| 研究課題/領域番号 |
21K05102
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分34010:無機・錯体化学関連
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| 研究機関 | 立教大学 |
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研究代表者 |
和田 亨 立教大学, 理学部, 教授 (30342637)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
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| キーワード | 二酸化炭素 / 金属錯体 / 触媒 / 光化学反応 / 還元 / 光触媒 / レニウム錯体 / 遷移金属錯体 / レニウム / ルテニウム |
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| 研究開始時の研究の概要 |
持続可能な社会を実現するためには、太陽光エネルギーを用いて二酸化炭素を高付加価値の化合物へ変換する触媒が必要である。本研究は可視光照射によって二酸化炭素を四電子以上の多電子還元する二核遷移金属錯体触媒を開発することを目的とする。独自に開発した二核化配位子で架橋した二核レニウムおよびルテニウム錯体を用いて、二酸化炭素の二重活性化あるいは二重ヒドリド移動による多電子還元を実現する。さらに、二核光増感剤によって一光子励起二電子移動を効率化し、これらを組み合わせた高活性な触媒系を構築する。
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| 研究成果の概要 |
本研究は、アントラセン等で架橋した二核レニウム錯体を触媒とする光、または電気化学的なCO2還元により、CO2の多電子還元を実現することを目的として実施した。光化学的な二酸化炭素還元反応に対して、二核Re錯体は対応する単核Re錯体の約5倍の触媒回転数を示し、選択的にCOを生成した。電気化学的に二核レニウム錯体を二電子還元するとRe-Re結合が生成し、そこへ可視光を照射すると二酸化炭素との反応が進行した。二核レニウム錯体触媒と光増感剤を組み合わせた二元光触媒系を用いて、可視光照射による二酸化炭素還元反応を行うと、光増感剤の還元力と生成物の種類に相関があることを明らかにした。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本研究は、これまでに報告例が極めて少ない分子性触媒による二酸化炭素の４電子還元によるホルムアルデヒド生成の実現を目指した。光化学的な二酸化炭素還元反応に対して、合成した新規二核レニウム錯体は有効であることを確認した。溶媒への添加剤や、犠牲還元剤、光増感剤の種類を変えることによって、生成物が変化することを見出した。現在までにホルムアルデヒドの生成は確認できていないが、二酸化炭素の多電子還元を実現する上で、貴重な知見を得ることが出来た。二酸化炭素を有用な工業原料に変換することが出来れば、二酸化炭素削減ばかりではなく炭素資源として有効活用する道筋を示すことになると考えている。
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