| 研究課題/領域番号 |
21K05142
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分34030:グリーンサステイナブルケミストリーおよび環境化学関連
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| 研究機関 | 群馬大学 |
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研究代表者 |
尾崎 純一 群馬大学, 大学院理工学府, 教授 (30214125)
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| 研究分担者 |
小林 里江子 群馬大学, 大学院理工学府, 助教 (70600013)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 520千円 (直接経費: 400千円、間接経費: 120千円)
2022年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2021年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
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| キーワード | カーボン担体 / 窒素ドープ / 炭化タングステン / 水素発生触媒 / 材料反応工学 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
水素製造用の水電解用カソード触媒として非貴金属触媒の開発が求められている。本研究では、水素発生反応（HER）に対する高い触媒活性を持つ炭化タングステン触媒（WxC/C）を、タングステン化合物をカーボン担体上で加熱し得る方法を取り上げる。本研究の核心をなす学術的「問い」として、「高いHER触媒活性を持つ炭化タングステン触媒合成に求められる炭素源カーボン担体の要件はなにか？」と設定した。具体的には、導入量と化学状態を制御した窒素ドープカーボン担体の使用や、カーボン担体へのWxC担持量の変化が、WxCの構造・組成、分散性、そしてHER触媒活性に及ぼす影響を評価することで「問い」に対する解答を見出す。
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| 研究実績の概要 |
前年度までに、最適な炭化タングステン担持量および微粒子化の要件としてカーボン担体が10at.%以上の窒素を含むことが必要であることを明らかにしている。
今年度はカーボン担体に窒素が含まれる場合に微粒子化が起こるメカニズムについて検討を行った。さらに、得られた炭化タングステン触媒を固体高分子形HERセルに実装しその触媒性能評価を行った。
窒素による炭化タングステンの微粒子化メカニズムについて、熱分析による炭化タングステン前駆体である酸化タングステンとカーボン担体との反応性の評価を導入した。酸化タングステンをカーボンと共に熱処理することで、カーボンによってタングステンへと還元される。この反応が開始する温度を「反応開始温度」とし、カーボン担体によってこの反応開始温度に違いがあるかを確認した。その結果、反応開始温度が早いほど粒子径が小さくなる傾向にあることを明らかにした。窒素による炭化タングステンの微粒子化は酸化タングステンからタングステンへと変換される温度が低いことにより起きていると結論した。ここから、高融点を有するタングステンへ、低温で転換することでタングステンの凝集が起きにくくなったことが微粒子化の要因として考えられる。
また、セルへの実装試験についても検討を行った。報告済みの炭化タングステン触媒は現行の白金触媒と比較して重量活性が15分の1程度である。炭化タングステン触媒目付量についての検討を行ったところ、白金の5倍量までは担持量を増やすことで水素発生速度が向上したが、それ以上の目付量では頭打ちになった。これは目付量を増やし膜厚が厚くなることで物質移動が妨げられたためと考えられる。この結果から、炭化タングステン触媒のさらなる活性向上が必要であることが明らかになった。
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