| 研究課題/領域番号 |
21K12687
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分90120:生体材料学関連
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
小林 慎吾 九州大学, 先導物質化学研究所, 特任准教授 (70625110)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2022年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2021年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
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| キーワード | 精密重合 / 定序性高分子 / regio選択的重合 / Grubbs触媒 / 開環メタセシス重合 / 血液適合性材料 / バイオマテリアル / 生体親和性材料 / 生体適合性高分子 / 精密高分子合成 / 高分子構造・物性 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
生体はタンパク質、核酸、多糖類などで構成された高分子複合体であり、例えば酵素が発現する極めて高い機能は、厳密に制御されたアミノ酸配列に基づく高次構造の発現と、分子内/分子間の特異的/非特異的相互作用の制御によって達成されている。一方、合成高分子では、モノマー配列の制御にかかる合成上の困難さに起因して、その配列の影響にまで注意を払った研究が行われることは稀である。
そこで本研究では、側鎖配列が制御されたモデル高分子の合成と、その生体適合性材料への応用研究を通じ、高分子材料－タンパク質－細胞間の相互作用について段階的に検討するとともに、高分子構造－生体適合性の相関性を明らかにすることを目的とする。
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| 研究実績の概要 |
本研究課題では、申請者が見出してきた生体親和性高分子の化学構造を基に、その構造的特徴を反映した新規ポリオレフィンの合成と、発現する機能と物性および高分子構造との相関性に関する検討を行うことで、生体親和性発現にかかる機序の解明と、新規生体親和性ポリオレフィンの創製を目標とした。
柔軟なポリエチレン主鎖骨格に、異なる側鎖間隔で3-メトキシプロピル基を導入した5種の高分子では、側鎖間の炭素数が4炭素以下の場合にPMEAに匹敵する抗血栓性と、PMEAを凌駕するコート膜の安定性を発現した。固体NMR法を用いた高分子中での水の運動性の評価結果から、生体温度（37℃）で高分子と水がより均一に混和している高分子ほど高い抗血栓性を発現していることが分かった。水和時における側鎖官能基の運動性の解析結果から、含水環境において高分子が水和による可塑化を受け、高分子鎖が運動性を獲得した結果、抗血栓性が向上したことが示唆された。
ポリエチレン主鎖型高分子の検討結果を受け、主鎖を剛直なシクロオレフィンポリマー構造に変更し、高分子主鎖の運動性を意図的に低下させた8種の水素添加ポリノルボルネン類を合成した。その結果、剛直な主鎖を有する場合でもPMEAと同程度の抗血栓性を発現する4種の高分子が見いだされた。水和時における側鎖官能基の運動性は主鎖構造の違いによらず導入密度に依存していることが分かった。水和による高分子主鎖の運動性の変化に関する解析の必要である。
本研究で合成した高分子全てについて、含水高分子中の水の凍結・融解挙動をDSC測定により評価した結果、良好な抗血栓性を示す高分子中には低温で凍結・融解する水の分画（中間水）が存在することが確認された。
本研究課題で新規合成したポリオレフィン系高分子はいずれも疎水性が高く、膜型人工肺のガス交換膜など、疎水性高分子を利用している医療機器の表面コート材として有用である。
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