| 研究課題/領域番号 |
21K04999
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 富山県立大学 |
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研究代表者 |
脇坂 暢 富山県立大学, 工学部, 教授 (40377601)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2023年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
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| キーワード | 電解 / 水素付加反応 / マイクロエマルション / 多環芳香族 / 微分電気化学質量分析 / 反応機構解析 / 電解水素化 / 芳香族有機分子 / 多環芳香族炭化水素 / 多電子移動 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
反応場の役割と電極表面上における触媒反応過程を解析することで、多環芳香族の1段階多電子移動水素化機構の理解を目的とする。マイクロエマルションの構造とプロトンおよび基質の物質輸送特性は、小角X線散乱、粘度測定およびNMRによる自己拡散係数の測定により解析する。微分電気化学質量分析法を用いて電極表面上における水素付加反応過程を明らかにし、電気化学-光電子分光法による合金触媒の電子状態解析から、反応活性と選択性の支配因子を明らかにする。
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| 研究成果の概要 |
本研究では、マイクロエマルション反応場における多環芳香族炭化水素の水素付加反応の活性および反応選択性の支配因子を明らかにするため、マイクロエマルションの相分離構造の分析、支持電解質・電極材料・電解条件などによる活性のスクリーニング、微分電気化学質量分析器による反応機構の解析を行った。
水素化電解の活性および選択性は電解質のpH、界面活性剤の種類、電極の組成によって大きく変化することが明らかとなった。選択性の傾向と電気化学測定結果から、電極表面上のアンダーポテンシャル水素と被水素化物(トルエンやナフタレン)が反応するLangmuir-Hinshelwood機構で進行することが示唆された。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本研究で得られた芳香環への電解水素付加反応の支配因子に関する知見は、従来の熱化学的な水素化プロセスから脱却した新しい低炭素電解水素化プロセスの提案につながると期待される。また、本研究で独自開発した微分電気化学質量分装置は、比較的大きな有機分子の検出も可能であり、今後の有機電解合成解析への応用展開が期待される。また、本研究では、目的の芳香環への飽和水素付加反応だけでなく、クロロベンゼン類の脱塩素反応もマイクロエマルション反応場を用いて可能であることを見出し、PCBといった有害物質の脱塩素処理への本技術の水平展開が期待される。
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