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三元素ハイブリッド機能触媒を基盤とした高効率酸化変換の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21K04774
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関福島県立医科大学

研究代表者

田邊 真  福島県立医科大学, 公私立大学の部局等, 教授 (80376962)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワードナノ粒子 / 還元反応 / 合金 / デンドリマー / 銅 / ハイブリッド触媒 / 酸化反応 / 酸化変換
研究開始時の研究の概要

本研究では,酸化還元活性を示す「銅」,C-H結合活性化に優位な「貴金属」,低原子価の化学種が安定な「典型金属」で構成される三元素「ハイブリッド触媒」を用いて,分子状酸素で酸化反応を達成するグリーンケミストリーを指向した酸化変換触媒の開発を目的とする.ハイブリッド触媒を構成する「原子組成比」に応じて,幾何構造および電子状態が顕著に異なるため,触媒機能が顕著に変動するだけでなく,特定の組成比をもつハイブリッド触媒は飛躍的に触媒活性が向上する「黄金原子比」の存在も充分に期待される.

研究成果の概要

本研究の目的は、安価で酸化還元活性な「銅(卑金属)」を軸として「貴金属」と「典型金属」で構成される多元素クラスター触媒の開発である。紫外可視分光光度計を用いて、芳香族ニトロ化合物の還元反応を簡便に追跡実験をおこなうことができる。三元素サブナノ触媒Pt4Sn8Cu16は、二元素触媒Pt12Sn16、Pt12Sn16、単元素触媒Pt28、Cu28Ox、Sn28Oxと比較して、最も短い時間で還元反応が進行した。最高活性を示した三元素触媒は、原料のニトロ化合物を再添加してもほぼ同じ短時間で原料が95%以上の転化率で触媒反応が進行し、5回の繰り返し利用が確認された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究成果の学術的意義として、複数元素で構成される多元素ハイブリッド触媒は各元素の特長が色濃く示されるため、その特徴を活用した触媒ナノ粒子の設計指針を見出したことである。最近、5種以上の元素が混在するハイエントロピー合金ナノ粒子は、合成時の熱的安定性が触媒活性を低下させること、各元素の役割がほとんど理解できないこと、類似した元素で構成された合金粒子の特性を効率的に活かせないことなど、本研究で対象とする多元素ハイブリッド触媒とは、その特異性が異なる。貴金属、卑金属、典型金属の異なる化学的性質をもつ元素をランダムに混在させたサブナノ粒子の触媒設計を確立した研究成果は、社会的意義にも意味がある。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (16件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件) 図書 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Non-Functionalized Subnanometer Copper Nanoparticles for Low-Temperature Methane Activation2023

    • 著者名/発表者名
      Sonobe Kazutaka、Tanabe Makoto、Imaoka Takane、Chun Wang-Jae、Ida Yumi、Kuzume Akiyoshi、Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 7 号: 6 ページ: 5802-5808

    • DOI

      10.1021/acsanm.3c04281

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Atom hybridization of metallic elements: Emergence of subnano metallurgy for the post-nanotechnology2023

    • 著者名/発表者名
      Imaoka Takane、Kuzume Akiyoshi、Tanabe Makoto、Tsukamoto Takamasa、Kambe Tetsuya、Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      Coordination Chemistry Reviews

      巻: 474 ページ: 214826-214826

    • DOI

      10.1016/j.ccr.2022.214826

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 主要族元素を含むサブナノおよびナノ構造体の精密合成と機能2022

    • 著者名/発表者名
      神戸 徹也・田辺 真・葛目 陽義・山元 公寿
    • 雑誌名

      Bulletin of Japan Society of Coordination Chemistry

      巻: 80 ページ: 68-71

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Makoto Tanabe, Yu Nakamura, Taka-aki Niwa, Masaru Sakai, Akira Kaneko, Hiroyuki Toi, Kazuki Okuma, Yoshitaka Tsuchido, Take-aki Koizumi, Kohtaro Osakada, and Tomohito Ide2022

    • 著者名/発表者名
      Di- and Trinuclear Complexes of Pd(0) and Pt(0) with Bridging Silylene Ligands: Structures with a Coordinatively Unsaturated Metal Center and Their Reactions with Alkynes
    • 雑誌名

      Organometallics

      巻: 41 号: 22 ページ: 3301-3312

    • DOI

      10.1021/acs.organomet.2c00286

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 多元素合金ナノ粒子の合成と触媒への展開2022

    • 著者名/発表者名
      田辺 真
    • 雑誌名

      Organometallics News 2 53 2022年5月( ISSN:2433-2267

      巻: 2 ページ: 53-53

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 精密多元素合金サブナノ粒子の合成と触媒への展開2022

    • 著者名/発表者名
      田辺 真,山元 公寿
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 64 ページ: 66-72

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書 2021 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Copper-bismuth Binary Oxide Clusters: An Efficient Catalyst for Selective Styrene Bisperoxidation2022

    • 著者名/発表者名
      Koizumi Hiromu, Tanabe Makoto, Kambe Tetsuya, Imaoka Takane, Wang-Jae Chun, Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 51 号: 3 ページ: 317-320

    • DOI

      10.1246/cl.210725

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Low‐Temperature H2 Reduction of Copper Oxide Subnanoparticles2021

    • 著者名/発表者名
      Kazutaka Sonobe, Makoto Tanabe, Takane Imaoka, Wang‐Jae Chun, Kimihisa Yamamoto
    • 雑誌名

      Chemistry-A European Journal

      巻: 27 号: 33 ページ: 8452-8456

    • DOI

      10.1002/chem.202100508

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 酸化銅サブナノ粒子の酸化触媒機能2023

    • 著者名/発表者名
      田辺 真、園部 量崇、山元 公寿
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 銅を軸とする多元素ハイブリッド粒子の触媒機能2023

    • 著者名/発表者名
      飯島 隆輔、田辺 真、山元 公寿
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 精密ニッケルクラスターを触媒とした温室効果ガス変換反応2023

    • 著者名/発表者名
      森合 達也、塚本 孝政、田辺 真、神戸 徹也、今岡 享稔、山元 公寿
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 樹状高分子を鋳型とする三元素サブナノ粒子の高効率変換触媒の開発2023

    • 著者名/発表者名
      飯島 隆輔、田辺 真、山元 公寿
    • 学会等名
      第13回 CSJ化学フェスタ2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 三元素サブナノ粒子の電子構造と触媒活性2023

    • 著者名/発表者名
      飯島 隆輔、田辺 真、山元 公寿
    • 学会等名
      第132回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 貨幣金属合金サブナノ触媒によるシクロヘキセン酸化反応2023

    • 著者名/発表者名
      森合 達也、塚本 孝政、田辺 真 、神戸 徹也、山元 公寿
    • 学会等名
      第132回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Precise preparation of subnano alloy particles encapsulated by a dendrimer and their catalytic applications2023

    • 著者名/発表者名
      Ryusuke Iijima, Makoto Tanabe, Kimihisa Yamamoto
    • 学会等名
      International Symposium for the 80th Anniversary of the Tohoku Branch of the Chemical Society of Japan
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis of silver nanoparticles using DNA duplex containing cytosine-Ag(I)-cytosine base pairs2023

    • 著者名/発表者名
      Takenori Dairaku, Tetsuya Ono, Kentaro Yoshida, Jiro Kondo, Akita Ono, Yoshitomo Kashiwagi, Makoto Tanabe
    • 学会等名
      International Symposium for the 80th Anniversary of the Tohoku Branch of the Chemical Society of Japan
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 貴金属-卑金属-典型金属で構成される三元素サブナノ粒子の酸化触媒反応2023

    • 著者名/発表者名
      飯島 隆輔、Huda MIFTAKHUL、田辺 真、山元 公寿
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] ケイ素橋架け多核金属錯体の合成と触媒への応用2022

    • 著者名/発表者名
      田辺 真、小坂田  耕太郎
    • 学会等名
      第26回ケイ素化学協会シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] デンドリマーを多元素集積鋳型とするサブナノ粒子の精密合成と高活性酸化 触媒の開発2022

    • 著者名/発表者名
      飯島 隆輔、田辺 真、山元 公寿
    • 学会等名
      令和 4 年度化学系学協会東北大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 反応性金属クラスターの合成と触媒開発へのアプローチ2022

    • 著者名/発表者名
      田辺 真
    • 学会等名
      第39回無機・分析化学コロキウム
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Niクラスター触媒による温室効果ガス変換反応2022

    • 著者名/発表者名
      森合達也,塚本孝政,田邊 真,神戸徹也,今岡享稔,山元公寿
    • 学会等名
      ナノ学会第20回大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 反応性金属クラスターの合成と触媒開発へのアプローチ2022

    • 著者名/発表者名
      田辺  真
    • 学会等名
      東北大学-第39回無機・分析化学コロキウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高選択酸化を指向する 多元素サブナノ触媒の創製2021

    • 著者名/発表者名
      田辺 真,山元 公寿
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] サブナノ粒子の構造解析に基づく酸素酸化触媒の開発2021

    • 著者名/発表者名
      田辺 真,山元 公寿
    • 学会等名
      2021年度 ナノ構造触媒研究会講演会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [図書] 金属ナノ粒子、微粒子の合成、調製と最新応用技術2021

    • 著者名/発表者名
      田辺 真,山元 公寿
    • 総ページ数
      558
    • 出版者
      技術情報協会
    • ISBN
      9784861048623
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [産業財産権] サブナノ粒子包接体とその製造方法2022

    • 発明者名
      梁天賜、田辺真、山元公寿
    • 権利者名
      梁天賜、田辺真、山元公寿
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2022-040937
    • 出願年月日
      2022
    • 取得年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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