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溶液中における多分岐ブロックコポリマーの凝集構造

研究課題

研究課題/領域番号 21K05184
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分35020:高分子材料関連
研究機関京都大学

研究代表者

登阪 雅聡  京都大学, 化学研究所, 准教授 (10273509)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2022年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2021年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワード多分岐高分子 / 構造制御 / 凝集構造 / シミュレーション / 自己組織化 / 表面力測定 / 動的粘弾性 / ミセル / 界面物性 / エマルジョン重合 / トポロジー / ミセル形態 / 流体力学半径 / 分子設計 / 階層構造
研究開始時の研究の概要

本研究では、独自に開発した手法で構造パラメータが制御された多分岐ブロックコポリマー(Hyperbranched block copolymer, HBBCP)を合成し、溶液中や固液界面に形成する凝集構造およびその物性を実験的に解析する。そうして得られた実験データから、HBBCPの構造パラメータが凝集構造形成に与える影響を、定量的に理解する。将来的には機械学習により所望の物性を発現する分子設計を行うことも視野に入れ、実験データ蓄積を行っていく。本研究の成果により、直鎖高分子では到達出来なかった、高度な粘度制御、界面構造の改質、分散性の向上、および多分岐高分子独自の新分野開拓が期待できる。

研究成果の概要

本研究の手法で一段階合成した多分岐ポリマー(HBP)の形成過程をシミュレーションして、分子量と分岐数に関する統計的な傾向を解析することで、設計通りの生成物が得られている事を示した。直鎖の親水性ポリマーから、分岐構造を制御した疎水性ポリマーを成長させ、得られたミセルの形態変化から、分岐構造が凝集構造の形態制御に用られることを示した。基板表面の凝集状態に関しては、HBP溶液を微小ギャップ間に挟んで表面力測定を行い、応力が急上昇する「ハードウォール距離」は、HBPが直鎖ポリマーの二倍程度という結果を得た。動的粘弾性測定により、分岐の導入による粘度低下と、末端ブロックの相互作用が示された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

我々の開発した新しいHBP合成法が、ほぼ設計通りに構造を制御する有用な方法であることを示した。この方法で合成した多分岐ブロックコポリマー(HBBCP)がミセルなどを自己組織化する際、分岐がどの様な効果を及ぼすかについて定量的な理解を進展させた。また、新規な形状のベシクルが形成される事を見出し、有効な薬剤単体としての可能性が見出された。さらに、HBPが境界潤滑での摩擦提言に有効であると示された。エマルジョン重合をHBBCP合成に適用することで、効率的合成を可能とした。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2023 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Practical Synthesis of Dendritic Hyperbranched Polyacrylates and Their Topological Block Polymers by Organotellurium‐Mediated Emulsion Polymerization in Water**2023

    • 著者名/発表者名
      Jiang Yuhan、Kibune Masato、Tosaka Masatoshi、Yamago Shigeru
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 号: 35

    • DOI

      10.1002/anie.202306916

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stochastic Simulation of Controlled Radical Polymerization Forming Dendritic Hyperbranched Polymers2023

    • 著者名/発表者名
      Tosaka Masatoshi、Takeuchi Hinako、Kibune Masato、Tong Tianxiang、Zhu Nanyi、Yamago Shigeru
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 号: 29

    • DOI

      10.1002/anie.202305127

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Practical Synthesis of Dendritic Hyperbranched Polyacrylates and Their Topological Block Polymers by Organotellurium-Mediated Emulsion Polymerization in Water2023

    • 著者名/発表者名
      Yamago Shigeru、Jiang Yuhan、Kibune Masato、Tosaka Masatoshi
    • 雑誌名

      ChemRxiv

      巻: -

    • DOI

      10.26434/chemrxiv-2023-63gsc

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Stochastic Simulation of Controlled Radical Polymerization of Den-dritic Hyperbranched Polymers2023

    • 著者名/発表者名
      Tosaka Masatoshi、Takeuchi Hinako、Kibune Masato、Tong Tianxiang、Zhu Nanyi、Yamago Shigeru
    • 雑誌名

      ChemRxiv

      巻: -

    • DOI

      10.26434/chemrxiv-2023-l55nn

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • オープンアクセス
  • [学会発表] Removal of organotellurium groups from the polymers synthesized by organotellurium-mediated radical polymerization (TERP)2023

    • 著者名/発表者名
      Yuhan JIANG; Masatoshi TOSAKA; Misato IWASE; Yoshiki SOHRIN; Shigeru YAMAGO
    • 学会等名
      第72回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of structurally controlled dendritic hyperbranched polyacrylates by TERP and their rheological properties2023

    • 著者名/発表者名
      TIANXIANG TONG; Masato Kibune; Masatoshi Tosaka; Yumi Matumiya; Hiroshi Watanabe; Shigeru YAMAGO
    • 学会等名
      第72回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Simulation of Structural Fluctuations in Hyperbranched Polymers Synthesized in a Structure-Controlled Single Step2023

    • 著者名/発表者名
      Masatoshi TOSAKA; Shigeru YAMAGO
    • 学会等名
      第72回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of Topological Block Polymers by Organotellurium-Mediated Emulsion Polymerization in Water2023

    • 著者名/発表者名
      Yuhan JIANG; Masatoshi TOSAKA; Shigeru YAMAGO
    • 学会等名
      第10回環太平洋ラジカル化学会議
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis of structurally controlled dendritic hyperbranched polyacrylates by TERP and their rheological properties2023

    • 著者名/発表者名
      Tianxiang Tong; Masato Kibune; Masatoshi Tosaka; Yumi Matsumiya; Hiroshi Watanabe; Shigeru Yamago
    • 学会等名
      第10回環太平洋ラジカル化学会議
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] TERP を用いた多分岐高分子の構造制御合成と生成物のレオロジー特性2022

    • 著者名/発表者名
      木舩雅人, 仝天翔, 登阪雅聡, 松宮由実, 渡辺宏, 山子茂
    • 学会等名
      2022KIPS 若手高分子シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] エマルジョンTERP を用いた多分岐高分子の構造制御合成2022

    • 著者名/発表者名
      蒋語涵, 木舩雅人, 登阪雅聡, 山子茂
    • 学会等名
      2022KIPS 若手高分子シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Synthesis of Linear and Hyperbranched Polymers by Ab-Initio Emulsion Organotellurium-Mediated Radical Polymerization2022

    • 著者名/発表者名
      蒋語涵, 登阪雅聡, 山子茂
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 構造制御された多分岐高分子の単段階合成における反応進行過程のシミュレーション2022

    • 著者名/発表者名
      登阪雅聡, 山子茂
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] TERP を用いた多分岐高分子の構造制御合成と生成物のレオロジー特性2022

    • 著者名/発表者名
      木舩雅人, 仝天翔, 登阪雅聡, 松宮由実, 渡辺宏, 山子茂
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Lubricity of Hyperbranched Polymers in Base Oil Studied by Resonance Shear Measurement2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Takahashi, M. Mizukami, Y. He, M. Tosaka, S. Yamago, K. Kurihara
    • 学会等名
      第71回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] ラジカル共重合におけるモノマー反応性比の機械学習を用いた理解と予測2022

    • 著者名/発表者名
      登阪雅聡, 朱南屹, 山子茂, 馬見塚拓
    • 学会等名
      第71回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 多分岐構造を持つ両親媒性ジブロック共重合体の会合体形態における分岐構造の効果2022

    • 著者名/発表者名
      後藤加奈, 路楊天, 登阪雅聡, 山子茂
    • 学会等名
      第71回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] ab-initioエマルジョン制御ラジカル共重合によるメタクリル酸メチル含有多分岐ポリアクリレートの合成2022

    • 著者名/発表者名
      蒋語涵, 木舩雅人, 登阪雅聡, 山子茂
    • 学会等名
      第71回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 分岐構造と立体化学が制御された多分岐ポリアクリルアミドの合成2022

    • 著者名/発表者名
      今村祐司, 柴原渓介, 木舩雅人, 山子茂
    • 学会等名
      第71回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 線状-多分岐構造を有するポリアクリレートブロック共重合体の合成とそのレオロジー特性2022

    • 著者名/発表者名
      木舩雅人, 渡辺宏, 松宮由実, 山子茂
    • 学会等名
      第71回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Practical Synthesis of Hyperbranched Polymer by ab-initio Emulsion Radical Polymerization2021

    • 著者名/発表者名
      Yuhan Jiang; Masatoshi Tosaka; Shigeru Yamago
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 登阪雅聡; 路楊天; 山子茂2021

    • 著者名/発表者名
      ラジカル重合によるデンドリマー状多分岐高分子生成過程のシミュレーション
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 超分岐-線状構造を持つ両親媒性ブロック共重合体の合成と 水中でのミセル形成挙動2021

    • 著者名/発表者名
      路楊天・He Yuzhong; 登阪雅聡; 渡辺幸; 竹中幹人; 山子茂
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 重合誘起自己組織化を用いた超分岐高分子の合成2021

    • 著者名/発表者名
      路楊天; 後藤加奈; 登阪雅聡; 山子茂
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Synthesis of Structurally Controlled Amphiphilic Hyperbranched Block Copolymers and Their Micelle Formation in Water2021

    • 著者名/発表者名
      Yuzhong HE, Yangtian LU, Masatosi TOSAKA, Shigeru YAMAGO
    • 学会等名
      第70回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [備考] 多分岐ポリマーの制御されたラジカル重合に関する確率的シミュレーション-分岐構造の分布を詳細に解析-

    • URL

      https://www.kuicr.kyoto-u.ac.jp/sites/topics/230623/

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

URL: 

公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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