| 研究課題/領域番号 |
21K04996
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
辻 雄太 九州大学, 総合理工学研究院, 准教授 (80727074)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
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| キーワード | 表面科学 / 結晶軌道 / 軌道相関図 / Walsh図 / 第一原理計算 / 不均一系触媒 / バンド計算 / 合金 / クラスター / 触媒 / 表面 / 密度汎関数法 / 拡張Hueckel法 / ウォルシュ図 / 単一原子合金 / メタン |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究では、周期境界条件を課したスラブモデルを用いて表面をシミュレートする。第一原理計算により、表面反応の最小エネルギー経路を求める。その経路上の各点でバンド計算を行い、バンドのエネルギーを反応座標に沿って連続的に繋げていくことで表面反応に対する軌道相関図を取得する。得られた相関図をもとに、反応の活性化エネルギーに大きな影響を与えている軌道を特定する。表面改質などを通して、軌道エネルギーに摂動を与え、活性化エネルギーを調整し、触媒反応全体を最適化する。
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| 研究成果の概要 |
分子系の反応において、反応の進行しやすさを判断するために、軌道相関図が用いられることがある。本研究では、表面反応にもこれを適用することで、単原子合金表面上でのメタンからエタンへの非酸化的カップリング反応を最適化することが可能であるということが示された。さらに、様々な表面過程（接着など）の解析においても、結晶軌道に基づいた解析の有用性が示された。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本研究課題において、我々は有機化学や有機金属化学において活性化エネルギーの理解に大きな役割を果たしてきた軌道相関図の方法を固体表面のバンド計算と組み合わせることで、それを表面反応に適用し、従来の不均一触媒反応の理論的研究とは一線を画したアプローチをとることが可能であることを示した。そのような観点から、本研究は非常に学術的独自性に富んでいると言える。さらに、新規のアプローチの確立を達成した点は意義深いと考える。
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