| 研究課題/領域番号 |
21H05017
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| 研究種目 |
基盤研究(S)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
大区分D
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
田中 耕一郎 京都大学, 理学研究科, 教授 (90212034)
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| 研究分担者 |
柳 和宏 東京都立大学, 理学研究科, 教授 (30415757)
村上 雄太 国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, 研究員 (70845289)
内田 健人 京都大学, 理学研究科, 助教 (40825634)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-05 – 2026-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2024年度)
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| 配分額 *注記 |
190,320千円 (直接経費: 146,400千円、間接経費: 43,920千円)
2024年度: 24,700千円 (直接経費: 19,000千円、間接経費: 5,700千円)
2023年度: 42,380千円 (直接経費: 32,600千円、間接経費: 9,780千円)
2022年度: 43,680千円 (直接経費: 33,600千円、間接経費: 10,080千円)
2021年度: 60,190千円 (直接経費: 46,300千円、間接経費: 13,890千円)
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| キーワード | 高次高調波発生 / 高強度場物理 / 非線形光学 / 超高速現象 / 原子層薄膜 / 極端非線形光学 / 赤外非線形分光 / 原子層物質 / 強相関電子系 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究の目的は、高強度光場と固体物質との相互作用によって生じる極端な非線形光学現象の学理を構築することにある。中赤外域領域での高次高調波発生の周波数依存性や偏光依存性を調べるとともに、高次サイドバンド生成やサブサイクル分光の手法を用いて、光照射下での物質系の動的な秩序状態を明らかにする。固体物質として、一電子近似が成立するバンド絶縁体に加えて、強相関電子系物質や電荷秩序を示す物質も研究対象とすることにより、物質を特徴付けるどのようなパラメータが高強度光場による極端な非線形光学現象を決定しているかを明らかにする。これにより、物質を評価する計測技術としての展開を進める。
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| 研究実績の概要 |
通常の半導体とは異なる高次高調波発生が観測されたモット絶縁体や電荷秩序絶縁体に関して高次高調波の研究を実験、理論の両面から行なった。
典型的なモット絶縁体Ca2RuO4のギャップエネルギーが室温から低温にすることで2倍以上増大することを利用して、モット絶縁体における高次高調波発生のギャップエネルギー依存性を調べた。モット絶縁体Ca2RuO4では高次高調波強度が低温で室温と比べて最大で数百倍増大するという顕著な変化が生じることが分かった。励起中赤外光エネルギーを変えた実験も組み合わせることで、高調波の温度依存性がギャップと高調波放射エネルギーのみに依存したシンプルな経験則に従うことが分かった。
上述のCa2RuO4のギャップ増大に伴う指数的な高次高調波強度の増大という特異な振る舞いを説明するべく、強相関電子系の標準模型であるHubbard模型の理論解析を行った。この系では低温で反強磁性秩序が発達し、ギャップが増大する。解析の結果、Ca2RuO4と同様の振る舞いが再現できた。この特性の起源は、強いスピンと電荷の結合であることがわかった。即ち、空間次元2以上の系では電荷運動に伴う強いスピン・電荷結合が発達し、高調波発生の起源であるダブロン・ホロンペアのコヒーレンスに強い温度依存性をもたらす。我々の理論は、同様の現象が次元性の高い幅広い強相関系で発現することを示唆し、強相関電子系特有の異なる自由度間の強い相関が高次高調波発生の特異な振る舞いをもたらすことを明示している。理論のさらなる発展にHubbard模型を超えた幅広い模型での解析を開始した。
さらに、フロッケ描像のもとでのダイナミクスを調べるための実験を行うとともに、そのサブサイクル内のダイナミクスを明らかにするための新たな分光法を提案し、予想通りのダイナミクスが起きていることを明らかにした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本研究開始の動機となったモット絶縁体Ca2RuO4における高次高調波発生の温度変化に関して、目論見通り実験の精密化と理論による解釈に成功した。この物質のギャップエネルギーが室温から低温にすることで2倍以上増大することに着目して高次高調波発生のギャップエネルギー依存性を求めたところ指数関数的な増大を見出した。また、励起赤外光のエネルギーを変化させることにより増大の指数は高調波の次数ではなく、放出光の光子エネルギーに依存していることがわかった。これらを用いて実験的な経験則を導出した。この特異なバンドギャップ依存性を実験的な経験則として導出できたのは大きな成果である。上述の結果を強相関電子系の標準模型であるHubbard模型を用いて理論解析することにより、Ca2Ru04と同様の振る舞いが再現できた。その結果、この特性の起源は、強いスピンと電荷の結合であることがわかった。
以上のことから、本研究の進捗状況は当初の計画以上であると自己評価する。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は以下のような研究を進める予定である：
(i).さまざまな秩序をもつ材料における高次高調波発生とサブサイクル分光： 長距離クーロン力によって価数が秩序化する電荷秩序絶縁体PrxCa1-xMnO3に関する高次高調波発生の研究に関して、高調波強度の結晶方位依存性や偏光状態の解析を詳細に行い、この系における秩序と高次高調波発生メカニズムの相関を明らかにする。また、励起子絶縁体候補物質Ta2NiSe5や第Ⅱ種ワイル半金属であるTd-WTe2において高強度赤外光励起下での極端非線形現象を探索する。また、サブサイクル分光法に関する研究を進める。
(ii). 高次高調波のフェルミレベル依存性とバンド構造・バンド分散構造との関係解明：フェルミレベルを系統的に制御することにより、バンドギャップエネルギー以下の高調波は、キャリア注入とともに増加し、それ以上の高調波は減少する傾向が見られている。これを物質横断的に理解する為、半導体(6,5)型SWCNT、MoS2,WS2といった系統的にバンドギャップが異なる試料に対して、その高次高調波のフェルミレベル依存性を解き明かし、高調波発生とバンドギャップ構造・フェルミレベルとの関係を解き明かす。
(iii). 強相関電子系と高強度光場との相互作用に関する理論構築： これまでの一軌道Hubbard模型の解析により、Ca2RuO4の高次高調波発生の特異な振舞の物理的背景が明らかになりつつある。一軌道Hubbard模型を超えた模型を解析し、様々な秩序相からの高次高調波発生の特性を明らかにすることで、強相関電子系からの高次高調波発生の普遍的な理解を目指す。また、強相関電子系の高次高調波発生における系のスピンテクスチャを反映した振舞の理論解析・予言を行う。
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| 評価記号 |
中間評価所見 (区分)
A: 研究領域の設定目的に照らして、期待どおりの進展が認められる
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