モット絶縁体への表面ドーパント吸着による新規強相関電子状態の開拓

• 研究課題/領域番号: 21K13872
• 研究種目: 若手研究
• 配分区分: 基金
• 審査区分: 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 堀尾 眞史 東京大学, 物性研究所, 助教 (80897025)
• 研究期間 (年度): 2021-04-01 – 2023-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2022年度)
• 配分額: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円); 2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2021年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
• キーワード: モット転移 / 光電子分光 / 強相関電子系 / 表面吸着 / キャリアドープ / 表面キャリアドープ

研究開始時の研究の概要

本研究課題では。キャリアドーパントの表面吸着によるモット絶縁体のその場制御を行う。特に、モット転移の実現を試みる。得られた表面電子状態は、真空紫外光を用いた高分解能角度分解光電子分光と、軟X線を用いた内殻光電子分光の相補的な利用によってその全貌を解明する。表面への原子・分子吸着により、化学置換が困難な試料へのキャリアドープが可能となるだけではなく、表面電場や化学結合による表面特有の効果の発現が期待される。固体表面に特有な高い操作性を駆使することで、新たな強相関金属状態の実現とその性質・起源の解明を目指す。

研究成果の概要

本研究では、モット絶縁体へのドーパント表面吸着による新奇モット転移の探索に取り組んだ。特に、アルカリ金属やC60をモット絶縁体Ca2RuO4に吸着させてその表面電子状態を光電子分光で観測することで、バルクへのキャリアドープでは到達できない金属状態が実現することを見出した。さらに、元素置換によるキャリアドープが不可能もしくはその効果が不明な強相関物質一般に対して同手法の対象を拡げて研究を展開した。その結果、Ca3Ru2O7における金属―半金属転移を抑制して新たな金属状態に到達した他、銅酸化物高温超伝導体(Pr,La,Ce)2CuO4における反強磁性相関が電子濃度に直接的な相関を持つことを示した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

固体にキャリアをドープする方法として、結晶中の元素の一部を価数の異なる元素で置換するという手法が広く用いられてきたが、イオン半径の違いにより元素置換が施せず、キャリアをドープできないような場合が多く存在した。本研究では、自由度の高い固体表面を土台にすることで、元素置換に依らない原子・分子表面吸着によりキャリアドープを実現し、それを表面敏感な光電子分光を用いて直接観測することで、固体内部では実現できないような新たな強相関金属状態を見出した。

研究成果

• [国際共同研究] University of Zurich(スイス)
• [国際共同研究] University of Salerno(イタリア)
• [学会発表] Photoemission study of single-layer cuprates with different oxygen coordinations and carrier types (2023)
  • 著者名/発表者名: Masafumi Horio
  • 学会等名: International workshop on Microscopic Properties of Quantum Materials
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 角度分解光電子分光によるT*型銅酸化物高温超伝導体の電子構造の研究 (2023)
  • 著者名/発表者名: 堀尾眞史, Xie Peiao, 宮本将成, 和田哲弥, Jacek Osiecki, Balasubramanian Thiagarajan, Craig Polley, 田中清尚, 北村未歩, 堀場弘司, 小澤健一, 谷口貴紀, 藤田全基, 松田巌
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 角度分解光電子分光を用いたT’型銅酸化物高温超伝導体における不均一な還元アニール効果の研究 (2023)
  • 著者名/発表者名: 宮本将成, 堀尾眞史, 森谷要, 高橋晶, Malik Anjelh Baqiya, 辻川夕貴, 和田哲弥, Jacek Osiecki, Balasubramanian Thiagarajan, Craig Polley, 田中清尚, 小池洋二, 足立匡, 溝川貴司, 松田巌
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 放射光施設における新規物質作製とその場電子状態評価 (2022)
  • 著者名/発表者名: 堀尾眞史
  • 学会等名: NanospecFY2021mini
  • 招待講演
• [学会発表] Ca2RuO4への表面キャリアドープによるモット転移: 角度分解光電子分光による研究 (2021)
  • 著者名/発表者名: 堀尾眞史, D. Sutter, F. Forte, C. G. Fatuzzo, S. Moser, 和田哲弥, R. Fittipaldi, A. Vecchione, V. Granata, Y. Sassa, G. Gatti, M. Grioni, H. M. Ronnow, M. Hoesch, T. K. Kim, C. Jozwiak, A. Bostwick, E. Rotenberg, 松田巌, M. Cuoco, J. Chang
  • 学会等名: 日本物理学会2021年秋季大会
• [学会発表] Ca2RuO4への表面キャリアドープによるモット転移: X線内殻光電子分光法による研究 (2021)
  • 著者名/発表者名: 和田哲弥, 堀尾眞史, 工藤佳生, V. Granata, R. Fittipaldi, A. Vecchione, J. Chang, 松田巌
  • 学会等名: 日本物理学会2021年秋季大会
• [学会発表] Alkali-metal induced surface metallization of the Mott insulator Ca2RuO4 studied by angle-resolved photoemission spectroscopy (2021)
  • 著者名/発表者名: M. Horio, D. Sutter, F. Forte, C. G. Fatuzzo, S. Moser, T. Wada, R. Fittipaldi, A. Vecchione, V. Granata, Y. Sassa, G. Gatti, M. Grioni, H. M. Ronnow, M. Hoesch, T. K. Kim, C. Jozwiak, A. Bostwick, E. Rotenberg, I. Matsuda, M. Cuoco, J. Chang
  • 学会等名: The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
  • 国際学会
• [学会発表] Surface-doping induced Mott breakdown in Ca2RuO4 (2021)
  • 著者名/発表者名: M. Horio, D. Sutter, F. Forte, C. G. Fatuzzo, S. Moser, T. Wada, R. Fittipaldi, A. Vecchione, V. Granata, Y. Sassa, G. Gatti, M. Grioni, H. M. Ronnow, M. Hoesch, T. K. Kim, C. Jozwiak, A. Bostwick, E. Rotenberg, I. Matsuda, M. Cuoco, J. Chang
  • 学会等名: Advanced Spectroscopy of Organic Materials for Electronic Applications (ASOMEA-X)
  • 国際学会
• [学会発表] Mott transition in Ca2RuO4 driven by surface carrier doping: an x-ray photoelectron spectroscopy study (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Wada, M. Horio, Y. Kudo, V. Granata, R. Fittipaldi, A. Vecchione, J. Chang, I. Matsuda
  • 学会等名: The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
  • 国際学会