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弱酸性高分子被覆フィラー充填による固体高分子電解質膜作製プロセスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 21J10587
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分27020:反応工学およびプロセスシステム工学関連
研究機関山形大学

研究代表者

野原 智裕  山形大学, 大学院理工学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2021-04-28 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
1,500千円 (直接経費: 1,500千円)
2022年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
2021年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
キーワード固体高分子形燃料電池 / 高分子電解質膜 / フィラー / プロトン伝導性 / 表面改質 / 粒子共存制御ラジカル重合法 / フィラー充填膜
研究開始時の研究の概要

本研究の概要は、高プロトン伝導性能と自立膜として必要な強度を兼ね備えた電解質膜の作製に向け、フィラーとバインダーの混錬、膜作製法を確立する。フィラーの高性能化には、シェル高分子の均質な被覆が必須となる。被覆率90%以上を目指し、コア粒子表面官能基の選択的置換を実施する。また、高プロトン伝導性能と高強度が両立する自立膜の作製に向け、混錬法、膜作製法、熱プレス条件等の検討が必須である。さらに、単セルを構築し、電池性能評価を行い、得られた結果をフィラー作製、膜作製条件へのフィードバックを繰り返すことで最適な作製法を確立する研究である。

研究実績の概要

固体高分子形燃料電池(PEFC)は、クリーンエネルギーの一端を担う次世代エネルギー供給システムとして注目されており、その電解質膜には、極めて高いプロトン伝導性能を有するNafionが主に用いられてきた。しかし、このNafionは、高コスト(強酸による電極での白金触媒の使用が不可欠等)であり、代替材料の開発が課題となっている。この解決方策として、弱酸で構成された高プロトン伝導機構の構築がある。弱酸による高プロトン伝導は、1次元あるいは2次元方向での分子配向の精密制御によりプロトン伝導方向を限定する方法で実現されてきた。これらの手法は、プロトン移動経路を限定することで、プロトン伝導性能の飛躍的向上を図った点で独創的であった。しかしながら、これらの系では、プロトン伝導方向が実デバイスと異なる点や自立膜の作製が困難といった点で、課題を残してきた。
これら課題に対し、フィラー充填技術に着目し、フィラーにプロトン伝導性能を付与し、バインダー樹脂中へ分散させるだけで、プロトン伝導方向の制限と大面積での自立膜の作製が困難といった両課題を一挙に解決し得るフィラー充填型電解質膜を作製可能と着想し、実証した。具体的には、セルロースナノ結晶(CNC)表面に、ポリビニルホスホン酸(PVPA)とポリスチレン(PS)とのブロック共重合体(PVPA-b-PS)を被覆した機能化粒子(CNC@PVPA-b-PS)を作製した後、作製した機能化粒子を数種の汎用な樹脂へ充填したフィラー充填型電解質膜の製膜に成功した。これらサンプルのプロトン伝導度評価を行った結果、弱酸でありながら高いプロトン伝導度と温度に依存しない安定したプロトン伝導度が発現することを明らかにした。作製した膜を挿入した単セルを組み、駆動試験を行ったところ、直流電流の取り出しが可能で、実用的な膜であったことを見出した。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Proton conductive nanoparticles coated with polymeric ionic liquids via RAFT polymerization with particles method for low-humidity proton conduction2023

    • 著者名/発表者名
      Haruki Nakazaki, Keisuke Tabata*, Tomohiro Nohara, Tsutomu Makino and Akito Masuhara*
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 62 号: SG ページ: SG1020-SG1020

    • DOI

      10.35848/1347-4065/acba24

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Relationship between the Proton Conductive Performance and Water Uptake Ratio on a Filler-Filled Polymer Electrolyte Membrane2022

    • 著者名/発表者名
      Takaaki Saito, Tomohiro Nohara*, Keisuke Tabata, Haruki Nakazaki, Tsutomu Makino, Yoshimasa Matsuo, Kei Sato, Colette Abadie, and Akito Masuhara*
    • 雑誌名

      Energy & Fuels

      巻: 36 号: 22 ページ: 13924-13929

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.2c02527

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Proton conductivity dependence on surface polymer thickness of core-shell type nanoparticles in proton exchange membrane2022

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Tabata, Tomohiro Nohara, Haruki Nakazaki, Tsutomu Makino, Takaaki Saito, Toshihiko Arita*, and Akito Masuhara*
    • 雑誌名

      Nanoscale Advances

      巻: 4 号: 22 ページ: 4714-4723

    • DOI

      10.1039/d2na00450j

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Novel Filler-Filled-Type Polymer Electrolyte Membrane for PEFC Employing Poly(vinylphosphonic acid)-<i>b</i>-polystyrene-Coated Cellulose Nanocrystals as a Filler2022

    • 著者名/発表者名
      Nohara Tomohiro、Arita Toshihiko、Tabata Keisuke、Saito Takaaki、Shimada Ryuichiro、Nakazaki Haruki、Suzuki Yukina、Sato Ryota、Masuhara Akito
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      巻: 14 号: 6 ページ: 8353-8360

    • DOI

      10.1021/acsami.1c18695

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Proton conductive polymeric ionic liquids block copolymer of poly(vinylphosphonic acid)/1-propylimidazole-<i>b</i>-polystyrene for polymer electrolyte membrane fuel cell2022

    • 著者名/発表者名
      Suzuki Yukina、Nohara Tomohiro、Tabata Keisuke、Yamakado Ryohei、Shimada Ryuichiro、Nakazaki Haruki、Saito Takaaki、Makino Tsutomu、Arita Toshihiko、MASUHARA Akito
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 未決定 号: SD ページ: SD1034-SD1034

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ac51c2

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 弱酸性高分子被覆コアシェルナノ粒子充填固体高分子電解質膜の開発2022

    • 著者名/発表者名
      野原 智裕、田端 恵介、有田 稔彦、増原 陽人
    • 学会等名
      第31回ポリマー材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Development of Polymer Electrolyte Membrane Employing Cellulose Nanocrystals and Affordable Resin Matrix2022

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Nohara、Takaaki Saito、Toshihiko Arita、Akito Masuhara
    • 学会等名
      13th International Conference on Organic Nonlinear Optics/2021 International Conference on Organic Photonics and Electronics (ICONO13/ICOPE2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 固体高分子電解質膜を指向したセルロースナノ結晶充填プロトン伝導性高分子電解質膜の開発2021

    • 著者名/発表者名
      野原 智裕、田端 恵介、有田 稔彦、増原 陽人
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Weakly Acidic Filler-filled Type Polymer Electrolyte Membrane for PEFC2021

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Nohara、Yukina Suzuki、Keisuke Tabata、Takaaki Saito、Toshihiko Arita、Akito Masuhara
    • 学会等名
      34th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2021-05-27   更新日: 2024-03-26  

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