| 研究課題/領域番号 |
21K05137
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分34020:分析化学関連
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| 研究機関 | 一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発 |
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研究代表者 |
水沢 多鶴子 一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発, 中性子科学センター, 研究員 (90624536)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円)
2022年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円)
2021年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
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| キーワード | 表面・界面分析 / 元素分析 / 中性子 / ガンマ線 / 界面 / 全反射 / ガンマ線分光 / 固液界面 / 吸着構造 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
電解質水溶液中に存在するナトリウム、カリウム等の軽金属イオンは電気二重層に吸着し、電荷移動反応や拡散過程に影響を及ぼす。電極反応を制御するためにはこれら軽元素イオンの吸着構造及びその変化を理解する必要がある。界面の元素分析には通常は全反射蛍光X線法が使われるが、固液界面に存在するこれらの軽元素イオンの場合は信号となる蛍光X線の減衰が大きく適用することは困難である。本研究では中性子線をプローブとして用い中性子と試料との核反応で生じるγ線を検出する全反射中性子線利用γ線分析法を開発し、電極／電解質界面に存在する軽元素の吸着構造を解析する。
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| 研究実績の概要 |
本研究では中性子反射率法に全反射蛍光X線法（TXRF）の手法を応用し、中性子の鏡面反射により表面近傍の原子との核反応により生じるガンマ線を検出することで界面の元素分析を行う方法を開発する。本手法を、TXRFでは困難な深く埋もれた界面に局在する軽元素の分析に適用する。2021年度は研究用原子炉JRR-3及びJ-PARC MLFで実験セットアップの試験を行い、本手法により表面、界面近傍を選択的に分析可能であることを確認した。2022年度は遮蔽の改善等により高感度な分析が可能となる測定条件の確立を目指した。実績は下記のとおりである。
（１）JRR-3における実験：中性子反射率計SUIRENにおいて単色中性子線による鏡面反射InPウエハの表面近傍でのInからのガンマ線の信号強度の角度依存性を測定した。反応断面積が10barn以上、エネルギー1500keVまでのガンマ線を検出することに成功した。また、Si基板の下にある厚さ数マイクロメートルのIn合金層からの信号を検出することに成功した。
（２）J-PARC MLFにおける実験：BL10に実験セットアップを持込み、試料からのγ線強度の波長依存性を測定する実験を行った。シリコン基板の表面もしくは界面に作成した厚さ数マイクロメートルのIn合金薄層を分析できた。
（３）本課題を申請するための予備研究として微小な中性子ビームで表面近傍の分析を行っていた。その結果を投稿した。論文は「表面と真空」2022年9月号に掲載された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
電気料金の高騰に関連する運転時間短縮の影響により、2022年度前半にJ-PARCでの実験を行うことができなかった。マシンタイムの配分の優先度が下がり実験が保留された理由は、本手法が界面に局在する微量の軽元素の検出という課題に応えるに至っていないことである。現状では反応断面積が数1000 barnを超えるランタニドの分析だけでなく、断面積が10~数10barnの即発ガンマ線の検出ができるようになっている。だが、軽元素と中性子の反応断面積の多くは1barn以下で、本手法では未だ界面の微量成分の検出は困難である。2023年度のJ-PARCのマシンタイム申請では、界面の軽元素分析に向けてバックグラウンドの低減など測定条件の改善を行うと同時に、本手法の現在の感度を生かした分析を提案していく。
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| 今後の研究の推進方策 |
現段階では、本手法で分析可能な界面の元素は、反応断面積が10barn以上、検出可能なガンマ線のエネルギーは1500keV以下である。また、分析可能な膜厚数マイクロメートル程度にとどまっている。界面に局在する数原子層の軽元素の分析は未だ困難であるが、測定条件を改善し、実現に漕ぎつける所存である。実験にあたり、マシンタイムを有効に活用するために遮蔽構造については詳細なシミュレーションを併用して、装置改良を効率化する。また、微量試料からの高エネルギーの信号を扱う即発ガンマ線分析やミュオン特性X線分析の技術を取り入れる。
装置や測定条件の改良と並行して、現行の性能を生かし、液体金属と固体の界面の分析について成果を出す。液体金属用セルを作成し、界面のぬれと構造や組成の関係解析する実験を行う。
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