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超広域温度帯で作動する新規プロトン固体電解質の創成と結晶構造の解明

研究課題

研究課題/領域番号 21K05246
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関千葉工業大学 (2022-2023)
大阪工業大学 (2021)

研究代表者

松田 泰明  千葉工業大学, 工学部, 准教授 (10731101)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2023年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2022年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2021年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワードプロトン導電体 / 中温作動 / 機能性セラミックス / リン酸塩 / 固体電解質 / 結晶構造 / 燃料電池 / 新規物質 / 中性子
研究開始時の研究の概要

次世代エネルギーインフラの基幹技術として切望されている150-200℃付近を作動温度とする燃料電池の実現は、中低温の広域温度帯で作動するプロトン固体電解質の開発にかかっている。本研究は、室温から500℃の温度域で高プロトン導電率を発現するトンネル型リン酸塩KNi1-xH2x(PO3)3・yH2Oを合成し、この物質優れた熱安定性とプロトン導電性の発現に関する結晶学的知見を得る。①骨格構成カチオンのサイズと相転移温度との相関、②プロトン量と結晶水の最適比率とプロトン導電率の最高値③プロトンの情報まで結晶構造を決定し、イオン拡散経路のエネルギー障壁を見積もり、プロトン拡散の律速過程を明らかにする。

研究成果の概要

本研究では、室温から500°Cの温度域で高プロトン導電率を発現する複合カチオンリン酸塩の開発と、その熱的安定性とプロトン導電特性を発現する結晶学的知見の抽出を目指した。サイズの異なるカチオンを連続的に置換したリン酸塩を開発した結果、室温から500度で10-2 Scm-1に到達するプロトン導電率を示すトンネル型リン酸塩KNi1-xH2x(PO3)3yH2Oを見出すとともに、他の新規プロトン導電性結晶相を見出した。これらリン酸塩の骨格の熱安定性は、構成カチオンに依存し、PO4四面体が連結または隣接した配列は、プロトン拡散経路となる結晶水鎖の鋳型となることを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

次世代エネルギーインフラとして切望されている150-300°Cで作動温度する燃料電池の実現は、中温域でプロトン導電体の熱安定性と高プロトン導電率を両立するプロトン固体電解質の開発にかかっているが、これは未だ困難な課題である。本研究では、200度付近で高プロトン導電率を発現するリン酸塩に着目し、その結晶構造を、骨格、プロトン拡散経路と分けて物質設計、開発することで、室温から500度で作動する新規プロトン導電体群を開発するとともに、その熱安定性とプロトン導電特性の発現要因を結晶学的視点から提示した。これにより、次世代エネルギーデバイスおよびその構成材料開発の加速化が期待される。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2024 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 5件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] A tunnel-structured phosphate exhibiting high proton conductivity and thermal stability over a wide intermediate temperature range2024

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Matsuda, Jun Nakajima, Yuta Inoue, Akihisa Ishikawa, Naoya Ueta, Daisuke Mori, Sou Taminato, Nobuyuki Imanishi, Takashi Fukushima and Shinya Higashimoto
    • 雑誌名

      Inorganic chemistry

      巻: -

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Proton Conductivity of the Mixed Cation Phosphate, KCo<sub>1−<i>x</i></sub>H<sub>2<i>x</i></sub>(PO<sub>3</sub>)<sub>3</sub> • <i>y</i>H<sub>2</sub>O with a with a One-dimensional Tunnel Structure2022

    • 著者名/発表者名
      Jun Nakajima, Naoya Ueda, Sou Taminato, Daisuke Mori, Nobuyuki Imanishi, Shinya Ueda, Yasuaki Matsuda
    • 雑誌名

      粉体および粉末冶金

      巻: 69 号: 3 ページ: 99-103

    • DOI

      10.2497/jjspm.69.99

    • ISSN
      0532-8799, 1880-9014
    • 年月日
      2022-03-15
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] High proton conductivity of NaMg1-xLixHx (PO3)3yH2O with a three-dimensional open framework in the intermediate temperature range2021

    • 著者名/発表者名
      Naoya Ueda, Jun Nakajima, Daisuke Mori, Sou Taminato, Nobuyuki Imanishi, Shinya Higashimoto and Yasuaki Matsuda
    • 雑誌名

      Materials Advances

      巻: 2 号: 20 ページ: 6603-6612

    • DOI

      10.1039/d1ma00592h

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Proton conductivity in mixed cation phosphate, KMg1-xH2x(PO3)yH2O, with a layered structure at low-intermediate temperatures2021

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Matsuda, Naoya Ueda, Kousei Funakoshi, Jun Nakajima, Daisuke Mori, Sou Taminato and Shinya Higashimoto
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 50 号: 22 ページ: 7678-7685

    • DOI

      10.1039/d1dt01187a

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 複合カチオンリン酸塩の合成、結晶構造、プロトン導電特性2024

    • 著者名/発表者名
      松田 泰明,廣瀬和彦,黄 優香,石川 晃久,大塚 啓太
    • 学会等名
      第6回固体化学フォーラム研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis, crystal structure and proton conductivity of the Benitoite-type phosphate, KMg1-xLixHx(PO3)3・yH2O2024

    • 著者名/発表者名
      Kazuhiko Hirose, Yuuka Kou, Yasuyuki Matsuda
    • 学会等名
      日本化学会第104春季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Benitoite型リン酸塩KCa1-xH2x(PO3)3yH2Oの合成とプロトン導電特性2024

    • 著者名/発表者名
      黄 友香・廣瀬 和彦・松田 泰明
    • 学会等名
      日本化学会第104春季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis and proton conductivity of Benitoite-type Mixed-cation phosphate2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuhiko Hirose, Yasuaki Matsuda
    • 学会等名
      JSPMIC2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Crystal structure and thermal stability of proton conducting phosphate, KNi1-xH2x(PO3)3・yH2O2023

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Matsuda, Jun Nakajima, Shinya Higashimoto and Daisuke Mori
    • 学会等名
      SSPC21
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ポリアニオンエンジニアリングによる中温作動型プロトン導電体の創成2023

    • 著者名/発表者名
      松田 泰明
    • 学会等名
      第54回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] トンネル型構造をもつプロトン導電性リン酸塩の合成、熱安定性と電気化学特性2023

    • 著者名/発表者名
      松田 泰明 、中島 潤 、上田 直哉 、東本 慎也 、森 大輔
    • 学会等名
      第61回セラミックス基礎科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Relationship between the crystal structure and constituent elements of mixed cation phosphates2022

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Matuda, Rihito Nakamura, Souichiro Kondo, Tomoya Yoshimura, Naoya Ueta, Jun Nakajima, Daisuke Mori, Shinya Higshimoto
    • 学会等名
      17th Asian conference on solid state ionics
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] トンネル型リン酸塩の合成と中低温での高プロトン導電特性2021

    • 著者名/発表者名
      中島 潤、上田 直哉、東本 慎也、松田 泰明、森大輔
    • 学会等名
      2021年度 粉体粉末冶金 春季大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] PO4 四面体鎖をもつ複合カチオンリン酸塩の 合成、結晶構造とプロトン導電特性2021

    • 著者名/発表者名
      松田 泰明、上田 直哉、中島 潤、森 大輔、東本 慎也
    • 学会等名
      第47 回固体イオニクス討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Proton conductivity in mixed cation phosphate with a layered strcuture2021

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Matsuda, Naoya Ueda, Jun Nakajima, Daisuke Mori, Shinya Higashimoto
    • 学会等名
      Solid State Proton Conductors (SSPC-20)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis, structure and proton conductivity of Mixed cation phosphate with the three-dimensional open framework2021

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Matsuda, Naoya Ueda, Daisuke Mori, Shinya Higashimoto
    • 学会等名
      Solid State Proton Conductors (SSPC-20)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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