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次世代型ラマン分光原子間力顕微鏡で拓く金ナノ構造体上の原子レベル触媒反応機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 21J10356
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分28020:ナノ構造物理関連
研究機関大阪大学

研究代表者

安達 有輝  大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2021-04-28 – 2022-03-31
研究課題ステータス 中途終了 (2021年度)
配分額 *注記
2,100千円 (直接経費: 2,100千円)
2021年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
キーワード酸化チタン / 原子間力顕微鏡 / 金ナノ構造体 / 触媒反応
研究開始時の研究の概要

不活性元素の代表である金がナノ構造体として金属酸化物表面に担持されると、触媒として大きな活性を示す事が発見されている。しかし、その機構は原子スケールで解明されていない。そこで本研究は、超高真空及び、反応ガス中で動作する非接触原子間力顕微鏡を駆使して、金属酸化物表面上のナノ構造体の帯電分布とそれに伴うガス吸着の様子(振動状態や電荷状態)を明らかにする。特に、金属酸化物表面上にナノ構造体を構築し、その新奇な物性を探索することにより、新たな機能や知見を見いだす。

研究実績の概要

本研究目的は、「原子間力顕微鏡及び探針増強ラマンを用いて、反応ガスの振動状態や電荷状態が酸化チタン表面上の触媒機構にどのように影響するのか調べること」である。この目的達成のために、当該年度は、「酸化チタン表面に担持された金ナノ構造体に吸着する一酸化炭素分子の吸着状態や電荷状態を原子レベルで解明すること」と「探針増強ラマンと原子間力顕微鏡の融合装置の開発と最適観測条件の確立」を研究目的とした。その結果、酸化チタン表面上に吸着した一酸化炭素分子は下向き負の双極子モーメントを持ち、さらに一酸化炭素分子全体として負に帯電していることが実験からわかった。また、最も単純な金ナノ構造体として金原子を用い、金原子の帯電状態に依存した一酸化炭素分子の吸着状態の様子を調べた。その結果、金原子は三つの異なる電荷状態(正、負、中性)をもち、さらに、正と負に帯電した金原子のみ一酸化炭素の吸着に対して活性であることがわかった。これらの実験結果と第一原理計算による解析と触媒化学的な考察を加えて、金属酸化物上の触媒モデルの解明を原子レベルで行うことができた。最後に、探針増強ラマンと原子間力顕微鏡の融合と最適観測条件の確立に挑戦した。その結果、従来の振動分光法では、困難とされた原子スケールでかつ電子励起を防ぎながら、幅広い温度で、様々な反応ガスの活性状態を明らかにすることができる非接触原子間力顕微鏡と探針増強ラマン分光を融合した装置開発に成功した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(1件)
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (4件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (1件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Probing CO on a rutile TiO2(110) surface using atomic force microscopy and Kelvin probe force microscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Yuuki Adachi, Yasuhiro Sugawara and Yan Jun Li
    • 雑誌名

      Nano research

      巻: 15 号: 3 ページ: 1909-1915

    • DOI

      10.1007/s12274-021-3809-x

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Single hydrogen atom manipulation for reversible deprotonation of water on a rutile TiO2 (110) surface2021

    • 著者名/発表者名
      Yuuki Adachi, Hongqian Sang, Yasuhiro Sugawara and Yan Jun Li
    • 雑誌名

      Communications Chemistry

      巻: 4 号: 1

    • DOI

      10.1038/s42004-020-00444-4

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Electron dynamics of tip-tunable oxygen species on TiO2 surface2021

    • 著者名/発表者名
      Y. Adachi, J. Brndiar, H. F. Wen, Q. Zhang, M. Miyazaki, S. Thakur, Y. Sugawara, H. Sang, Y. J. Li, I. Stich and L. Kantorovich
    • 雑誌名

      Communications Materials

      巻: 2 号: 1 ページ: 71-77

    • DOI

      10.1038/s43246-021-00176-5

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] CO adsorption upon charging single Au atom on oxidized rutile TiO2(110) surface using atomic force microscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Yuuki Adachi, Yasuhiro Sugawara, Yan Jun Li
    • 学会等名
      The 5th International Symposium on “Recent Trends in the Elucidation and Function Discovery of Next Generation Functional Materials of Surface/Interface Properties"
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-05-27   更新日: 2024-03-26  

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