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原子精度金クラスターのLDH層間インターカレート構造の創成とクリーン触媒系の達成

研究課題

研究課題/領域番号 21K14476
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分28010:ナノ構造化学関連
研究機関東京大学

研究代表者

増田 晋也  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 特任助教 (80885468)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2022年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
2021年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
キーワード金クラスター担持触媒 / 配位子保護金クラスター / 酸化反応 / 原子精度調製 / 静電相互作用 / 固体触媒 / 金クラスター触媒 / 層状複水酸化物 / インターカレーション / LDH
研究開始時の研究の概要

配位子保護金クラスターは構成原子数・組成を精密に制御して合成が可能であり、金担持触媒の前駆体として有望である。一方で、裸の金クラスターの不安定性から配位子の除去処理によって容易に凝集が進行する。そこで本研究では、層状腹水酸化物による被覆構造を作製することで配位子除去処理中の安定化を狙い、原子精度の精密性を保ったまま配位子を除去した固体触媒の合成とクリーンな触媒反応系への応用を行う。

研究成果の概要

原子精度で原子数が定義された配位子保護金クラスターを前駆体として、層状化合物である層状複水酸化物への金クラスターの導入を試みたところ、高濃度で金クラスターが導入された構造体の合成に成功した。適切な条件で熱処理を行うことで、サイズを保持したまま一部の配位子のみ脱離した金クラスターが形成し、この金クラスターが高温触媒反応で高い耐久性を示すことを見出した。また、前駆体クラスターのサイズを変化させることでクラスター領域におけるサイズ効果を明らかとした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

金ナノ粒子の触媒性能はそのサイズに大きく依存するとされており、クラスター領域では原子精度でのサイズ制御による特性解明が求められる。一方で、金クラスターは触媒反応下で不安定であり、既存の触媒ではその特性解明が未だ十分に行えていない。本成果で得られた触媒は比較的高温での触媒反応下においても安定に作用するため、今まで探索されていない反応での特性解明にも適用することが可能であり、金クラスターのサイズ特異的性質を調査するのに適した触媒である。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 6件)

  • [雑誌論文] Partially thiolated Au25 cluster anchored on carbon support via multiple vdW interaction: active and robust catalyst for aerobic oxidation of alcohols2023

    • 著者名/発表者名
      Sakamoto Kosuke、Masuda Shinya、Takano Shinjiro、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 号: 5 ページ: 3263-3271

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c06197

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Polymer-stabilized Au38 cluster: atomically precise synthesis via digestive ripening and characterization of atomic structure and oxidation catalysis2022

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Shingo、Masuda Shinya、Takano Shinjiro、Harano Koji、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 12 号: 11 ページ: 6550-6558

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c01355

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synergistically activated Pd atom in polymer-stabilized Au23Pd1 cluster2022

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Shingo、Masuda Shinya、Takano Shinjiro、Harano Koji、Kikkawa Jun、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 16 号: 10 ページ: 16932-16940

    • DOI

      10.1021/acsnano.2c06996

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of active, robust and cationic Au<sub>25</sub> cluster catalysts on double metal hydroxide by long-term oxidative aging of Au<sub>25</sub>(SR)<sub>18</sub>2022

    • 著者名/発表者名
      Masuda Shinya、Takano Shinjiro、Yamazoe Seiji、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 14 号: 8 ページ: 3031-3039

    • DOI

      10.1039/d1nr07493h

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Partially Thiolated Au Cluster Catalysts on Layered Double Hydroxide: Atomic-Level Size Effect on Oxidation Catalysis2023

    • 著者名/発表者名
      増田晋也、高野慎二郎、佃達哉
    • 学会等名
      日本化学会第103回春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 複水酸化物を担体とする高活性Au25クラスター触媒の原子精度調製2022

    • 著者名/発表者名
      増田晋也、高野慎二郎、山添誠司、佃達哉
    • 学会等名
      ナノ学会第20回大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Au25 Cluster Catalyst on Double Metal Hydroxide: Atomically Precise Synthesis and Oxidation Catalysis2022

    • 著者名/発表者名
      Shinya Masuda, Shinjiro Takano, Seiji Yamazoe, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology(TOCAT)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Controlled Removal of Thiolate Ligands from Au25(SR)18 Clusters on Carbon Support2022

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Sakamoto, Shinya Masuda, Shinjiro Takano, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology(TOCAT)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis of Ligand-free Au25 Cluster Catalyst on Double Metal Hydroxide by Strong Immobilization during Thermal Aging2022

    • 著者名/発表者名
      Shinya Masuda, Shinjiro Takano, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      Post Symposium of TOCAT
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Immobilization of Metastable Au25(SR)18-x Clusters on Carbon Support by Strong Ligand-Support Interaction2022

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Sakamoto, Shinya Masuda, Shinjiro Takano, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      Post Symposium of TOCAT
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 層状複水酸化物にインターカレートされたAuクラスター触媒の合成と触媒特性評価2022

    • 著者名/発表者名
      増田晋也、高野慎二郎、佃達哉
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 配位子とカーボン担体間の相互作用を利用した高耐久性Au25クラスター触媒の開発2022

    • 著者名/発表者名
      坂本光翼、増田晋也、高野慎二郎、佃達哉
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Atomically Precise Synthesis of Au Cluster Catalysts Intercalated into Layered Double Hydroxide2022

    • 著者名/発表者名
      Shinya Masuda, Shinjiro Takano, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      Gordon Research Conference "Atomically Precise Nanochemistry"
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 複水酸化物担体上でのAu25(SR)18の酸化的熟成によるAu25クラスター触媒の原子精度調製2022

    • 著者名/発表者名
      増田晋也、高野慎二郎、山添誠司、佃達哉
    • 学会等名
      日本化学会第102回春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] ハイドロタルサイト様化合物上への金クラスターの原子精度担持と触媒特性調査2021

    • 著者名/発表者名
      増田晋也、高野慎二郎、山添誠司、佃達哉
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Atomically Precise Synthesis of Au25 Cluster Catalyst Supported on Layered Double Hydroxide-like Compounds2021

    • 著者名/発表者名
      Shinya Masuda, Shinjiro Takano, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-01-30  

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