 著者名/発表者名
      Campeon Benoit D. L.、Rajendra Hongahally B.、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 17 号: 3

    • DOI

      10.1002/cssc.202301054

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Improved Electrode Reversibility of Nanosized Li<sub>1.15</sub>Nb<sub>0.15</sub>Mn<sub>0.7</sub>O<sub>2</sub> through Li<sub>3</sub>PO<sub>4</sub> Integration2023

    • 著者名/発表者名
      ZHANG Yanjia、CAMP?ON Beno?t D. L.、YABUUCHI Naoaki
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 91 号: 3 ページ: 037004-037004

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.23-00011

    • ISSN
      1344-3542, 2186-2451
    • 年月日
      2023-03-22
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Nonflammable Fluorinated Ester-Based Electrolytes for Safe and High-Energy Batteries with LiCoO22023

    • 著者名/発表者名
      Ugata Yosuke、Yukishita Kazuki、Kazahaya Natsuho、Takahashi Shingo、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 35 号: 9 ページ: 3686-3693

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.3c00374

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Durable Manganese-Based Li-Excess Electrode Material without Voltage Decay: Metastable and Nanosized Li2MnO1.5F1.52023

    • 著者名/発表者名
      Kanno Asuka、Ugata Yosuke、Ikeuchi Issei、Hibino Mitsuhiro、Nakura Kensuke、Miyaoka Yuka、Kawamura Izuru、Shibata Daisuke、Ohta Toshiaki、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      ACS Energy Letters

      巻: 8 号: 6 ページ: 2753-2761

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.3c00372

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] New functionality of electrode materials with highly concentrated electrolytes2023

    • 著者名/発表者名
      Ugata Yosuke、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Trends in Chemistry

      巻: 5 号: 9 ページ: 672-683

    • DOI

      10.1016/j.trechm.2023.07.003

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Fundamental methods of electrochemical characterization of Li insertion materials for battery researchers2023

    • 著者名/発表者名
      Ugata Yosuke、Motoki Chihaya、Dokko Kaoru、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Journal of Solid State Electrochemistry

      巻: 28 号: 3-4 ページ: 1387-1401

    • DOI

      10.1007/s10008-023-05670-z

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] P3-type layered K<sub>0.6</sub>Cr<sub>0.6</sub>Ti<sub>0.4</sub>O<sub>2</sub> for potassium storage applications2023

    • 著者名/発表者名
      Pandey Alok K.、Campeon Benoit D.L.、Konuma Itsuki、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Energy Advances

      巻: 2 号: 1 ページ: 98-102

    • DOI

      10.1039/d2ya00223j

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Partially Reversible Anionic Redox for Lithium-Excess Cobalt Oxides with Cation-Disordered Rocksalt Structure2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Yanjia、Sawamura Miho、Harada Maho、Noda Yusuke、Nakayama Masanobu、Goto Masato、Kan Daisuke、Shimakawa Yuichi、Louis Camp?on Beno?t Denis、Shibata Daisuke、Ohta Toshiaki、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 5 ページ: 2194-2203

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c08005

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Improved reversibility of lithium deposition and stripping with high areal capacity under practical conditions through enhanced wettability of the polyolefin separator to highly concentrated electrolytes2023

    • 著者名/発表者名
      Ugata Yosuke、Motoki Chihaya、Nishikawa Satoshi、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Energy Advances

      巻: 2 号: 4 ページ: 503-507

    • DOI

      10.1039/d2ya00359g

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Improved electrode reversibility of anionic redox with highly concentrated electrolyte solution and aramid-coated polyolefin separator2023

    • 著者名/発表者名
      Shimada Nanaka、Ugata Yosuke、Nishikawa Satoshi、Shibata Daisuke、Ohta Toshiaki、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Energy Advances

      巻: 2 号: 4 ページ: 508-512

    • DOI

      10.1039/d3ya00066d

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Metastable and Nanosized Li<sub>1.2</sub>Nb<sub>0.2</sub>V<sub>0.6</sub>O<sub>2</sub> for High-Energy Li-ion Batteries2022

    • 著者名/発表者名
      QI Ruijie、CAMPEON Benoit D. L.、KONUMA Itsuki、SATO Yoshihiko、KANEDA Yuko、KONDO Masashi、YABUUCHI Naoaki
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 90 号: 3 ページ: 037005-037005

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.22-00005

    • NAID

      130008145624

    • ISSN
      1344-3542, 2186-2451
    • 年月日
      2022-03-16
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Unexpectedly Large Contribution of Oxygen to Charge Compensation Triggered by Structural Disordering: Detailed Experimental and Theoretical Study on a Li<sub>3</sub>NbO<sub>4</sub>?NiO Binary System2022

    • 著者名/発表者名
      Fukuma Ryutaro、Harada Maho、Zhao Wenwen、Sawamura Miho、Noda Yusuke、Nakayama Masanobu et al.
    • 雑誌名

      ACS Central Science

      巻: 8 号: 6 ページ: 775-794

    • DOI

      10.1021/acscentsci.2c00238

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] A near dimensionally invariable high-capacity positive electrode material2022

    • 著者名/発表者名
      Konuma Itsuki、Goonetilleke Damian、Sharma Neeraj、Miyuki Takuhiro、Hiroi Satoshi、Ohara Koji、Yamakawa Yukio、Morino Yusuke、Rajendra Hongahally Basappa、Ishigaki Toru、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Nature Materials

      巻: 22 号: 2 ページ: 225-234

    • DOI

      10.1038/s41563-022-01421-z

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Rational material design of Li-excess metal oxides with disordered rock salt structure2022

    • 著者名/発表者名
      Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Current Opinion in Electrochemistry

      巻: 34 ページ: 100978-100978

    • DOI

      10.1016/j.coelec.2022.100978

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Highly Graphitic Carbon Coating on Li1.25Nb0.25V0.5O2 Derived from a Precursor with a Perylene Core for High-Power Battery Applications2022

    • 著者名/発表者名
      Qi Ruijie、Konuma Itsuki、Campeon Benoit D. L.、Kaneda Yuko、Kondo Masashi、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 34 号: 4 ページ: 1946-1955

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.1c04426

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rocksalt and Layered Metal Sulfides for Li Storage Applications: LiMe0.5Ti0.5S2 (Me = Fe2+, Mn2, and Mg2+)2022

    • 著者名/発表者名
      Shinoda Miyuki、Rajendra Hongahally Basappa、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 5 号: 3 ページ: 2642-2646

    • DOI

      10.1021/acsaem.1c04044

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fundamentals of metal oxide/oxyfluoride electrodes for Li-/Na-ion batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Campeon Benoit Denis Louis、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Chemical Physics Reviews

      巻: 2 号: 4 ページ: 041306-041306

    • DOI

      10.1063/5.0052741

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Why is the O3 to O1 phase transition hindered in LiNiO2 on full delithiation?2021

    • 著者名/発表者名
      Ikeda Naohiro、Konuma Itsuki、Rajendra Hongahally Basappa、Aida Taira、Yabuuchi Naoaki
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 9 号: 29 ページ: 15963-15967

    • DOI

      10.1039/d1ta03066c

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Nanostructured Li-excess High-capacity Electrode Materials for Li Storage Applications2022

    • 著者名/発表者名
      Naoaki Yabuuchi
    • 学会等名
      46th International conference and exposition on advanced ceramics and composites
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Li-excess Rocksalt-type High-capacity Positive Electrode Materials for Li-ion Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Naoaki Yabuuchi
    • 学会等名
      72nd Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Nanostructured High-Capacity Positive Electrode Materials for Li-Ion Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Naoaki Yabuuchi
    • 学会等名
      240th ECS Meeting, digital meeting
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Materials design of Li-excess rocksalt oxides for Li storage applications2021

    • 著者名/発表者名
      Naoaki Yabuuchi
    • 学会等名
      IBA 2021 Annual Meetin
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Nanostructured Electrode Materials for High Energy Li Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Naoaki Yabuuchi
    • 学会等名
      International Workshop on Materials Science at Osaka Prefecture Univeristy
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Metastable and Nanosized Materials for High-Capacity Positive Electrode Materials2021

    • 著者名/発表者名
      Naoaki Yabuuchi
    • 学会等名
      6th International Conference on Advanced Eelectromaterials
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-06-20  

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