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高周波対応耐熱性絶縁高分子材料の開発と低誘電正接の制御因子解明

研究課題

研究課題/領域番号 21K04697
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分26040:構造材料および機能材料関連
研究機関東邦大学

研究代表者

石井 淳一  東邦大学, 理学部, 准教授 (30585930)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2025年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2024年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2023年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2022年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2021年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
キーワードビス(o-アミノフェノール) / ジカルボン酸クロリド / ポリヒドロキシアミド(PHA) / 溶液加工性生 / ポリベンゾオキサゾール(PBO) / ポリイミド(PI) / 低熱膨張性(低線熱膨張係数CTE) / 低誘電正接(低Df) / 低熱膨張化(低CTE化) / 溶媒溶解性 / 溶液加工性 / 位置異性体 / ビス(o-アミノフェノール)モノマー / 耐熱性絶縁高分子 / 高周波 / 比誘電率(Dk) / 誘電正接(Df) / 第5世代移動通信システム
研究開始時の研究の概要

本研究では,第5世代移動通信システム(5G)に用いられる電子デバイス用絶縁材料の開発を目指す。即ち,10 GHz以上のギガヘルツ帯において,優れた誘電特性を示し,尚且つ高い耐熱性(ハンダ実装に十分耐える280 ℃以上の耐熱性),有機高分子のみでは実現し難い優れた熱寸法安定性(銅回路並の低い熱膨張性),低吸湿で優れた膜靭性をもち,更に燃焼し難い特性と優れた加工性を全て満足する新規な高周波対応耐熱性絶縁高分子材料を開発し,通信技術の発展に高分子材料からの貢献を目指すものである。

研究実績の概要

前年度は優れた誘電特性が期待できるポリベンゾオキサゾール(PBO)フィルムの低熱膨張化を検討し、線熱膨張係数(CTE)として32.0~33.5ppm/Kを達成した。そして、そのPBOの前駆体であるポリヒドロキシアミド(PHA)のアミド溶媒に対する溶解性も維持できた。2023年度はPHAの溶媒溶解性を維持しつつ、PBOフィルムのさらなる低CTE化を目指してジカルボン酸クロリドモノマーの改良を試みた。そのモノマーの特徴は化学構造が非対称であり嵩高い置換基も導入されている点にある。このモノマーと汎用4,4'-ジアミノ-3,3'-ジヒドロキシビフェニルから得られるPHAはアミド溶媒に溶解性を示し、そのPHA溶液から製膜したPBOフィルムのCTEは25.8ppm/Kにまで低減できた。今後、PBOフィルムの機械的特性を把握したうえで、10GHzにおける誘電正接(Df)を測定する予定である。一方、ポリイミド(PI)系の材料についても並行し検討を進めた。PIモノマーであるジアミンに着目し、エステル結合と無極性置換基を系統的に導入した一連のジアミンモノマーを合成した。それらのモノマーは汎用4,4'-ビフタル酸無水物と重合しPIフィルムに誘導した。得られたPIフィルム中で、10 GHzのDfが前年度までに達成していたDf=0.00299(誘電率Dk=3.27)よりも低いDf=0.00286(Dk=2.95)を示す組成があった。これはPIの繰り返し構造単位中のイミド基濃度低減と置換基による効果と考えられる。このPIの他の膜物性は、吸水率0.78%、引張弾性率8.10GPa、最大破断伸度5.0%、窒素下5%重量減少温度468℃、室温から分解温度までに明瞭なガラス転移温度は示さず、100~200℃の平均CTEは4.8ppm/Kと優れた寸法安定性をも有していた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

3年目は、高周波数帯域における優れた誘電特性が期待できるポリベンゾオキサゾール(PBO)フィルムについて、新たなジカルボン酸クロリドモノマーの合成に成功し、その効果(溶液加工性と低熱膨張性)を確認した。また、同時に検討していたポリイミド(PI)系についても、目標の低比誘電率(低Dk 2.5 以下)と低誘電正接(低Df 0.001以下@10 GHz)に近づけることができ、これまでの2年間の知見の発展形が有効であることがわかった。よって、この検討方針に従い今後も引き続き継続できると考えた。以上のことから申請当初の研究計画に対して、おおむね順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

申請当初の計画通り、低誘電正接(低Df)化の制御因子について調査を継続する。具体的には、4年目は低Df化に効果のあった化学構造に対して、熱分析などを用いてガラス状態における高分子主鎖中の局所運動とDfの関係について精査し、低Df化に対する制御因子を解明していく。また、これまで合成したPBOまたはPIの分子設計指針をさらに発展させて低Df化を目指すとともに、その他の特性(加工性、低熱膨張性、耐熱性、機械特性、難燃性)をも満足する「5G用絶縁材料の開発」につなげていく。

報告書

(3件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (23件)

すべて 2024 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (7件) 学会発表 (16件)

  • [雑誌論文] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(18).非対称モノマーによる改質効果2024

    • 著者名/発表者名
      林優大, 石井淳一, 長谷川匡俊
    • 雑誌名

      ポリイミド・芳香族系高分子 最近の進歩2024年

      巻: ―

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(19).フッ素化モノマーの効果2024

    • 著者名/発表者名
      小野寺翔, 菊池紘平, 石井淳一, 長谷川匡俊
    • 雑誌名

      ポリイミド・芳香族系高分子 最近の進歩2024年

      巻: ―

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [雑誌論文] フレキシブルプリント配線基板用低CTEポリイミドの開発(4)2024

    • 著者名/発表者名
      中野直哉, 石井淳一, 長谷川匡俊
    • 雑誌名

      ポリイミド・芳香族系高分子 最近の進歩2024年

      巻: ―

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(10).エーテル基含有モノマーの効果2023

    • 著者名/発表者名
      佐藤 飛翔, 菊池 紘平, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 雑誌名

      ポリイミド・芳香族系高分子 最近の進歩2023年

      巻: ―

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(11).エステル基含有ビス(o-アミノフェノール)モノマーの効果2023

    • 著者名/発表者名
      中薗 樹杏, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 雑誌名

      ポリイミド・芳香族系高分子 最近の進歩2023年

      巻: ―

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(12).フッ素化モノマーの効果2023

    • 著者名/発表者名
      小野寺 翔, 菊池 紘平, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 雑誌名

      ポリイミド・芳香族系高分子 最近の進歩2023年

      巻: ―

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(5).新規ビス(o-アミノフェノール)の効果2022

    • 著者名/発表者名
      菊池 紘平, 渡辺 亮祐, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 雑誌名

      ポリイミド・芳香族系高分子 最近の進歩2022年

      巻: -

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(14).非対称型モノマーによる改質効果2023

    • 著者名/発表者名
      林優大,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(15).フッ素化モノマーの効果2023

    • 著者名/発表者名
      小野寺翔,菊池紘平,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] フレキシブルプリント配線基板用低CTEポリイミドの開発(2)2023

    • 著者名/発表者名
      中野直哉,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(16).非対称型モノマーによる改質効果2023

    • 著者名/発表者名
      林優大,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第72 回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(17).フッ素化モノマーの効果2023

    • 著者名/発表者名
      小野寺翔,菊池紘平,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第72 回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] フレキシブルプリント配線基板用低CTEポリイミドの開発(3)2023

    • 著者名/発表者名
      中野直哉,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第72 回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(18).非対称型モノマーによる改質効果2023

    • 著者名/発表者名
      林優大,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第31回日本ポリイミド・芳香族系高分子会議
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(19).フッ素化モノマーの効果2023

    • 著者名/発表者名
      小野寺翔,菊池紘平,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第31回日本ポリイミド・芳香族系高分子会議
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] フレキシブルプリント配線基板用低CTEポリイミドの開発(4)2023

    • 著者名/発表者名
      中野直哉,石井淳一,長谷川匡俊
    • 学会等名
      第31回日本ポリイミド・芳香族系高分子会議
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(6).エステル基含有ビス(o-アミノフェノール)の効果2022

    • 著者名/発表者名
      中薗 樹杏, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(7).エーテル基含有モノマーの効果2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤 飛翔, 菊池 紘平, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(9).フッ素化モノマーの効果2022

    • 著者名/発表者名
      小野寺 翔, 菊池 紘平, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(10).エーテル基含有モノマーの効果2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤 飛翔, 菊池 紘平, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 学会等名
      第30回日本ポリイミド・芳香族系高分子会議
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(11).エステル基含有ビス(o-アミノフェノール)モノマーの効果2022

    • 著者名/発表者名
      中薗 樹杏, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 学会等名
      第30回日本ポリイミド・芳香族系高分子会議
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(12).フッ素化モノマーの効果2022

    • 著者名/発表者名
      小野寺 翔, 菊池 紘平, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 学会等名
      第30回日本ポリイミド・芳香族系高分子会議
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 低熱膨張性ポリベンゾオキサゾール(5).新規ビス(o-アミノフェノール)の効果2021

    • 著者名/発表者名
      菊池 紘平, 渡辺 亮祐, 石井 淳一, 長谷川 匡俊
    • 学会等名
      第29回日本ポリイミド・芳香族系高分子会議
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-12-25  

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