| 研究課題/領域番号 |
21K05240
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分36020:エネルギー関連化学
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| 研究機関 | 東京大学 (2022-2023)
東北大学 (2021) |
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研究代表者 |
熊谷 啓 東京大学, 先端科学技術研究センター, 特任准教授 (80761311)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2022年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2021年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
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| キーワード | 半導体光触媒 / 人工光合成 / 電気化学 / 電子伝達 / Zスキーム / 光触媒 / 半導体 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
可視光を用いた2光子励起（Zスキーム）型光触媒反応について，光触媒間の光励起電子の伝達過程に着目した反応系とその解析手法の開発を行う。光触媒とそれをつなぐ電子伝達剤の電位関係を詳細に設計し，触媒活性に及ぼす影響について系統的な知見を確立する。加えて，実反応に近い条件下での電気化学手法による電子伝達過程の解析・制御手法の開発を行う。これらを通じて高い活性と機能を発現する光触媒系の実現を目指す。
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| 研究実績の概要 |
本研究課題「電気化学を活用した電子伝達制御に基づくZスキーム型光触媒系の機能向上」では，半導体光触媒を用いた可視光照射下における2光子励起（Zスキーム）によるエネルギー蓄積型の反応において，活性・機能向上のボトルネックと想定される光触媒間の光励起電子の伝達過程にフォーカスし，熱力学的な制御による系統的な知見を得るとともに，電気化学手法による速度論的な解析制御手法の開発と評価を行っている。
今年度は、水中で駆動するZスキーム型反応の電子伝達過程について、実際の光触媒活性と電気化学手法を用いて観測した電子伝達過程の相関関係を詳細に調査した。水分解反応を駆動する代表的な可視光応答の半導体光触媒を用い，また電子伝達を担うレドックス錯体の配位子上の官能基を変更し，電位を様々に制御した電子伝達剤を用いて，光触媒と電子伝達剤間の電子移動について系統的な考察を行った。
昨年度検討した回転リングディスク電極を応用した拡散制御型の新規観測手法を用いて、拡散制御環境下における光触媒反応の進行を電流として観測した。種々の電位を有する電子伝達剤を用いて，これら電位と水素生成光触媒の電位関係を系統的に変化させることで，電子伝達の過程を定量的に評価した。これら結果と実際の光触媒反応による水分解の活性の傾向は良好な一致を示しており，本電気化学手法によって光触媒・電子伝達剤間のZスキーム型の光励起電子伝達過程を評価しうることが示された。
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