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高精度分子機能設計のための軌道相互作用解析-機械学習連携手法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21K12014
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分61030:知能情報学関連
研究機関九州大学

研究代表者

折本 裕一  九州大学, 総合理工学研究院, 学術研究員 (00398108)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
キーワード軌道相互作用解析 / 機械学習 / 分子機能設計 / ニューラルネットワーク / 電子状態
研究開始時の研究の概要

物質の構造と特性は電子状態で結ばれ、電子状態はさらに複雑な軌道相互作用の結果として与えられる。高度な物性制御には究極的には軌道相互作用の把握が必要になる。本課題では、軌道相互作用解析法Through-Space/Bond解析法から得られる相互作用データを機械学習の中間記述子として利用することで構造―特性関係を理解し、物質の高精度機能設計を可能とするよう開発する。さらに、巨大系高速演算法Elongation法との結合によりポリマー・バイオ系まで対応可能とし、単純~複雑相互作用系を解析可能な高汎用手法として、産業・創薬等に貢献可能な量子化学レベルの高精度機能設計ツールとして確立させる。

研究実績の概要

物質特性の高度制御には対象系の電子状態を知る必要があり、本質的にはさらにその電子状態を作り出している軌道間相互作用の把握に帰結する。本課題では、基底関数を人為的に軌道収縮させて個々の軌道間相互作用をカットし定量評価するThrough-Space/Bond(TS/TB)軌道相互作用解析法を基盤として、分子構造、軌道相互作用、電子状態、分子特性等を機械学習(ニューラルネットワーク(NN))によって階層的に結びつける。“中間記述子”として軌道相互作用を利用することで、機械学習の精度を高めるとともに、ブラックボックスとなりがちなNNを「軌道相互作用」の言葉で理解可能となるよう開発を進め、従来アプローチを超えた高度な材料設計・創薬支援量子化学手法を目指している。
昨年度までに、TS/TB解析法と機械学習の結合、また、π共役系分子に対して分子構造-軌道相互作用-分子特性を結ぶ多段階NN構築の試験を行った。予測精度が十分といえなかったものの、重要相互作用検出、逆解析による重要構造因子検出などの可能性を見出した。
令和5年度は、昨年度と同様のモデルを用い、NNへの情報の与え方とネットワーク構築法を工夫することで、多段階NNの予測精度を向上させた。さらにアンサンブル的NN利用によって、予測・逆解析を安定化させた。ドナー・アクセプター置換π共役系分子において、系のフロンティア軌道を制御している軌道相互作用の経路を特定し、また逆解析によって系のHOMO/LUMOギャップを効果的に変化させうる化学修飾法について軌道相互作用の観点から知見を得ることに成功した。実用化に向けてさらに様々な系や事例に対する検証が必要であるが、本手法の有効性を示す重要な前進となった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

本課題では、軌道間相互作用を定量評価できるThrough-Space/Bond(TS/TB)解析法を基盤に、分子構造―軌道相互作用―分子特性を機械学習によって階層的に結びつけることにより高度材料設計・創薬支援手法の構築を目指している。
初年度(令和3年度)は、基盤技術であるTS/TB法の整備と課題解決を行った。並行して、巨大系のための高速電子状態計算法Elongation(ELG)法によって得た核酸分子と種々のリガンド分子間の結合エネルギーについて機械学習を適用した。令和4年度は、TS/TB解析法と機械学習の結合を行い、種々のドナー・アクセプター置換π共役系分子に対して軌道相互作用を中間記述子とした分子構造-軌道相互作用-分子特性を結びつける多段階ニューラルネットワーク(NN)を構築した。これとは別に、ELG法により得たDNAの連続塩基配列の電子状態への影響について機械学習を実施し、パターン抽出に成功した。令和5年度は、令和4年度に行った多段階NNの予測精度を高めるため、学習に用いるデータの与え方やネットワーク構築の方法を様々に検討し、精度向上に成功した。さらにアンサンブル的NN利用によって、予測・逆解析を安定化させた。これにより系のフロンティア軌道を制御している軌道相互作用の経路を特定し、加えて逆解析によって軌道相互作用の観点からHOMO/LUMOギャップを効果的に変化させうる化学修飾法について知見を得た。
軌道相互作用を中間記述子とした多段階機械学習の方法論はおおよそ完成しその有効性も示せたが、実用化に向けてはさらに様々な系や事例に対する検証が必要であり、「やや遅れている」という自己評価を行った。

今後の研究の推進方策

Through-Space/Bond(TS/TB)解析法を基盤とする軌道相互作用解析-機械学習連携手法の実用化に向け、次年度(令和6年度)は「分子構造-軌道相互作用-分子特性の多段階ニューラルネットワーク(NN)手法」を多様な系や事象に対して適用し、その汎用性を検証しつつ、多段階NNの逆解析結果に基づいた分子機能設計も試みる。また、巨大系に向けて高速・高精度電子状態計算法Elongation法と組み合わせて核酸分子等に適用可能となるよう開発し、高精度分子機能設計ツールとして完成を目指す。研究推進においては、研究課題の意義・目標について十分留意し、計画見直しがあった際には、優先順位を明らかにしつつ着実な計画遂行を心がける。

報告書

(3件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2024 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 4件、 査読あり 9件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 8件、 招待講演 2件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Theoretical design of durable and strong polycarbonates against photodegradation2024

    • 著者名/発表者名
      Huang Xiao、Orimoto Yuuichi、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 26 号: 1 ページ: 57-61

    • DOI

      10.1039/d3cp03533f

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effects of fluid flow on the rate limiting for CO2 capture by an AEEA containing membrane2023

    • 著者名/発表者名
      Higashino Makoto、Aso Daiki、Yamashita Yosei、Orimoto Yuuichi、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      Journal of Environmental Chemical Engineering

      巻: 11 号: 5 ページ: 110820-110820

    • DOI

      10.1016/j.jece.2023.110820

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fast and Accurate Calculation of the UV?Vis Spectrum with the Modified Local Excitation Approximation2023

    • 著者名/発表者名
      Mashkovtsev Denis、Orimoto Yuuichi、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Theory and Computation

      巻: 19 号: 16 ページ: 5548-5562

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.3c00266

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Multiscale investigation for CO2 capture using membrane with AEEA: Significance of fluid flow and AEEA content to CO2 permeance2023

    • 著者名/発表者名
      Higashino Makoto、Aso Daiki、Orimoto Yuuichi、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      International Journal of Heat and Mass Transfer

      巻: 201 ページ: 123564-123564

    • DOI

      10.1016/j.ijheatmasstransfer.2022.123564

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Why does 2-(2-aminoethylamino)ethanol have superior CO<sub>2</sub> separation performance to monoethanolamine? A computational study2022

    • 著者名/発表者名
      Aso Daiki、Orimoto Yuuichi、Higashino Makoto、Taniguchi Ikuo、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 24 号: 23 ページ: 14172-14176

    • DOI

      10.1039/d2cp01136k

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Local electronic structure analysis by <i>ab initio</i> elongation method: A benchmark using DNA block polymers2022

    • 著者名/発表者名
      Orimoto Yuuichi、Hisama Keisuke、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 156 号: 20 ページ: 204114-204114

    • DOI

      10.1063/5.0087726

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Computational approach for investigating the mechanism of carbon dioxide interaction by 2-(2-aminoethylamino)ethanol: A significant role of water molecule2021

    • 著者名/発表者名
      Aso,D., Orimoto,Y., Higashino,M., Taniguchi,I. and Aoki,Y.
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 783 ページ: 139070-139070

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2021.139070

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical Analysis of Properties of Ground and Excited States for Photodissociation of the C-O Bond in Polycarbonates2021

    • 著者名/発表者名
      Huang Xiao、Orimoto Yuuichi、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 125 号: 31 ページ: 6662-6673

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.1c03074

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Ab initio multi-level layered elongation method and its application to local interaction analysis between DNA bulge and ligand molecules2021

    • 著者名/発表者名
      Hisama Keisuke、Orimoto Yuuichi、Pomogaeva Anna、Nakatani Kazuhiko、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 155 号: 4 ページ: 044110-044110

    • DOI

      10.1063/5.0050096

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Order-N Elongation method toward multiscale calculations2023

    • 著者名/発表者名
      〇Yuriko Aoki, Yuuichi Orimoto
    • 学会等名
      TACC2023, Sapporo
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 軌道間相互作用を記述子とした分子構造と導電特性の関係予測2023

    • 著者名/発表者名
      〇折本裕一、青木百合子
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会, 大阪
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] メチル化 DNAにおける突然変異誘発:TS/TB軌道相互作用による量子化学的解析2023

    • 著者名/発表者名
      イヴォニナ マリア、折本裕一、〇青木百合子
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会, 大阪
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Order-N Elongation method for highly accurate bio/material designs2023

    • 著者名/発表者名
      Yuriko Aoki, Yuuichi Orimoto
    • 学会等名
      Asia Pacific Conference of Theoretical and Computational Chemistry (APATCC-10), Vietnam
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Novel Polycarbonate Material Design of Light-Resistance: a Theoretical Investigation2023

    • 著者名/発表者名
      Xiao Huang, Yuuichi Orimoto, Yuriko Aoki
    • 学会等名
      Asia Pacific Conference of Theoretical and Computational Chemistry (APATCC-10), Vietnam
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Through-space/Through-bond method for analyzing molecular orbital interactions and its application to DNA mutations2023

    • 著者名/発表者名
      Mariia Ivonina, Yuuichi Orimoto, Yuriko Aoki
    • 学会等名
      Asia Pacific Conference of Theoretical and Computational Chemistry (APATCC-10), Vietnam
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Computational analysis of local electronic structures in block sequence DNA/RNA via elongation method and neural networks2022

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto, Keisuke Hisama, Yuriko Aoki
    • 学会等名
      The 49th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry 2022 (ISNAC2022), Tokyo
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Analyzing chemical bonds via “Through-space/Through-bond” method: application to DNA mutations2022

    • 著者名/発表者名
      M. Ivonina, Y. Orimoto, and Y. Aoki
    • 学会等名
      Riken International HPC Summer School 2022, Greece
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Elongation法と散逸粒子動力学法の結合による高精度粗視化シミュレーション法の開発2022

    • 著者名/発表者名
      折本 裕一,麻生 大樹,青木 百合子
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会, 横浜
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Theoretical exploitation of novel light-resistant polycarbonate material design2022

    • 著者名/発表者名
      X. Huang,Y. Orimoto,and Y. Aoki
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会, 横浜
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Modified Local Excitation Approximation for fast and accurate TDDFT calculations in photoactive center of macromolecules2022

    • 著者名/発表者名
      D. Mashkovtsev, Y. Orimoto,and Y. Aoki
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会, 横浜
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Exploring the mutagenesis mechanism in DNA damaged by O6-methylguanine via through-space/bond orbital interaction analysis2022

    • 著者名/発表者名
      M. Ivonina, Y. Orimoto,and Y. Aoki
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会, 横浜
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Computational ligand design for DNA/RNA bulge recognition by a combination of multi-level layered elongation method and machine learning2021

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto, Keisuke Hisama, Kazuhiko Nakatani, Yuriko Aoki
    • 学会等名
      the 48th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry (ISNAC 2021)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Elongation method and machine learning for computational design of functional organic polymers2021

    • 著者名/発表者名
      M. Ivonina, Y. Orimoto, and Y. Aoki
    • 学会等名
      Riken International HPC Summer School 2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Elongation法による巨大系電子状態の高精度ハイスループット演算と機械学習連携2021

    • 著者名/発表者名
      折本 裕一, 青木 百合子
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Quantum chemistry-machine learning combined approach for computational design of functional polymers for nonlinear optics application2021

    • 著者名/発表者名
      M. Ivonina,Y. Orimoto,Y. Aoki
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 多階層エロンゲーション法の構築及びDNAバルジ認識分子探索への応用2021

    • 著者名/発表者名
      久間 圭祐,折本 裕一,Pomogaeva Anna,中谷 和彦,青木 百合子
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Theoretical analysis on properties of ground and excited states for photodissociation of C-O bond in polycarbonate2021

    • 著者名/発表者名
      X. Huang,Y. Orimoto,Y. Aoki
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Fast calculation of electron excitations based on Regional Localized Molecular Orbitals2021

    • 著者名/発表者名
      D. Mashkovtsev,Y. Orimoto,Y. Aoki
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Si及びGe(001)表面ダイマーのフリップフロップ運動の原子レベルメカニズム2021

    • 著者名/発表者名
      塩田知弥, 栃原浩, 水上渉, 折本裕一, 青木百合子
    • 学会等名
      日本物理学会2021年秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] エロンゲーション法と機械学習の連携によるDNA ブロックポリマーの高効率局所電子構造解析2021

    • 著者名/発表者名
      久間圭祐、折本裕一、青木百合子
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [図書] 基礎高分子科学 演習編 第2版2023

    • 著者名/発表者名
      高分子学会(10.2章分担)
    • 総ページ数
      320
    • 出版者
      東京化学同人
    • ISBN
      9784807920198
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-12-25  

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