| 研究課題/領域番号 |
21K05058
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分33020:有機合成化学関連
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
永島 英夫 九州大学, グリーンテクノロジー研究教育センター, 特任教授 (50159076)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
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| キーワード | 9族遷移金属触媒 / ヒドロシリル化反応 / 還元反応 / エナミン / DFT計算 / 反応機構 / 触媒サイクル / 遷移金属触媒 / ヒドロシリル化 / カルボニル化合物 / アルケン / 計算科学 / 元素減量 / 高活性触媒 / イリジウム / 含窒素π共役系化合物 / 光・電子機能 / 含窒素π共役化合物 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
持続可能な社会を構築するファインケミカル合成の鍵技術である均一系触媒の元素戦略の中でも、徹底した触媒効率の向上を達成する元素減量は多くの研究を必要としている。本研究では、本申請者が開発した高活性イリジウム触媒を用いるアミドからエナミンの合成反応を基盤に、計算科学と合成実験を効果的に組み合わせた研究手法で、従来の合成反応では困難な含窒素π共役系化合物および複素環化合物の合成を達成し、その光・電子機能の開発をおこなう。
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| 研究成果の概要 |
極めて高活性、かつ、高選択性を有する均一系触媒反応であるイリジウム触媒とヒドロシランを用いるアミドからエナミンの変換反応の展開として、有機EL素子材料への応用、複素環化合物であるインドール、ピロール合成法と新規高活性触媒の開発をおこなった。また、計算科学を用いて触媒反応機構の解明を実施し、従来の触媒サイクルとは異なる新しい機構（ジシラメタラサイクル機構）を提唱するとともに、従来未解決であった実験事実と矛盾しないコバルト触媒を用いるヒドロシリル化機構の解明に成功した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
ファインケミカル合成の鍵技術である均一系触媒においては、高い触媒活性と高い反応選択性を持つ反応の開発は、「元素減量」戦略としてSDGsの達成に貢献する。本研究では、イリジウム触媒を用いるアミドのヒドロシラン還元によるエナミン合成の展開として、複素環化合物の新規合成法の開発、新しい触媒の開発に成果を上げるとともに、計算科学を用いてヒドロシリル化の反応機構解明研究を通じて学術的な貢献をおこなった。また、社会的には、得られたエナミンを有機EL素子に応用する産学共同研究をにおいて成果を得た。
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