| 研究課題/領域番号 |
21K05231
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分36010:無機物質および無機材料化学関連
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| 研究機関 | 大阪公立大学 (2022-2023)
大阪府立大学 (2021) |
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研究代表者 |
堀内 悠 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (90611418)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2022年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2021年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
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| キーワード | 多孔性金属錯体 / 多孔性配位高分子 / 可視光応答型光触媒 / 欠陥制御 / 水素製造 / 光触媒 / 水素生成 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
太陽光と水から水素を製造することが可能な光触媒水分解系の構築は、現在のエネルギー問題の解決策として有望視されている。有機-無機ハイブリッド骨格に基づくユニークな光機能性を実現する多孔性金属錯体（PCP）は光触媒開発における有望な材料候補であるが、実用化に資する高い反応効率を実現するに至っていない。本研究では、PCP光触媒の新規材料設計の観点から、光と熱の同時印加により配位子欠陥を導入する新規手法を確立するとともに、構築した欠陥サイトの反応性評価と同サイトへの選択的かつ高分散な助触媒複合化を通して、高効率太陽光水分解系を実現するPCP光触媒の開発を行う。
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| 研究実績の概要 |
最終年度となる2023年度は、PCP光触媒の無機クラスター部位に対する熱アシスト効果をより詳細に検討するため、無機クラスターを単独で合成し、それに及ぼす影響を評価した。可視光吸収能が期待される無機クラスターであるCeクラスターを対象とし、その合成を試みるとともに、ニトロベンゼンの光触媒的還元反応を用いて評価検討を行った。
Ceクラスターは、硝酸二アンモニウムセリウムとグリシンを出発原料とし、飽和食塩水中での反応を通して合成した。得られたCeクラスターは波長およそ450 nmに吸収端を示し、可視光吸収が可能な材料であることが確認された。同クラスターをニトロベンゼンの光触媒的還元反応に適用すると、光照射の開始とともに反応の進行が認められ、主生成物としてアニリンを与えたことから、有効な活性点を有する光触媒として機能していることが明らかとなった。さらに、反応温度を20℃から40℃に上げることにより、その光触媒反応活性が大きく向上するという結果が得られた。このように、無機クラスター単独であっても配位子乖離を促進させる熱アシスト効果の発現が確認され、当該研究におけるPCP光触媒設計指針の有効性を確かめることができた。
研究期間全体を通して、無機クラスター表面での活性点構造構築に関する知見を蓄積することできた。また、Ti系PCP光触媒、MIL-125-NH2(Ti)に対する熱印加による活性向上効果と、光と熱の同時印加条件での効果的なPt助触媒担持を示す結果が得られており、当該研究課題を順調に進めることができたと言える。
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