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結晶性Mo3VOxの酸化触媒機能解明と多元化による触媒機能制御

研究課題

研究課題/領域番号 21K14464
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関神奈川大学

研究代表者

石川 理史  神奈川大学, 工学部, 助教 (60813350)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2021年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
キーワード結晶性複合酸化物 / 酸化触媒 / 活性酸素種 / 多元化 / 触媒活性構造 / 結晶性Mo3VOx複合酸化物 / 結晶構造 / 酸化触媒作用
研究開始時の研究の概要

結晶性Mo3VOx(C-MoVO)は低級アルカンや不飽和アルデヒド選択酸化反応に極めて高い触媒活性を示す。C-MoVOは構造を保ったまま異種金属元素の導入が可能であり、これにより触媒活性を制御できる。本研究ではC-MoVO上で生じる酸化活性種を明確化し、固体触媒上における酸化作用を分子レベルで明らかにする。また、多元系C-MoVOの結晶構造を保ったまま構造位置選択的金属元素導入や複数金属元素導入を通して、低級アルカン選択酸化反応における触媒作用の高度制御を目指す。

研究成果の概要

低級アルカンおよび不飽和アルデヒド選択酸化反応に極めて高い酸化触媒活性を示す結晶性Mo3VOx複合酸化物(MoVO)の酸化触媒能を解明した。また、この触媒の結晶構造を保ちつつ多元化することに成功し、これによりアクロレイン選択酸化反応における触媒性能の向上を実現した。この反応の工業実触媒との物性、触媒活性比較を通して、本研究で合成した多元系MoVWCuO複合酸化物が、工業実触媒の真の触媒活性構造と結論できた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では低級アルカンや不飽和アルデヒド選択酸化反応に極めて高い酸化触媒活性を示す結晶性Mo3VOx複合酸化物(MoVO)の酸化触媒機能を調べた。高度に組織化された局所構造中で親電子性の活性酸素種が生じ、これが酸化触媒活性種として機能することを明らかにした。高活性酸化触媒の酸化触媒機能を分子レベルで解明したことの学術的意義は極めて高く、今後の酸化触媒設計に広く波及する成果が得られたと確信している。この触媒は化学工業で使用される触媒のモデルとしても用いられる。この触媒の酸化触媒機能が明らかとなったことで、工業触媒合成の設計指針が得られた。社会的に意義深い成果が得られた。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 3件、 招待講演 4件) 図書 (1件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Acid Catalysis over Crystalline Zr3SO9: Role of the Local Structure in Generating Acidity2023

    • 著者名/発表者名
      Tao Meilin、Ishikawa Satoshi、Ikeda Takuji、Yasumura Shunsaku、Shimoda Kosuke、Osuga Ryota、Jing Yuan、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi、Matsuhashi Hiromi、Ueda Wataru
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 号: 7 ページ: 4517-4532

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c00225

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Oxidation Catalysis over Solid-State Keggin-Type Phosphomolybdic Acid with Oxygen Defects2022

    • 著者名/発表者名
      Ishikawa Satoshi、Ikeda Takuji、Koutani Maki、Yasumura Shunsaku、Amakawa Kazuhiko、Shimoda Kosuke、Jing Yuan、Toyao Takashi、Sadakane Masahiro、Shimizu Ken-ichi、Ueda Wataru
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 144 号: 17 ページ: 7693-7708

    • DOI

      10.1021/jacs.2c00125

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nb V Mixed Oxide with a Random Assembly of Pentagonal Units: A Catalyst for Oxidative Dehydrogenation of Ethane and Propane2021

    • 著者名/発表者名
      K. Shimoda, S. Ishikawa, K. Matsumoto, M. Miyasawa, M. Takebe, Riku Matsumoto, S. Lee, W. Ueda
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 13 号: 13 ページ: 3132-3139

    • DOI

      10.1002/cctc.202100463

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] True Catalytically Active Structure in Mo?V-Based Mixed Oxide Catalysts for Selective Oxidation of Acrolein2021

    • 著者名/発表者名
      S. Ishikawa, Y. Yamada, N. Kashio, N. Noda, K. Shimoda, M. Hayashi, T. Murayama, W. Ueda
    • 雑誌名

      ACS Catal.

      巻: 11 号: 16 ページ: 10294-10307

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c01570

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] The local catalyst structure and oxidation catalysis over crystalline orthorhombic Mo3VOx for selective oxidation of ethane2022

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa, Nagisa Aoki, Kosuke Shimoda, Takashi Kamachi, Wataru Ueda
    • 学会等名
      9th TOCAT
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酸素欠損を有するKeggin型ポリ酸の酸化触媒作用2022

    • 著者名/発表者名
      石川 理史・池田 拓史・幸谷 真芸・ 安村 駿作・ 天川 和彦・下田 光祐・Jing Yuan・鳥屋尾 隆・ 定金 正洋・清水 研一・上田 渉
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 酸素欠損を有するKeggin型リンモリブデン酸の酸化触媒作用2022

    • 著者名/発表者名
      石川 理史・池田 拓史・幸谷 真芸・ 安村 駿作・ 天川 和彦・下田 光祐・Jing Yuan・鳥屋尾 隆・ 定金 正洋・清水 研一・上田 渉
    • 学会等名
      第55回酸化反応討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ケーススタディ ~ 結晶性複合酸化物触媒 の結晶構造と触媒作用~2022

    • 著者名/発表者名
      石川 理史
    • 学会等名
      第32回キャラクタリゼーション講習会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Crystalline Zr3SO9 Oxides with Superior Acid Catalytic Property to the Conventional Sulfated Zirconia2022

    • 著者名/発表者名
      Meilin Tao・Satoshi Ishikawa・Takuji Ikeda・Shunsaku Yasumura・Yuan Jing・Takashi Toyao・Ken-ichi Shimizu・Hiromi Matsuhashi・Wataru Ueda
    • 学会等名
      第131回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 結晶性複合酸化物触媒の 局所的酸素欠陥と酸化触媒作用2022

    • 著者名/発表者名
      石川理史
    • 学会等名
      第131回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 多元系Mo-V複合酸化物を用いたアクロレイン選択酸化反応における触媒活性構造2021

    • 著者名/発表者名
      石川 理史・山田 雄大・樫尾 直樹・下田 光祐・野田 渚紗・上田 渉
    • 学会等名
      第69回石油学会研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Structure-Activity Relationship in Crystalline Mo3VOx in Selective Oxidations.2021

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa・Wataru Ueda
    • 学会等名
      The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Local Catalyst Structure of Mixed Metal Oxide for Selective Oxidations.2021

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa・Wataru Ueda
    • 学会等名
      12th International Fundamental Science Congress
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 複合酸化物の局所構造で発現する酸化触媒作用2021

    • 著者名/発表者名
      石川 理史・上田 渉
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] ピリジンとKeggin型ポリ酸で構成される結晶性(Py)xPMo12Oy触媒の結晶構造解析と選択酸化能2021

    • 著者名/発表者名
      石川 理史・池田 拓史・幸谷 真芸・上田 渉
    • 学会等名
      第51回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [図書] Crystalline Metal Oxide Catalysts2022

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa, Wataru Ueda
    • 総ページ数
      397
    • 出版者
      Springer Nature Singapore
    • ISBN
      9789811950124
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [産業財産権] 複合酸化物固体酸触媒、固体酸触媒、それらを用いた化学反応の実行方法、及び複合酸化物固体酸触媒の製造方法2022

    • 発明者名
      石川 理史・陶 美林・上田 渉
    • 権利者名
      神奈川大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2022-062413
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [産業財産権] 複合酸化物固体酸触媒、固体酸触媒、それらを用いた化学反応の実行方法、及び複合酸化物固体酸触媒の製造方法2022

    • 発明者名
      石川 理史・陶 美林・上田 渉
    • 権利者名
      神奈川大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2022-062413
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-01-30  

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