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超高速時間分解計測・高度計算科学による酵素内反応追跡に向けた化合物最適化技術開発

研究課題

研究課題/領域番号 21K04989
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関群馬大学

研究代表者

樋山 みやび  群馬大学, 大学院理工学府, 准教授 (90399311)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2022年度: 520千円 (直接経費: 400千円、間接経費: 120千円)
2021年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
キーワードケージドルシフェリン / 光開裂量子収率 / 光開裂断面積 / 光褪色量子収率 / 光褪色断面積 / ホタルルシフェリン / ケージド化合物 / 生物発光
研究開始時の研究の概要

ホタル生物発光は基質であるルシフェリンが酸化反応をおこして発光する現象である。基質の生体内への影響が少ないことから、ホタル生物発光は生体内の発光イメージングに用いられているが、反応途中の情報が不明であることからその発光機構の詳細は依然として謎である。実験的に反応追跡するための第一歩として、本研究では光照射によりルシフェリンを生成する光照射型ケージドルシフェリンを用いて、光照射によるケージド基の解離過程についての詳細な情報を明らかにし、反応追跡に有効なケージド化合物の評価方法を確立することを目指す。

研究成果の概要

光解離型ケージドルシフェリンは、光照射によりホタル生物発光は基質であるルシフェリンを生成する化合物である。本研究では、当研究室にて独自に開発したケージドルシフェリンの合成方法を改良し、これまでよりも多く、さらに、純度の高い化合物の合成に成功した。この化合物への光照射から生成したD-ルシフェリンの分子数を発光量絶対値測定系により定量することで、ケージド化合物の定量的な評価方法を確立した。ケージドルシフェリンへの光照射実験を実施し、光開裂量子収率を決定した。また、ルシフェリンの脱プロトン化に対するX線吸収測定と、理論計算による帰属から、軟X線吸収計測の反応追跡への利用の可能性を示した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究で確立した方法により、新たに開発される光解離型ケージドルシフェリンの統一的な性能評価が可能になった。また、ホタル生物発光は薬剤動態やがんの転移経路観測のための生体内の分子イメージングに用いられている。光解離型ケージドルシフェリンは、光照射のタイミングによりルシフェラーゼを含む細胞内で発光する時刻を制御することができる。本研究で開発したDEACMケージドルシフェリンは、今後、生体内分子イメージングへの利用が期待される。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (34件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 4件、 招待講演 5件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Experimental and Theoretical Study for Core Excitation of Firefly Luciferin in Carbon K-Edge Spectra2024

    • 著者名/発表者名
      Kudo Yuto、Kumaki Fumitoshi、Nagasaka Masanari、Adachi Jun-ichi、Noguchi Yoshifumi、Koga Nobuaki、Itabashi Hideyuki、Hiyama Miyabi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 128 号: 3 ページ: 611-617

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.3c07504

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical Study of Si/C Equally Mixed Dodecahedrane Analogues2023

    • 著者名/発表者名
      Uchiyama Tamotsu、Nakamura Taiji、Hiyama Miyabi、Kudo Takako
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 28 号: 6 ページ: 2769-2769

    • DOI

      10.3390/molecules28062769

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Quantum yield of near-infrared bioluminescence with firefly luciferin analog: AkaLumine2023

    • 著者名/発表者名
      R. Ono, K. Osawa, Y. Takahashi, Y. Noguchi, N. Kitadad, R. Saito-Moriya, T. Hirano, S. A. Makid, K. Shibata, H. Akiyama, K. Kanno, H. Itabashi, and M. Hiyama
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry & Photobiology, A: Chemistry

      巻: 434 ページ: 114270-114270

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2022.114270

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photo-cleaving and photo-bleaching quantum yields of coumarin-caged luciferin2023

    • 著者名/発表者名
      Kumagai Ryo、Ono Ryohei、Sakimoto Shu、Suzuki Chiharu、Kanno Ken-ichiro、Aoyama Hiroshi、Usukura Junko、Kobayashi Masataka、Akiyama Hidefumi、Itabashi Hideyuki、Hiyama Miyabi
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      巻: 434 ページ: 114230-114230

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2022.114230

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photo-bleaching of Firefly Luciferin with UV Irradiation2022

    • 著者名/発表者名
      Ryo Kumagai, Ryohei Ono, Hidefumi Akiyama, Hideyuki Itabashi, Miyabi Hiyama
    • 雑誌名

      Chem. Phys. Lett.

      巻: 791 ページ: 139414-139414

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2022.139414

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Absorption Spectra for Firefly Bioluminescence Substrate Analog:TokeOni in Various pH Solutions2021

    • 著者名/発表者名
      Haruhisa Ogawa, Ryohei Ono, Yoshifumi Noguchi, Nobuo Kitada, Ryohei Saito-Moriya, Shojiro A. Maki, Hidefumi Akiyama, Hideyuki Itabashi, and Miyabi Hiyama
    • 雑誌名

      Photochemistry and Photobiology

      巻: 97 号: 5 ページ: 1016-1022

    • DOI

      10.1111/php.13458

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Experimental and theoretical study for photo-cleavage of coumarin-caged luciferin2023

    • 著者名/発表者名
      Miyabi Hiyama,
    • 学会等名
      Joint Meeting of the Tohoku Area Chemistry Societies
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ホタル生物発光基質類似体の理論研究2023

    • 著者名/発表者名
      樋山みやび
    • 学会等名
      生物発光化学発光研究会第38回学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ホタル生物発光基質類似体AkaLumineによる発光反応の in situ吸収スペクトル2023

    • 著者名/発表者名
      大澤敬太, 野口良史, 北田昇雄, 森屋亮平, 平野誉, 牧昌次郎, 秋山英文, 菅野研一郎, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      生物発光化学発光研究会第38回学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ホタル生物発光基質類似体seMpaiの吸収・蛍光スペクトル2023

    • 著者名/発表者名
      原田昌拓、小野稜平、内山保、野口良史、森屋亮平、青山洋史、北田昇雄、牧昌次郎、平野誉、秋山英文、板橋英之、樋山みやび
    • 学会等名
      生物発光化学発光研究会第38回学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 近赤外ホタル生物発光基質類似体AkaLumineの発光量子収率とモル吸光係数の測定2023

    • 著者名/発表者名
      小野稜平, 大澤敬太, 高橋由太翔, 野口良史, 北田昇雄, 森屋亮平, 平野誉, 牧昌次郎, 柴田桂成, 秋山英文, 菅野研一郎, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] レーザーと及びLED光源によるD-Luciferin光破壊条件2023

    • 著者名/発表者名
      松永 大輝,小野 稜平,小林 真隆,秋山 英文,板橋 英之, 樋山 みやび
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] クマリンケージドルシフェリンの光開裂過程2023

    • 著者名/発表者名
      熊谷 遼,小野 稜平,菅野 研一郎,青山 洋史,薄倉 淳子,小林 真隆,秋山英文,板橋英之,樋山みやび
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] キラルHPLCを用いたDEACMケージドルシフェリンの光解離定量計測2023

    • 著者名/発表者名
      中野 智哉,小野 稜平,菅野 研一郎,青山 洋史,薄倉 淳子,小林 真隆,秋山英文,板橋英之,樋山みやび
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ルミノール化学発光の精密定量計測2023

    • 著者名/発表者名
      倉田洋佑, 小野稜平, 小林真隆, 秋山英文, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] レーザー及びLED光源を用いたケージドルシフェリンの光開裂2023

    • 著者名/発表者名
      今西勇輔, 小野稜平, 中野智哉, 松永大輝, 小林真隆, 秋山英文, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ホタル発光基質類似体D-AkaLumineの発光量子収率のpH依存性2022

    • 著者名/発表者名
      小野稜平,大澤敬太,高橋由太翔,野口良史,北田昇雄,森屋亮平,平野 誉,牧 昌次郎,柴田桂成,秋山英文,菅野研一郎,板橋英之,樋山みやび
    • 学会等名
      日本化学会関東支部 群馬地区研究交流発表会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 生物発光研究と原子分子物理学2022

    • 著者名/発表者名
      樋山みやび
    • 学会等名
      第42回原子衝突若手の会「秋の学校」
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 新規光解離型ケージドルシフェリンの開発2022

    • 著者名/発表者名
      勝見渓太,菅野研一郎,板橋英之,樋山みやび
    • 学会等名
      日本化学会関東支部 群馬地区研究交流発表会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] ホタル生物発光基質D-LuciferinのC1s内殻励起スペクトル測定2022

    • 著者名/発表者名
      工藤優斗,熊木文俊、足立純一,長坂将成,野口良史,古賀信明,板橋英之,樋山みやび
    • 学会等名
      日本化学会関東支部 群馬地区研究交流発表会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Photo-cleavage quantum yield of coumarin-caged luciferin2022

    • 著者名/発表者名
      Ryohei Ono, Ryo Kumagai, Ken-ichiro Kanno, Hiroshi Aoyama, Junko Usukura, Masataka Kobayashi, Hidefumi Akiyama, Hideyuki Itabashi, Miyabi Hiyama
    • 学会等名
      The 8th Quantum Science (QS) symposium, ICCMSE 2022-Computational Chemistry and Computational Physics, 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 近赤外ホタル生物発光基質類似体の量子収率の測定2022

    • 著者名/発表者名
      小野稜平,大澤敬太, 高橋由太翔,野口良史, 北田昇雄, 森屋亮平,平野 誉,牧 昌次郎,柴田桂成,秋山英文, 菅野研一郎, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 北米産ホタルルシフェラーゼ環境下でのAkaLumineの吸収測定2022

    • 著者名/発表者名
      大澤敬太, 小野稜平,野口良史, 北田昇雄, 森屋亮平,平野 誉,牧 昌次郎, 小林真隆, 秋山英文, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 近赤外線基質seMpaiの吸収特性2022

    • 著者名/発表者名
      原田昌拓、小野稜平、柴山竜毅、大澤敬太、内山保、野口良史、森屋亮平、青山洋史、北田昇雄、牧昌次郎、平野誉、秋山英文、板橋英之、樋山みやび
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] ホタル生物発光基質の光褪色2022

    • 著者名/発表者名
      熊谷遼、小野稜平、秋山英文、板橋英之、樋山みやび
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Photo-bleaching of firefly luciferin2022

    • 著者名/発表者名
      Ryo KUMAGAI, Ryohei ONO, Hidefumi AKIYAMA, Hideyuki ITABASHI, Miyabi HIYAMA
    • 学会等名
      37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Study for firefly bioluminescence related molecules2021

    • 著者名/発表者名
      Miyabi Hiyama
    • 学会等名
      The 7th Quantum Science (QS) symposium, ICCMSE 2021-Computational Chemistry and Computational Physics
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ホタル生物発光基質類似体AkaLumineの吸収スペクトルにおけるpH依存性2021

    • 著者名/発表者名
      小川晴寿, 小野稜平, 野口良史, 北田昇雄, 森屋亮平, 牧 昌次郎, 秋山英文, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] UV光によるホタルルシフェリン光分解の定量評価2021

    • 著者名/発表者名
      熊谷遼, 小野稜平,秋山英文, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] ホタル生物発光反応における二価金属イオンの影響解明2021

    • 著者名/発表者名
      齋藤啓輔, 小野稜平, 秋山英文, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 近赤外発光基質「TokeOni」の発光量子収率の測定2021

    • 著者名/発表者名
      小野稜平,高橋由太翔,小川晴寿,野口良史, 北田昇雄, 森屋亮平, 牧 昌次郎, 平野誉,柴田桂成,秋山英文, 板橋英之, 樋山みやび
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 7-(diethylaminocoumarin4-(yl)methyl caged D-luciferin)の合成および吸収・蛍光スペクトル測定2021

    • 著者名/発表者名
      﨑元 柊, 熊谷 遼, 菅野 研一郎, 板橋 英之, 樋山 みやび
    • 学会等名
      第81回分析化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [備考] 【プレスリリース】ホタルの発光メカニズムを探れ!

    • URL

      https://www.gunma-u.ac.jp/information/175499

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 板橋・樋山研究室

    • URL

      https://itabashi-lab.ees.st.gunma-u.ac.jp

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書 2021 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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