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大気中過酸化ラジカルの化学ダイナミクスに関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 21H04926
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分63:環境解析評価およびその関連分野
研究機関京都大学

研究代表者

梶井 克純  京都大学, 地球環境学堂, 教授 (40211156)

研究分担者 佐藤 圭  国立研究開発法人国立環境研究所, 地域環境保全領域, 室長 (10282815)
河野 七瀬  近畿大学, 理工学部, 講師 (40736766)
坂本 陽介  国立研究開発法人国立環境研究所, 地域環境保全領域, 主任研究員 (50747342)
定永 靖宗  大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (70391109)
研究期間 (年度) 2021-04-05 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
42,120千円 (直接経費: 32,400千円、間接経費: 9,720千円)
2023年度: 13,390千円 (直接経費: 10,300千円、間接経費: 3,090千円)
2022年度: 13,390千円 (直接経費: 10,300千円、間接経費: 3,090千円)
2021年度: 15,340千円 (直接経費: 11,800千円、間接経費: 3,540千円)
キーワード光化学オキシダント / HOxラジカル / 過酸化ラジカル / オゾン / NOx / VOC / PM2.5 / 取込み / オキシダント / エアロゾル / 取り込み / RO2ラジカル / 問い込み反応速度 / HOxサイクル / オゾン生成速度 / 不均一反応 / 有機硝酸 / 取り込み係数 / チャンバー
研究開始時の研究の概要

光化学オゾン生成機構の完全理解を目指し、重要な中間体である過酸化ラジカルの動態に関 する研究を進める。独自開発した過酸化ラジカル反応性測定装置を駆使し、過酸化ラジカル のNOxとの反応速度解析やエアロゾルへの取込み係数を測定できるシステムを確立し実大気 において計測する。スモッグチャンバーによる光化学実験を通し、過酸化ラジカルから生成 する有機硝酸類や過酸化物の評価を行いエアロゾルへの取り込み過程の検討をする。代表的 なオキシダントの種々のエアロゾルへの取込み係数を実測する。化学モデルの向上を図り過酸化ラジカルの後続反応が与える光化学オゾン生 成量への影響を推定する。

研究成果の概要

光化学オゾン生成機構の完全理解を目指し、重要な中間体である過酸化ラジカルの動態に関する研究を進めた。過酸化ラジカルのNOxとの反応速度解析やエアロゾルへの取込み係数を測定できるシステムを確立した。スモッグチャンバーによる光化学実験を通し、過酸化ラジカルから生成する有機硝酸類や過酸化物の評価を行いエアロゾルへの取り込み過程の検討をした。大気観測を実施し、化学モデルの向上を図り過酸化ラジカルの後続反応が与える光化学オゾン生成量への影響を推定した。オゾン生成感度について観測結果をもとに計算すると、過酸化ラジカルがエアロゾルに取り込まれる過程を考慮すると結果が異なることが明らかとなった。

研究成果の学術的意義や社会的意義

光化学オキシダントやPM2.5の増加は我国の憂慮すべき最重要環境問題の1つである。オキシダントの主要成分であるオゾンは前駆物質の削減が進んでいるにもかかわらず大気濃度が減少しないことから、環境対策の指針を策定するための科学的な根拠が強く求められている。オゾン濃度を再現するための数値モデルでは実測値に対し過小評価する傾向があり、我々の知識が不十分であることが指摘されている。過酸化ラジカルのエアロゾルへの取込みの寄与が実証された。この取込み過程は、オゾン制御を行う場合の政策に貢献する知見が得られた。

報告書

(5件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (36件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (15件) (うち国際共著 3件、 査読あり 14件、 オープンアクセス 7件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 6件、 招待講演 7件)

  • [雑誌論文] 大気化学の最前線―第1講 大気で生じる化学反応の全体像―2024

    • 著者名/発表者名
      佐藤 圭
    • 雑誌名

      大気環境学会誌

      巻: 59 号: 2 ページ: A87-A96

    • DOI

      10.11298/taiki.59.A87

    • ISSN
      1341-4178, 2185-4335
    • 年月日
      2024-03-10
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improved continuous measurement system for atmospheric total peroxy and total organic nitrate under the high NO<i>x</i> condition2024

    • 著者名/発表者名
      Ohara Nagomi、Shioji Takahiro、Matsumoto Jun、Inomata Satoshi、Sakamoto Yosuke、Kajii Yoshizumi、Shiigi Hiroshi、Sadanaga Yasuhiro
    • 雑誌名

      Review of Scientific Instruments

      巻: 95 号: 4

    • DOI

      10.1063/5.0172219

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 過酸化ラジカル反応性測定が示すオゾン生成メカニズムの不確実性2024

    • 著者名/発表者名
      坂本陽介、黎珈汝、河野七瀬、佐藤圭、森野悠、梶井克純
    • 雑誌名

      大気環境学会誌

      巻: 59

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Investigation of HO2 uptake mechanisms onto multiple-component ambient aerosols collected in summer and winter time in Yokohama, Japan2024

    • 著者名/発表者名
      Zhou Jun、Fukusaki Yukiko、Murano Kentaro、Gautam Tania、Bai Yu、Inomata Yoshimi、Komatsu Hiroaki、Takeda Mayuko、Yuan Bin、Shao Min、Sakamoto Yosuke、Kajii Yoshizumi
    • 雑誌名

      Journal of Environmental Sciences

      巻: 137 ページ: 18-29

    • DOI

      10.1016/j.jes.2023.02.030

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] レーザー分光法を用いた大気エアロゾルによるイソプレン由来有機過酸化ラジカル取り込み係数の決定2023

    • 著者名/発表者名
      坂本 陽介、Li Jiaru、河野 七瀬、中山 智喜、佐藤 圭、梶井 克純
    • 雑誌名

      大気環境学会誌

      巻: 58 号: 1 ページ: 1-9

    • DOI

      10.11298/taiki.58.1

    • ISSN
      1341-4178, 2185-4335
    • 年月日
      2023-01-10
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] エアロゾル粒子による対流圏オゾン生成抑制効果の検証および未把握・計測困難なOH反応性物質の生成源特定に関する研究2023

    • 著者名/発表者名
      坂本 陽介
    • 雑誌名

      大気環境学会誌

      巻: 58 号: 1 ページ: 35-45

    • DOI

      10.11298/taiki.58.35

    • ISSN
      1341-4178, 2185-4335
    • 年月日
      2023-01-06
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Investigation of HO<sub>2</sub>uptake onto Cu(<scp>ii</scp>)- and Fe(<scp>ii</scp>)-doped aqueous inorganic aerosols and seawater aerosols using laser spectroscopic techniques2023

    • 著者名/発表者名
      Li Jiaru、Sakamoto Yosuke、Sato Kei、Morino Yu、Kajii Yoshizumi
    • 雑誌名

      Environmental Science: Atmospheres

      巻: 3 号: 10 ページ: 1384-1395

    • DOI

      10.1039/d3ea00093a

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Impact of Hydrogen Mixture on Fuel Consumption and Exhaust Gas Emissions in a Truck with Direct-Injection Diesel Engine2023

    • 著者名/発表者名
      Wang Muxi、Matsugi Akira、Kondo Yoshinori、Sakamoto Yosuke、Kajii Yoshizumi
    • 雑誌名

      Energies

      巻: 16 号: 11 ページ: 4466-4466

    • DOI

      10.3390/en16114466

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanism of Fenton Oxidation of Levoglucosan in Water2023

    • 著者名/発表者名
      Enami Shinichi、Morino Yu、Sato Kei
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 127 号: 13 ページ: 2975-2985

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.3c00512

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] HO<sub>x</sub>反応性測定法を活用したエアロゾルによる過酸化ラジカル取り込み係数の決定2022

    • 著者名/発表者名
      坂本 陽介
    • 雑誌名

      エアロゾル研究

      巻: 37 号: 1 ページ: 5-11

    • DOI

      10.11203/jar.37.5

    • ISSN
      0912-2834, 1881-543X
    • 年月日
      2022-03-20
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Decomposition of multifunctionalized α-alkoxyalkyl-hydroperoxides derived from the reactions of Criegee intermediates with diols in liquid phases2022

    • 著者名/発表者名
      Endo Yasuyuki、Sakamoto Yosuke、Kajii Yoshizumi、Enami Shinichi
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 24 号: 19 ページ: 11562-11572

    • DOI

      10.1039/d2cp00915c

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Chemical Characterization and Health Risk Assessment of Particulate Matter from Household Activities in Bamako, Mali, Western Sub-Saharan Africa2022

    • 著者名/発表者名
      Sidibe Alimata、Sakamoto Yosuke、Murano Kentaro、Sato Keiichi、Yuba Akie、Futami Mari、Koita Ousmane A.、Traore Ibrahim、Kajii Yoshizumi
    • 雑誌名

      Atmosphere

      巻: 13 号: 8 ページ: 1290-1290

    • DOI

      10.3390/atmos13081290

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Impacts of missing OH reactivity and aerosol uptake of HO2 radicals on tropospheric O3 production during the AQUAS-Kyoto summer campaign in 20182022

    • 著者名/発表者名
      N. Kohno, J. Zhou, J. Li, M. Takemura, N. Ono, Y. Sadanaga, Y. Nakashima, K. Sato, S. Kato, Y. Sakamoto, Y. Kajii
    • 雑誌名

      Atmospheric Environment

      巻: 281 ページ: 119130-119130

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2022.119130

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Potential Factors Contributing to Ozone Production in AQUAS?Kyoto Campaign in Summer 2020: Natural Source-Related Missing OH Reactivity and Heterogeneous HO<sub>2</sub>/RO<sub>2</sub> Loss2022

    • 著者名/発表者名
      Li Jiaru、Kohno Nanase、Sakamoto Yosuke、Pham Huy Gia、Murano Kentaro、Sato Kei、Nakayama Tomoki、Kajii Yoshizumi
    • 雑誌名

      Environmental Science &amp; Technology

      巻: 56 号: 18 ページ: 12926-12936

    • DOI

      10.1021/acs.est.2c03628

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Investigation of OH-reactivity budget in the isoprene, α-pinene and m-xylene oxidation with OH under high NOx conditions2022

    • 著者名/発表者名
      Sakamoto Yosuke、Kohno Nanase、Ramasamy Sathiyamurthi、Sato Kei、Morino Yu、Kajii Yoshizumi
    • 雑誌名

      Atmospheric Environment

      巻: 271 ページ: 118916-118916

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2021.118916

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Strategy to control photochemical ozone formation, what could we do?2024

    • 著者名/発表者名
      Yoshizumi Kajii
    • 学会等名
      ENVIRONMENTAL SUSTAINABILITY THROUGH WASTE AND RECYCLING 2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Modeling studies of the effect of HO2 uptake by atmospheric aerosol on surface ozone.2023

    • 著者名/発表者名
      Morino, Y., Sato, K., Sakamoto, Y., Li, J., Chatani, S., Shimadera, H., Kajii, Y.
    • 学会等名
      The 22nd Annual CMAS Conference, Chapel Hill, NC, USA
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Experimental determination of uptake coefficient of isoprene-derived peroxy radical onto deliquesced NaCl particles.2023

    • 著者名/発表者名
      Sakamoto, Y., Mikami, R., Kohno, N., Sato, K., Kajii, Y.
    • 学会等名
      Goldschmidt 2023 Conference, Lyon, France
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] HO2 uptake onto deliquesced inorganic aerosols and doping impacts of transition metal ions.2023

    • 著者名/発表者名
      Li, J., Sakamoto, Y., Sato, K., Kajii, Y.
    • 学会等名
      Goldschmidt 2023 Conference, Lyon, France
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Effects of copper-doped aerosol upon the ozone formation during VOC/NOx photooxidation.2023

    • 著者名/発表者名
      Sato, K., Fardilah, R.D., Li, J., Morino, Y., Sakamoto, Y., Kajii, Y.
    • 学会等名
      Japan Geoscience Union Meeting 2023, Chiba, Japan
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Uptake coefficient of HO2 onto deliquesced inorganic aerosols with and without transition metal ions.2023

    • 著者名/発表者名
      Li, J., Sakamoto, Y., Sato, K., Murano, K., Kajii, Y.
    • 学会等名
      Japan Geoscience Union Meeting 2023, Chiba, Japan
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] The effect of dissolved ions on uptake coefficient of propene-derived RO2 onto NaCl particles.2023

    • 著者名/発表者名
      Mikami, R., Sakamoto, Y., Sato, K., Li, J., Kajii, Y.
    • 学会等名
      Japan Geoscience Union Meeting 2023, Chiba, Japan
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] チャンバー実験によるOx生成機構の解明について. 令和4年度 関東地方大気環境対策推進連絡会2023

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭
    • 学会等名
      微小粒子状物質・光化学オキシダント調査会議 講演会, オンライン
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] チャンバーを用いたBVOC等から生成する二次粒子の生成過程に関する研究2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭
    • 学会等名
      大気環境学会近畿支部講演会, オンライン/大阪
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 数値モデルによるオゾン生成速度・生成レジームの再現性検証. 第63回大気環境学会年会 特別集会, 大阪2022

    • 著者名/発表者名
      森野悠、佐藤圭、定永靖宗、坂本陽介、梶井克純
    • 学会等名
      第63回大気環境学会年会 特別集会, 大阪
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 都市域における有機硝酸の観測および有機硝酸生成がオゾン生成に与える影響2022

    • 著者名/発表者名
      定永靖宗、河野七瀬、黎珈汝、坂本陽介、中嶋吉弘、加藤俊吾、佐藤圭、中山智喜、梶井克純
    • 学会等名
      第63回大気環境学会年会 特別集会, 大阪
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 大気エアロゾルサンプルにおけるイオンモビリティースペクトロメトリーの応用と可能性2022

    • 著者名/発表者名
      飯沼賢輝、猪俣敏、佐藤圭
    • 学会等名
      第63回大気環境学会年会 特別集会, 大阪
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] エアロゾルへの有機過酸化ラジカル取込による対流圏オゾン生成抑制効果のHOx反応性測定に基づく定量的評価2022

    • 著者名/発表者名
      坂本陽介、Li, J.、河野七瀬、中山智喜、佐藤圭、梶井克純
    • 学会等名
      第63回大気環境学会年会 特別集会, 大阪
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 模擬大気を用いたスモッグチャンバー実験でのNOxおよびVOCに対するオゾン生成感度2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭、宮武宏輔、森野悠、坂本陽介、今村隆史、梶井克純
    • 学会等名
      第63回大気環境学会年会, 大阪
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 2020 年夏季京都市内におけるオゾン生成レジームの実測による評価2022

    • 著者名/発表者名
      村岡達也、定永靖宗、野尻亮太、大原和、河野七瀬、黎珈汝、坂本陽介、中嶋吉弘、佐藤圭、加藤俊吾、中山智喜、松岡雅也、椎木弘、梶井克純
    • 学会等名
      第63回大気環境学会年会, 大阪
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] オゾン生成に対する自然エミッションとエアロゾルによるHO2/RO2取り込みの影響----2020年京都における夏季観測を例として2022

    • 著者名/発表者名
      Li, J., Kohno, N., Sakamoto, Y., Murano, K., Sato, K., Nakayama, T., Kajii, Y.
    • 学会等名
      第63回大気環境学会年会, 大阪
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] OH/HO2 uptake coefficient onto various polydisperse aerosols detected by combining laser-pump and laser-induced fluorescence.2022

    • 著者名/発表者名
      Li, J., Sakamoto, Y., Sato, K., Kajii, Y.
    • 学会等名
      iCACGP-IGAC Joint Conference 2022, Manchester, UK
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Uptake coefficients of OH and HO2 radicals onto polydisperse aerosols determined by combining laser-pump and laser-induced fluorescence.2022

    • 著者名/発表者名
      Li, J., Sakamoto, Y., Sato, K., Murano, K., Kajii, Y.
    • 学会等名
      第27回大気化学討論会, 茨城
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] チャンバーを用いたO3生成感度計測とレジーム判定装置の検証2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, 森野悠, 定永靖宗, 宮武宏輔, 坂本陽介, 今村隆史, 梶井克純
    • 学会等名
      第27回大気化学討論会, 茨城
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 湿潤条件における無機エアロゾルへのイソプレン由来過酸化ラジカルの取り込み係数決定因子の考察2022

    • 著者名/発表者名
      坂本陽介, Li, J., 河野七瀬, 佐藤圭, 梶井克純
    • 学会等名
      第27回大気化学討論会, 茨城
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Observe unknown OH-reactants and HO2/RO2 uptake by ambient aerosols in a field study as ozone production potential factors.2022

    • 著者名/発表者名
      Li, J., Kohno, N., Sakamoto, Y., Pham, H.G., Murano, K., Sato, K., Nakayama, T., Kajii, Y.
    • 学会等名
      nstitute of Nature and Environmental Technology International Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-11-21  

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