| 研究課題/領域番号 |
21K05100
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(C)
|
| 配分区分 | 基金 |
|---|
| 応募区分 | 一般 |
|---|
| 審査区分 |
小区分34010:無機・錯体化学関連
|
|---|
| 研究機関 | 九州大学 |
|---|
研究代表者 |
山内 幸正 九州大学, 理学研究院, 助教 (50631769)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
|
| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
|
| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
|
|---|
| キーワード | 二酸化酸素還元 / 人工光合成 / エネルギー変換 / N-ヘテロ環状カルベン（NHC） / 水素発生 / 電気化学 / 光化学 / メタン / 二酸化炭素還元 / コバルト錯体触媒 / NHC配位子 / メタン生成 / 光電子移動 / メタノール / 錯体触媒 |
|---|
| 研究開始時の研究の概要 |
二酸化炭素（CO2）の逐次多電子還元反応を高選択的に駆動する金属錯体触媒の創出と反応制御を目的として推進する。
光／電気化学的なCO2多電子還元系を構築する上で、CO2の２電子還元により生成するCO（一酸化炭素）の活性化をいかに制御するかが鍵を握る。そのため、COを捕捉する錯体触媒の探索と逐次多電子還元過程への応用に注力する。
また、実験と理論の協奏に基づく多角的な反応機構解析により、逐次多電子還元の制御因子を解明し更なる高活性触媒の創製に挑戦する。
|
| 研究成果の概要 |
本研究では、種々のCo-NHC錯体を触媒とする光化学的及び電気化学的二酸化炭素（CO2）還元反応について詳細な検討を行った。光反応系での主生成物は２電子還元生成物であるCOであり、酸の添加に伴う触媒特性の大幅な向上が観測された。電気化学反応系では定電位電解の結果、微量ではあるがメタンの生成が観測される反応系が見出された。この結果は、錯体触媒上に捕捉されたCOが活性化され後続の逐次多電子還元過程へと導かれたことを示唆している。以上、CO2の逐次多電子還元を駆動する金属錯体反応場を構築したと結論づけた。
|
| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
持続可能な社会の実現を目指し、地球温暖化の主要因である二酸化炭素（CO2）の有用化合物への変換反応に関する研究が盛んに行われている。COやギ酸などのCO2の２電子還元生成物を与える分子性触媒反応系の報告は多数あるが、エネルギーキャリアとして真に有用であるメタノール（６電子還元生成物）やメタン（８電子還元生成物）を与える反応系はほとんど無い。本研究では、CO2雰囲気で微量ながらもメタンを生成する分子性触媒系を構築することができ、今後の高選択的なCO2変換系への展開が期待できる。
|
